不同金属改性Ni/KIT-6催化剂的制备及其甲烷化性能研究

采用共浸渍法分别制备了用Mg、Ce、V、La金属改性的Ni/KIT-6催化剂,用于CO_2甲烷化反应的研究。利用N_2吸附-脱附、X射线衍射、H_2程序升温还原、H_2程序升温脱附、透射电镜手段对催化剂进行了表征,考查了不同金属助剂对Ni/KIT-6的影响。结果表明,在KIT-6载体上活性金属和助剂的分散度都非常高,Ni粒子的分散度主要取决于KIT-6载体高度有序的介孔结构的限域作用,不受助剂金属添加的影响。各助剂金属的加入几乎不影响Ni/KIT-6催化剂的表面形貌,但对Ni金属还原的难易程度和还原度有影响。在研究的几种金属中,V金属使催化剂中Ni金属的还原最容易,还原度更高,且V金属的氧化物具有改变CO_2反应机理的作用,使得甲烷化反应进行的最好。用V改性后的催化剂与未改性的催化剂相比,CO_2的转化率提高了3.7%,CH_4的选择性提高了11.6%,CH_4的选择性达到了100%。     

氨基功能化KIT-6两步后嫁接制备及其吸附Pb2+性能

以正硅酸乙酯作为硅源,三嵌段共聚物P123作为模板剂制备介孔材料KIT-6。再采用后嫁接法,先将3-氯丙基三甲氧基硅烷嫁接到KIT-6上,再用聚乙烯亚胺(PEI)进一步嫁接,合成出PEI功能化的PEI/KIT-6。用傅立叶变换红外光谱分析(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、元素分析、N_2吸附-脱附、扫描电镜等手段进行结构的表征。用电感耦合等离子体光谱(ICP)测定材料的Pb~(2+)吸附性能。结果表明氨基的表面平均负载量为0.374 mmol·g~(-1),并且改性后KIT-6仍具有高度有序性,并未出现孔道堵塞的现象。PEI/KIT-6在投加量为1 g·L~(-1),室温条件下,吸附100 mg·L~(-1) Pb~(2+)的最佳p H值为6.0;吸附容量伴随温度的提高先增加后减小,最佳反应温度为35℃;材料在120 min内可以达到吸附平衡,吸附过程符合拟二级动力学方程;Langmuir和Freundlich模型均能较好地描述该吸附过程。吸附倾向于发生单分子层的化学吸附。     

高分散Mn-KIT-6催化剂的制备及催化性能研究

以介孔分子筛KIT-6为载体, 采用溶液浸渍法将乙酰丙酮锰(III)的糠醇溶液灌注到KIT-6的孔道内, 一定条件下将糠醇碳化后再焙烧脱除碳, 制得Mn-KIT-6催化剂. 通过X射线衍射(XRD)|氮气物理吸附-脱附|紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)|傅里叶变换红外光谱(FT-IR)|电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES)|透射电镜(TEM)|氨气-程序升温脱附(NH₃-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等方法对样品进行了表征. 结果表明锰在KIT-6孔道内部高度分散, 同时催化剂保持高度有序的孔道结构、较大的比表面积和孔容. 正丁醇和乙酸的催化酯化反应结果表明, 该催化剂具有很高的催化活性, 反应4 h后乙酸正丁酯的产率高达97.3%, 使用5次后催化剂依然具有较高的活性.     

