玻璃中Nd3+离子4F3/2态的多声子弛豫及电子-声子相互作用

本文通过在不同温度下测定Nd³⁺离子⁴F_3/2态的荧光和寿命的方法,确定了Nd³⁺离子⁴F_3/2态的多声子弛豫率对温度的关系,并根据多声子理论和红外振动谱对过程进行了理论拟合,研究了五种玻璃⁴F_3/2态的多声子过程,确定了过程所涉及的声子能量和声子数目,分析了多声子弛豫率与基质性质的关系,进一步在钕玻璃中检验了多声子理论。     

Er3+及Er3+/Yb3+掺杂ZrO2-Al2O3的制备及发光性质

采用共沉淀法制备了纳米晶ZrO₂-Al₂O₃∶Er³⁺发光粉体.所制备的粉体室温下具有Er3+离子特征荧光发射,主发射在绿光,其中位于547 nm、560 nm的绿光最强,并得出稀土离子与基质之间有能量传递.对不同煅烧温度下的样品研究表明:因不同温度下所制得的样品晶相不同.研究了纳米晶ZrO2-Al2O3∶Er3+及ZrO₂-Al₂O₃∶Er³⁺/Yb³⁺的上转换发光,并分析了上转换的跃迁机制.发现ZrO₂-Al₂O₃∶Er³⁺的绿光为双光子过程,而ZrO₂-Al₂O₃∶Er³⁺、Yb³⁺的上转换光谱中,红光和绿光也为双光子过程,而极弱的蓝光为三光子过程.讨论了Er³⁺的浓度猝灭现象.最适宜掺杂浓度的原子分数为2%（Er³⁺/Zr⁴⁺）.     

氮化钽团簇阴离子Ta3N3-解离吸附N2中的15N/14N同位素交换研究

氮气分子的吸附和活化是固氮研究中的重要过程. 近年来过渡金属氮化物由于在合成氨催化研究中的优异表现而受到广泛关注. 但是,氮化物物种与氮气分子在高温下反应的微观机制仍然不清楚,而该过程对于认识反应中的温度效应以及缩小气相团簇体系和凝聚相体系间的差距具有重要意义. 本文使用质谱观测到氮化钽团簇阴离子Ta₃¹⁴N₃^-和¹⁵N₂在高温下(393∽593 K)发生¹⁵N/¹⁴N同位素交换而产生¹⁴N₂/¹⁵N¹⁴N. 结合理论计算,阐述了同位素交换反应的微观机理以及升高温度对于N₂在Ta₃N₃^-上解离吸附的促进作用. 而在对比实验体系Ta₃¹⁴N₄^-/¹⁵N₂中,观察到升高温度只能加速¹⁵N₂在吸附产物Ta₃¹⁴N₄¹⁵N₂^-上的脱附. 这是由于氮空位是氮化物物种活化氮气的必要条件,而Ta₃N₄^-中由于不存在氮空位因此不能活化和解离氮气. 该研究为合成氨中氮化物物种中氮空位的作用提供了重要信息并且为固氮研究中高效催化剂的设计提供了线索.     

Er3+/Ce3+共掺碲铋酸盐玻璃的制备及光谱特性提高研究

采用高温熔融退火法制备了系列 80TeO₂-10Bi₂O₃-10TiO₂-0.5Er₂O₃-xCe₂O₃ (x=0,0.25, 0.5,0.75,1.0 mol%)和(80-y) TeO₂-10Bi₂O₃-10TiO₂-yWO₃-0.5Er₂O₃-0.75Ce₂O₃ (y=3,6,9,12 mol%)的碲铋酸盐玻璃.测试了玻璃样品400-1700 nm范围内的吸收光谱, 975 nm抽运下的上转换发光谱和1.53 μm波段荧光谱, 以及808 nm激励下的Er³⁺离子荧光寿命和无掺杂玻璃样品的Raman光谱, 并结合Judd-Ofelt理论和McCumber理论计算了Er³⁺离子光谱参数.结果表明, 在掺Er³⁺碲铋酸盐玻璃中引入Ce³⁺离子进行Er³⁺/Ce³⁺共掺, 通过Er³⁺离子⁴I_11/2能级与Ce³⁺离子²F_5/2 能级间基于声子辅助的能量传递过程,可以有效抑制Er³⁺离子上转换发光并明显增强其 1.53 μm波段荧光;同时,在现有Er³⁺/Ce³⁺共掺玻璃组分基础上引入WO₃, 可进一步提高1.53 μm波段荧光并展宽其荧光发射谱. 研究结果对于获取优异光谱特性的宽带掺Er³⁺光纤放大器玻璃基质具有实际意义.     

