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采用X光光电子能谱(XPS)及曲线拟合手段对硫化态K-MoO_3/Al_2O_3合成醇催化剂进行了研究,分别考察负载量及硫化前不同条件预处理对催化剂表面的S、Mo组分的物种形式及各物种相对含量的影响,以及表面不同组分的相对组成。结果表明,根据其电子结合能变化,S组分可区分为SO_4 ̄(2-)、SO_3、S ̄0、S_2 ̄(2-)、MoS_2、MoS_(2-x)等六种存在形式不同的物种;Mo组分可区分为Mo ̄(6+)、Mo ̄(5+)、MoS_(2+x)、MOS_2、MOS_(2-x)等五种存在形式不同的物种。MoO_3/Al_2O_3.重量比为0.03的样品,Mo组分硫化还原不完全,表面S、Mo组分均以多种物种形式并存,MoO_3/Al_2O_3比增加至0.08和0.24后,表面S、Mo组分中MOS_2物种形式所占比例有所增加,样品的硫化还原也较彻底,但负载量增加至MoO_3/Al_2O_3比为0.35后,表面存在较多的S ̄(6+)物种和Mo ̄(6+)、Mo(5+)物种,同时K组分在表面富集。对MoO_3/Al_2O_3比为0.24,样品硫化前不同条件预处理的研究表明,该样品与水蒸汽接触对其表面结构影响很大,与水蒸汽接触后再硫化,其表 相似文献
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改性γ—Al2O3载体上钴和钼的分散状态 总被引:1,自引:0,他引:1
利用XRD、BET磁性分析等手段研究了在磷或钾改性的γ-Al2O3上钴和钼的存在形态,在Co-Mo/γ-Al2O3负载型催化剂中,载体γ-Al2O3的改性处理对钴和钼的分散程度有显著影响.用磷酸处理γ-Al2O3载体时,由于载体的表面形成了类似AlPO4式的结构,从而抑制了Mo-O-Al的生成,使钼以MoO3的形式存在.而在此载体上,弱碱性的钴则与磷酸在γ-Al2O3表面形成了类似磷酸钴式的结构,达到了较均匀的分散.用碳酸钾处理γ-Al2O3载体时,载体表面的强碱性抑制了钴的分散,使之形成了较大的Co3O4晶粒.相反,钼的分散度得到了提高 相似文献
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采用气相流动吸附法制TiO2/γ-Al2O3,复合载体,浸渍法担载一定量MoO3或CoO-MoO3,用XRD,LRS和TPR等技术考察了Mo或Co-Mo催化剂的表面结构和还原性能。结果表明,覆盖在γ-Al2O3上的TiO2能减弱MoO3与γ-Al2O3之间的相互作用,明显改善Mo催化剂的表面结构,促进MoO3的还原。 相似文献
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催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属组分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原制得(mCo3O4/mAl2O3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000).CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt和Pd与Co之间具有明显的协同催化作用,而Rh与Co的协同作用较差.在Co-Pt/γ-Al2O3和Co-Pd/γ-Al2O3上,CO100%转化的温度较在Co/γ-Al2O3上下降了约60℃,而在Co-Rh/γ-Al2O3上仅下降了25℃左右.XRD和XPS的表征结果表明,Co/γ-Al2O3中Co以高分散的金属Co相和类似CoAl2O4的尖晶石相存在,而Co-M/γ-Al2O3(M=Pt,Pd,Rh)催化剂中,Co相已完全被还原为零价.高分散的金属钴相和贵金属相的协同作用,可能与氧从贵金属至Co相上的溢流效应有关. 相似文献
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本文考察了CoMo/TiO3和CoMo/γ-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能及表面结构变化和预处理条件对其活性的影响.担体TiO2(A)和TiO2(B)分别采用TiCl4中和法和TiOSO4水解法制备.结果表明,催化剂的活性顺序为CoMo/TiO2(A)>CoMo/TiO2(B)>CoMo/γ-Al2O3催化剂的预处理条件对催化剂的加氢脱硫(HDS)和加氢(HYD)活性有很大影响,TiO2担体上Mo物种主要以八面体配位构型存在,Mo6+更易于还原成低价态. 相似文献
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Co-Mo/TiO2和Co-Mo/γ-Al2O3加氢脱硫催化剂的研究 总被引:8,自引:0,他引:8
本文考察了CoMo/TiO2和CoMo/γ-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能及表面结构变化和处理条件对其活性的影响,担体TiO2(A)和TiO2(B)分别采用TiOSO4水解法制备,结果表明,催化剂的活性顺序为CoMo/TiO2(A)>CoMo/TiO2(B)>CoMo/γ-Al2O3,催化剂的预处理条件对催化剂的加氢脱硫和加氢活性有很大影响,TiO2担体上Mo物种主要以八面体配位构型存在,Mo^- 相似文献
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微量贵金属对Co/γ-Al2O3的作用及其结构表征Ⅰ.Co-M/γ-Al2O3催化剂的活性及其XRD和XP 总被引:6,自引:0,他引:6
催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属相分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原剂(mco3o4/mAl2o3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000),CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt和Pd与Co之间具有的协同催化作用,而Rh与Co的协同作用较差,在Co-Pt/γ-Al2O3和Co-Pd/γ-Al2O3上,CO100%转化的温度较在Co/γ-Al2O3上下降约60℃, 相似文献