不同KIT-6老化温度制备的介孔MnO2孔径对其催化氧化乙醇的影响

乙醇既是一种被广泛使用的溶剂, 也大量存在于乙醇燃料车尾气中. 它是一种挥发性有机化合物(VOCs), 能直接参与光化学反应影响空气质量, 因此去除乙醇很有必要. 催化氧化法消除VOCs 是很有前景的技术, 其关键是催化剂的制备和筛选. 目前, 用于乙醇催化氧化的催化剂主要是贵金属催化剂(Pt, Pd, Rh, Au, Ag)和金属氧化物催化剂(Cu, Mn, Co, Fe),此外, 还有一些钙钛矿型催化剂. MnO2具有多种结构(α, β, γ和δ)和形貌(管状, 棒状, 球状和孔状等). 不同形貌和结构的MnO2具有不同的VOCs 催化氧化性能. 我们已经报道了介孔MnO2, 特别是三维有序介孔MnO2, 具有良好的乙醇催化氧化活性, 有一定的应用前景. 然而, KIT-6老化温度对介孔MnO2孔径的影响, 以及MnO2孔径对催化氧化乙醇活性的影响尚不清楚. 如果通过调整KIT-6老化温度改变介孔MnO2的孔径, 很有可能改善催化剂低温还原性, 氧物种和活性位等, 进而提高其催化性能. 本文以40, 100和150 ℃ 老化合成的KIT-6介孔硅为硬模板, 制备出不同的介孔MnO2催化剂, 分别记作Mn-40, Mn-100和Mn-150, 用于乙醇氧化反应中, 讨论了催化剂孔径对其活性的影响. 采用X 射线粉末衍射(XRD), 氮气吸附-脱附(BET), 扫描电子显微镜(SEM), 氢气程序升温还原(H2-TPR), 氧气程序升温脱附(O2-TPD), X 射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征. XRD 广角结果表明, 各催化剂均具有软锰矿型MnO2晶相, 其中Mn-40催化剂存在少量Mn2O3晶相. XRD 小角和SEM结果表明, 各催化剂均为介孔材料, Mn-100催化剂的有序度和对称性最好, KIT-6老化温度的改变使Mn-40和Mn-150的有序度和对称性降低. BET 结果表明, Mn-40, Mn-100和Mn-150分别具有三孔, 双孔和单孔体系. 随着KIT-6老化温度的降低, KIT-6的孔径降低, 而介孔MnO2催化剂的孔径增加. XPS 结果表明, Mn-40因少量Mn2O3晶相的存在而具有较多的Mn3+阳离子和表面晶格氧物种, 能增加催化剂氧空位的数量, 有利于氧物种的吸附, 活化和迁移, 从而增强催化活性. TPR 和TPD表明, Mn-40催化剂具有良好的低温还原性, 它的氧物种容易在低温下脱附并参与氧化反应. 催化剂活性测试结果表明, 随着介孔MnO2催化剂的孔径增加, 其活性增加. 催化剂孔径和活性从大到小的顺序为Mn-40>Mn-100>Mn-150. 以老化温度为40 ℃的KIT-6模板制备的Mn-40催化剂, 具有较高的乙醇转化频率 (TOF), 120 ℃的TOF 为0.11 s-1. Mn-40催化剂具有良好的乙醇氧化催化活性归因于较大孔径, 其孔径呈三孔体系分布, 最大孔径分布在1.9, 3.4和6.6 nm 处, 三孔体系的形成是因为催化剂孔道的对称性和有序度降低. 此外, Mn-40催化剂具有良好的乙醇氧化催化活性也归因于由较多Mn3+阳离子引起的较多表面晶格氧物种和氧空位以及较好的低温还原性.     

Co3O4/KIT-6催化剂催化分解N2O反应研究

本文采用等体积浸渍法将活性组分Co₃O₄负载到具有大比表面积、独特三维交联介孔道的KIT-6分子筛上,制备一种负载型的Co₃O₄/KIT-6催化剂,并用于催化分解N₂O反应.研究发现,负载Co₃O₄后的催化剂不仅保持了KIT-6有序的介孔结构,同时增大了催化剂的有效比表面积,提高了活性组分Co₃O₄的利用率,其催化活性基本与纯Co₃O₄相持平.通过对不同负载量的Co/KIT-6催化剂的活性测试发现,该催化剂的活性随着Co负载量的增加而提升.通过对30%Co/KIT-6催化剂的稳定性测试及其在杂质气体存在条件下的活性测试,表明30%Co/KIT-6催化剂具有较好的催化稳定性和杂质气体抗性,适用于实际工业生产尾气中的N₂O处理.     

含铜有序介孔Cu-KIT-6的合成及其苯乙烯环氧化催化性能:pH值的影响

苯乙烯侧链C=C的选择性氧化一直是烯烃环氧化研究领域关注的热点之一.近几十年来,苯乙烯环氧化研究主要集中于多相过渡金属催化剂的开发与应用;以铜为主要活性物种的催化剂因具有较高的环氧苯乙烷选择性而备受瞩目.然而,采用pH调节法将铜离子引入三维六方介孔材料KIT-6阵列尚未见报道,尤其是pH值对合成材料的形貌、结构以及催化活性的影响尚未可知.基于此,本文采用pH调节法合成了铜嵌入KIT-6介孔材料Cu-KIT-6x(x代表初始溶胶的pH值,x=1.43,2.27,3.78,3.97,4.24,6.62),并将其应用于苯乙烯环氧化反应.采用X射线粉末衍射、氮气吸附脱附、透射电子显微镜以及X射线光电子能谱等手段对Cu-KIT-6x的表面结构及形貌进行了细致表征.结果表明,随着pH的变化,Cu-KIT-6x催化剂的物理特性、表面结构尤其是铜物种种类和含量均变化较大.较低的pH导致铜物种主要以Cu2+形式存在,难以引入到KIT-6骨架中,且不利于介孔材料的合成,最终导致产生无序介孔结构.当pH增大到3.78时,约有4.6 wt%的Cu(II)以?Cu?O?Si?形式成功引入KIT-6骨架中,获得了具有较高比表面积且有序的孔结构.此外,由于Cu2+的引入,骨架内部分Si4+被取代,促使Cu-KIT-63.78拥有可与载体KIT-6相媲美的大孔径.然而,当pH继续增大时,过量的Cu2+从KIT-6骨架中析出,以CuO形式存在于载体表面,从而导致Cu-KIT-6的孔径逐渐增大;同时NaOH对三维立方介孔结构的破坏,使得介孔结构坍塌及比表面积显著降低.以苯乙烯环氧化反应评价了Cu-KIT-6x系列催化剂的催化活性.当以叔丁基过氧化氢为氧化剂,乙腈为溶剂,在70 oC反应6 h后,Cu-KIT-63.78表现出最优的苯乙烯转化率(43.5%)及环氧苯乙烷选择性(86.6%).使用4次后,Cu-KIT-63.78展示了稳定的苯乙烯转化率、环氧苯乙烷选择性及有序的孔结构,充分表明其具有出色的稳定性.各表征结果揭示了在适宜pH下合成的Cu-KIT-63.78催化剂具有较高的铜含量、有序的立方Ia3d介孔结构及合适的结构参数,因而在苯乙烯环氧化反应中表现优异活性和良好稳定性.     