Tm3+/Yb3+共掺碲酸盐玻璃的近红外发光及能量传递机理

采用高温熔融法制备了组分为TeO₂-ZnO-Na₂O的Tm³⁺离子单掺和Tm³⁺/Yb³⁺共掺碲酸盐玻璃,应用Judd-Ofelt理论计算分析了玻璃样品的强度参量Ω_t(t=2, 4, 6),自发辐射跃迁几率A,荧光分支比β和荧光辐射寿命τ_rad等光谱参量,测量得到了不同Yb³⁺离子掺杂浓度下玻璃样品的Tm³⁺离子上转换发光谱.结果显示,在980 nm泵浦光激励下玻璃样品发射出强烈的近红外上转换荧光.对Tm³⁺离子上转换发光分析表明,强烈的Tm³⁺离子近红外上转换发光主要来自于Yb³⁺/Yb³⁺离子间的共振能量传递以及基于单声子和双声子辅助的Yb³⁺/Tm³⁺离子间的非共振能量传递过程,并进一步计算得到了声子贡献比和能量传递系数.最后,计算分析了Tm³⁺:³F₄→³H₆能级间跃迁的1.8 μm波段吸收截面、受激发射截面和增益系数.研究表明,Yb³⁺/Tm³⁺共掺TeO₂-ZnO-Na₂O玻璃可以作为近红外波段固体激光器的潜在增益基质.     

Yb3+/Er3+共掺锗碲酸盐玻璃上转换发光增强机理的研究

玻璃的最大声子能量决定稀土离子的上转换发光强度，但本研究发现：Yb³⁺/Er ³⁺共掺锗碲酸盐玻璃在980nm LD抽运下，上转换荧光强度随着Bi₂O ₃对PbO的取代和碱 金属离子半径的增大而明显增强.而Raman光谱显示基质玻璃的最大声子能量并不随Bi ₂O₃对PbO的取代和碱金属离子半径的增大而变化，但玻璃的最大声子密 度随着Bi₂O₃对PbO 取代和碱金属离子半径的增大而降低.从玻璃无辐射跃迁概率的角度，通过分析表明，最大 声子密度的降低是玻璃上转换发光强度增强的主要原因.     

QCD因子化方法下BS→π＋π－中湮灭强度的探索

利用QCD因子化方法, 并采用具有质量的有效胶子传播子来消除端点发散, 计算了纯湮没衰变B_S→π^＋π^－过程的CP平均分支比并对该过程的CP破坏进行了具体研究. 结果表明: 该过程的CP平均分支比为1.24×10^-7, 同时企鹅图对该过程起着主要贡献; B_S→π^＋π^－过程中直接CP破坏参数C_ππ估算为－0.05, 混合CP破坏参数S_ππ比较大,可达到0.18. 该过程在未来的LHC-b物理实验上是完全有可能被测量到的, 通过对该过程的研究能够使我们更好地了解B介子无璨衰变的动力学机制和胶子的性质.     

超声喷雾共沉淀法制备的Lu3Al5O12∶Eu3+ 纳米粉体发光特性

采用新型超声喷雾共沉淀法技术,以Lu₂O₃、Eu₂O₃、Al(NO₃)₃·9H₂O为原料,制备了不同浓度Eu³⁺离子掺杂的Lu₃Al₅O₁₂纳米粉体.用X射线粉末衍射表征了获得纳米粉体的相,用扫描电镜观察了纳米粒子的形貌.测定了粉体的激发光谱、⁷F₀-⁵D₂声子边带谱与发射光谱.研究了不同高温烧结温度与Eu³⁺掺杂浓度对纳米粒子的发光强度与粒子形貌的影响规律.研究表明,当烧结温度高于900 ℃时,粉体发光强度明显增强,并且随着煅烧温度的增加,发光强度有所增强.Eu³⁺离子的最佳掺杂浓度为5~7 mol%.根据稀土离子Eu³⁺光学跃起矩阵元的特点,从发射光谱获得Eu³⁺光学跃起的J-O参量Ω₂与Ω₄.在Eu³⁺掺杂浓度均为5 mol%时,其强度参量达最小,电-声子耦合最强.然后随着掺杂浓度的进一步提高,强度参量略有增加,电-声子耦合减弱.说明Eu-O键强增加,共价性增强,Eu³⁺的局域环境对称性降低.Ω₂值低于Eu³⁺在玻璃与晶体基质中的情况,这是由于纳米粒子中存在着大量的缺陷以及晶体的结构畸变导致纳米粒子的对称性下降所致.     