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MoO3在Al2O3薄膜表面扩散的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
氧化物和盐类在高比表面载体上的单层分散现象已被大量实验所证实[1].MoO_3在γ-Al_2O_3等高比表面载体上的分散已经研究很多,近来的研究证实MoO3等在α-Al2O3等小比表面载体上也能自发单层分散[2],但是分散的过程仍然缺乏直接的观察研究.本工作通过多种表面分析方法首次研究了MoO3在平整无定形的Al2O3薄膜上的扩散过程以及影响因素.发现除温度升高外、水汽的存在对该扩散过程也有促进作用.1实验部分1.1样品的制备采用SS-3200真空磁控溅射镀膜机,通入Ar-O2作为反应气,直流磁控… 相似文献
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CoMo/Al_2O_3和CoMo/TiO_2-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的研 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了CoMo/Al2O3和CoMo/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能,并用LRS,XRD和TPS等方法表征其表面相结构和硫化行为.结果表明,以TiO2-Al2O3为担体的Mo和CoMo催化剂的活性均比相应的Al2O3为担体的高;少量Co,Ni助剂的引入可显著提高MoO3在担体上的分散度和改进催化剂的活性;Co助剂还有降低Mo物种硫化温度的作用. 相似文献
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制备方法对MoO_3/ZrO_2结构的影响及MoO_3/ZrO_2固体超强酸的结构特征 Ⅱ.活性组分存在形态的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
LRS,XRD,XPS结果表明,仲钼酸铵浸渍仅经干燥的Zr(OH)4再焙烧制得的固体超强酸(MoO3/ZrO2(Ⅰ))与浸渍晶态ZrO2制得的部分氧化催化剂(MoO3/ZrO2(Ⅱ)中,活性组分的存在形式明显不同.在MoO3/ZrO2(Ⅱ)中,MoO3以二维聚钼酸根形式单层分散在ZrO2上(其中单斜ZrO2为主),在~950cm-1处出现特征拉曼宽峰,超出单层分散容量的部分以晶态MoO3形式存在.在MoO3/ZrO2(Ⅰ)中,活性相以二维聚钼酸根和Mo—O—Zr表面物种两种表面态存在于介稳的四方ZrO2上,后者在LRS谱中表现为~814cm-1的宽峰;MoO3含量超过一定值时,多余的MoO3在550℃即与四方ZrO2发生反应形成体相Zr(MoO4)2.Mo—O—Zr表面物种中,Mo(Ⅵ)是四配位的,与四方ZrO2结合很强,它很可能与MoO3/ZrO2具有超强酸性有密切关系. 相似文献
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TiO2调变对MoO3/γ—Al2O3和CoO—MoO3/γ—Al2O3催化性能的影响 总被引:19,自引:0,他引:19
采用气相流动吸附法制备TiO2/γ-Al2O3复合载体,用浸渍法其担载一定量的MoO3或CoO-MoO3。用XRD、LRS和TPR等技术,考察了Mo或Co-Mo催化剂的表面结构和还原性能,并有和中压固定床反应装置测定催化剂的噻吩加氢脱硫和环己烯加氢的活性。 相似文献
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以ZrO2—Al2O3为载体Co—Mo—K耐硫变换催化剂的TPR研究 总被引:5,自引:0,他引:5
利用程序升温还原(TPR)技术,研究了ZrO2对Co/Al2O3、Mo/Al2O3、Mo-K/Al2O3以及Co-Mo-K耐硫催化剂氧化还原性能的影响。结果表明,ZrO2的引入,使活性组分在载体表面分散的更好,促进了Mo-K活性相的形成,使o和Mo的还原变得容易,并起到抑制催化剂在反应中被重新氧化的作用。 相似文献
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负载型La0.8Sr0.2CoO3燃烧催化剂的载体效应 总被引:6,自引:1,他引:5
负载型La0.8Sr0.2CoO3/β-A)催化剂,由于钴离子在不太高的温度下易和载体γ-AI2O3作用形成CoAl2O4尖晶石或在尖晶石,因而不能有效地成为CO、HC化合物完全氧化的催化剂,采用XRD、BET、DTA、TG和二甲苯完全氧化催化活性测试等手段,研究了CoAl2O4的形成过程,可以认为这是一个放热、释氧而失重的过程,并伴有晶胞的稍微增大,若在γ-AI2O3表面涂数一层以MgAl2O4 相似文献
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在γ-Al2O3中加入Zn2+,Mg2+,Cu2+或Cr3+后用漫反射光谱法研究了它们对随后加人的Co分布的影响,同时还研究了这些离子对水煤气变换反应催化剂CoMoK/Al2O3的催化活性的影响.发现Zn2+,Mg2+具有阻止Co进入载体内层的作用,Cu2+,Cr3+的作用则相反.四面体配位倾向强的金属离子能阻止Co进入载体内层,从而促进水煤气变换反应的催化活性,而八面体配位倾向强的金属离子的效果刚好相反.在650℃下,100gAl2O3含7gMgO时,Mg能最大限度地阻止Co向Al2O3内层扩散,从而提高了CoMok/Al2O3的催化活性. 相似文献
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研究两种不同制备方法──浸渍法和超临界流体干燥法制得的超细Mo/Al2O3催化剂的加氢与加氢脱硫催化性质及还原性质,并与以普通Al2O3作载体制得的Mo/Al2O3催化剂相比较.结果表明,超细粒子催化剂催化性质较大程度地受制备方法的影响.TPR、XRD、LRS分析结果表明,超细氧化铝载体和超临界流体干燥法的使用均有利于Mo在Al2O3表面的分散. 相似文献