Cs 39D态Rydberg原子Stark光谱的实验研究

本文从理论和实验上对Cs39D态Rydberg原子在弱电场作用下的Stark效应做了详细研究. 理论上利用数值方法计算了Cs原子39D态的Stark结构;实验上,采用两步激发超冷基态原子获得超冷Rydberg原子,通过场电离的方法获得了39D态的Stark光谱,测量获得α^5/2₂,α^5/2₀,α^3/2₂和α^3/2₀相应的极化率分别为：62(7),－146(13), 73(6) 和－106(20) MHz·V^-2cm²,实验结果与理论相符合.     

188TL的πh9/2×υi13/2扁椭球转动带的旋称反转研究

利用能量为170MeV的³⁵Cl束流, 通过¹⁵⁷Gd(³⁵Cl,4n)熔合蒸发反应研究了¹⁸⁸Tl的 高自旋态能级结构. 依据实验结果建立了¹⁸⁸Tl基于πh_9/2×υi_13/2组态的转动带. 根据双奇Tl核能级结构的相似性, 指定了¹⁸⁸Tlπh_9/2×υi_13/2扁椭球转动带的自旋值. 结果表明在¹⁸⁸Tl中, πh_9/2×υi_13/2扁椭球转动带在低自旋区具有旋称反转性质. 利用包含了质子-中子剩余相互作用的准粒子-转子模型, 定性地解释了πh_9/2×υi_13/2扁椭球转动带的低自旋区旋称反转现象.     

硼羰基络合物正离子B(CO)3+和B2(CO)4+的红外光解离光谱

利用脉冲激光溅射-超声分子束载带方法制备气相硼羰基络合物正离子. 采用红外光解离光谱研究了B(CO)₃⁺、B(CO)₄⁺ 和B₂(CO)₄⁺的振动光谱. 研究结果表明B(CO)₃⁺具有非常强的B-CO键,无法直接获得其红外光解离光谱. 对B(CO)₄⁺的光解离光谱研究表明该离子是一个B(CO)₃⁺和CO之间弱相互作用络合物. 其中B(CO)₃⁺核具有平面D_3h对称性结构,中心硼具有稳定的8电子组态. B₂(CO)₄⁺具有平面的D_2h对称性结构,其中的B-B键包含一个σ键和半个π键. 自然轨道能量分解分析(EDA-NOCV)表明在B(CO)₃⁺和B₂(CO)₄⁺中的B-CO成键作用中OC→B(σ)要比B→CO(π)反馈作用强.     

光电子成像研究AgOCH3-和Ag-(CH3OH)x (x=1, 2)

用光电子成像技术和从头算法研究Ag^-(CH₃OH)_x (x=1, 2)和AgOCH₃^-. 从AgOCH₃^-振动分辨的光电子谱得 到AgOCH₃^-的绝热和垂直电离能分别为1.29(2)和1.34(2) eV. Ag^-(CH₃OH)_{1,2相似文献}   

两格点两电子Hubbard-Holstein模型极化子的量子纠缠特性

本文利用相干态正交化展开方法, 对两格点两电子Hubbard-Holstein极化子模型的能谱以及动力学特性进行了精确求解. 讨论了耦合强度g、平均声子数n以及电子 初态对纠缠演化特性及系统冯诺依曼熵的影响. 数值计算结果表明: 1)纠缠度随时间的演化呈现出良好的周期性, 当其他的参数固定时, 演化周期随耦合强度g增大逐渐减小, 与平均声子数n无关; 2)系统冯诺依曼熵同电子状态占有率表现出严格的同步演化特性; (3) 在弱耦合强度和低平均声子数下, 初始电子态c_2↑⁺ c_2↓⁺|O>_e或c_1↑⁺ c_1↓⁺ |O>_e较c_1↑⁺c_2↓⁺—c_1↓⁺ c_2↑⁺具有更大的最大冯诺依曼熵, 并随耦合强度增大、平均声子数的增加而逐渐接近.     

反夹心化合物[E-C{5-n}H{5-n}Nn-E]+和[E-C{5-n}H{5-n}Pn-E]+(n=1，2，3; E=Al，Ga，In，Tl)的理论研究

研究了含有低价族元素的反夹心化合物[E-C_{5-n}H_{5-n}N_n-E]⁺和[E-C_{5-n}H_{5-n}P_n-E]⁺(n=1,2,3; E=Al,Ga,In,Tl)．(η5, η5) 配位的反夹心构型[E-C_{5-n}H_{5-n}N_n-E]⁺ 在能量上不稳定或不存在．而(η5,η5)配位的反夹心构型[E-C_{5-n}H_{5-n}P_n-E]⁺不但在能量上稳定, 在解离过程中也具有稳定性． 对于含有相同的E元素来说,[E-C_{5-n}H_{5-n}P_n-E]⁺的解离稳定性随着n的增加而降低;而对于确定的n来说, 含有不同E的化合物的解离能是类似的．其中[E-C₄H₄P-E]⁺的解离稳定性与已知的[E-C₅H₅-E]⁺非常相似．C_{5-n}H_{5-n}P_n与E之间的相互作用主要是离子性的． 由于在(η5,η5)配位的[E-C_{5-n}H_{5-n}N_n-E]⁺中,E和P原子上都具有孤对电子,因此该反夹心化合物可以作为多电子供体．     

BF+2注入加固硅栅PMOSFET的研究

系统地研究了BF⁺₂注入硅栅P-channel metal-oxide-semiconductor field-effect transistor(PMOSFET)阈值电压漂移与γ辐照总剂量之间的关系,深入地探讨了BF⁺₂注入抗γ辐射加固的机理.结果表明,BF⁺₂注入对硅栅P-channel metal-oxide-semiconductor(PMOS)在γ辐照下引起的阈值电     

He2分子 b3Πg(v=9)态的预解离

利用光外差-浓度调制吸收光谱技术测量了b³Π_g～a³∑_u⁺(9,3)带在12065～12445 cm^-1的光谱,并研究了He₂分子b³Π_g(v=9)态与c³∑_g⁺ 态的预解离相互作用．基于He₂分子c³∑_g⁺ 态的ab initio理论计算势能曲线和b³Π_g态的RKR势能曲线,分析了b³Π_g(v=9)态的预解离机制,并计算了b³Π_g(v=9)态转动能级的预解离线宽,计算结果同实验测量基本一致.     

M2B7-(M=Mg,Zn)团簇的双重芳香性促进Mg-Mg和Zn-Zn单键的形成

本文使用密度泛函理论设计了两个无需配体的具有Mg-Mg和Zn-Zn单键的团簇Mg₂B₇^-和Zn₂B₇^-. 这两种团簇的全局能量最低构型均以M₂²⁺(B₇^3-)的形式存在，其中M-M单键处于准平面六边形形状的B₇部分的上方. 化学键分析证实了这些团簇中Mg-Mg和Zn-Zn单键的存在，这些单键是在异常稳定的B₇^3-的驱动下生成的. 该B₇^3-部分同时具有σ和π双重芳香性. 计算得到Mg₂B₇^-和Zn₂B₇^-的垂直跃迁能分别为2.79 eV和2.94 eV.     

模拟核素固化体Gd2Zr2-xCexO7(0≤ x≤ 2.0)的物相及化学稳定性研究

为研究钆锆烧绿石固化Pu(Ⅳ)的相变化情况及化学稳定性, 以Gd₂O₃, ZrO₂为原料, Ce(Ⅳ)作为Pu(Ⅳ)的模拟替代物质, 采用冷压热烧结的方法制备出Gd₂Zr_2-xCe_xO₇(0≤ x≤ 2.0)系列样品. 分别在40 °C和70 °C的合成海水中, 对固化体的长期浸出性能进行研究. 借助粉末X射线衍射仪对所制备样品的物相信息进行收集, 利用等离子体质谱仪对固化体的浸出浓度数据进行分析. 研究结果表明: 当x ≤0.08时, 固化体保持为烧绿石相; 当x>0.08时, 固化体转变为具有缺陷的萤石型结构相. 固化体中Gd³⁺, Zr⁴⁺和Ce⁴⁺在合成海水中, 随着浸泡时间的延长浸出浓度逐渐上升, 70 °C下的浸出浓度高于40 °C下的浸出浓度. 在42 d时, 固化体中Gd³⁺的最大浸出浓度在0.032 μg·ml^-1以下, Zr⁴⁺的最大浸出浓度在0.003 μg·ml^-1以下; Ce⁴⁺的最大浸出浓度在0.032 μg·ml^-1以下.     

Er3+/Yb3+共掺Gd3Sc2Ga3O12晶体的上转换发光

研究了提拉法生长的Er³⁺/Yb³⁺:Gd₃Sc₂Ga₃O₁₂和Er³⁺:Gd₃Sc₂Ga₃O₁₂晶体在室温下320—1700nm范围的吸收光谱和500—750nm范围内的上转换荧光谱,同时对其上转换荧光的可能发生机制、途径以及上转换过程可能对Er^{3+相似文献}   

Bd0→φK0极化反常和Bd→φKS CP不对称的研究

在模型Ⅲ下, 仅考虑来自于中性规范玻色子H⁰, h⁰和 A⁰产生的树图阶味改变中性流的贡献, 并利用QCD因子化方法, 对B_d⁰→φK^*0衰变过程的极化反常和 B_d→φK_S衰变过程的CP不对称进行了研究, 经过计算发现, 在147<|λ_bsλ_ss|<165的参数范围内, 这两个过程中存在的反常现象能够同时给予解释.