直接分解法制备高比表面积介孔CoCeOx复合氧化物

采用KIT-6为硬模板,硝酸盐为金属源,在真空辅助和搅拌条件下通过浸渍法制备了介孔CoCeOx复合氧化物,采用XRD、SEM、TEM和N_2吸脱附技术表征了复合氧化物的物化性质。结果表明,在真空辅助和搅拌条件下制备得到的CoCeOx氧化物,是由Co_3O_4和CeO_2组成的具有介孔结构的Co_3O_4-CeO_2复合氧化物,其比表面积分别为141 m~2·g~(-1)和89 m~2·g~(-1),平均孔径分别为8.7 nm和9.6 nm,采用真空辅助技术有利于前驱液充分填充到模板KIT-6的孔隙中,在去除模板后得到有序的介孔复合金属氧化物,孔道规则性优良,比表面积大。     

一步制备高比表面积介孔Co3O4-CeO2及其表征

以有序介孔二氧化硅KIT-6为硬模板,硝酸钴、硝酸铈为金属源,分别在真空辅助条件和普通搅拌条件下制备了介孔CoCeOx复合氧化物。采用XRD、SEM、TEM、N2吸脱附等技术表征了复合氧化物的物化性质,并评价其氧化甲苯的性能。结果表明,在真空辅助和搅拌条件下制备的CoCeOx氧化物是由Co3O4和CeO2组成的介孔Co3O4-CeO2复合氧化物,其比表面积分别为141和89 m^2·g^-1,平均孔径分别为8.7和9.6 nm。真空辅助纳米复制过程有利于金属盐的前驱体充分填充到模板的孔隙中,去除模板后,可以得到有序的介孔复合金属氧化物。所制备介孔钴铈复合氧化物具有孔道有序性好、比表面积大的特点,在挥发性有机化合物的氧化去除方面具有一定的应用前景。     

铈源对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响

采用沉淀法合成了CeO_2载体,再经浸渍法负载活性组分得到CuO/CeO_2催化材料,探究了铈源(Ce(NO_3)_3·6H_2O、Ce Cl_3·6H_2O、Ce(NH_4)_2(NO_3)_6、Ce(SO_4)_2·4H_2O)对CuO/CeO_2催化性能的影响。通过采用XRD、SEM、N_2O滴定、BET和H_2-TPR等表征手段对催化材料的结构和性质研究发现,四种铈源合成的CuO/CeO_2催化材料在Cu比表面积、还原性能以及活性组分和载体间的相互作用方面存在着明显差别。其中,由Ce(NO_3)_3·6H_2O合成的CuO/CeO_2催化材料的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,CeO_2载体与CuO之间相互作用较强,在甲醇水蒸气重整反应过程中,表现出较佳的催化活性,在反应温度为553 K,水醇比n(H_2O)/n(MeOH)为1.2,甲醇水蒸气气体空速(GHSV)为1760 h~(-1)时,甲醇的转化率为100%,重整气中CO摩尔含量为0.84%。     

KIT-6负载CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯

采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_2/KIT-6催化剂。结合X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO_2/KIT-6催化剂直接催化CO_2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT-6比表面积达到最大(683 m~2·g~(-1))。KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO_2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce~(3+)含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_2/100-KIT-6催化剂中CeO_2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_2/100-KIT-6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·g_(CeO_2)~(-1)逐渐降低至2.8 mmol·g_(CeO_2)~(-1),原因归结为反应过程中CeO_2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。     

活性炭催化氧化脱除单质汞的研究

模拟煤气的气氛,在硫化氢（H₂S）和氧气（O₂）存在条件下,对活性炭催化氧化吸附单质汞（Hg⁰）的性能进行了研究。结果表明,H₂S和O₂存在条件下,活性炭对Hg⁰的吸附能力明显提高。在180min内,H₂S和O₂共存气氛下,脱汞效率约为78%;只有H₂S存在下,脱汞效率约为69%;没有H₂S和O₂气氛下活性炭脱汞效率快速下降为28%。随着吸附温度的升高,入口汞浓度的提高和吸附剂粒径的增大,活性炭的脱汞效率会随着下降。通过XRD表征表明,Hg⁰的吸附反应机理是Hg⁰在活性炭催化氧化下与H₂S形成硫化汞（HgS）,从而实现了Hg⁰的稳定化脱除。     

Co掺杂铁基氧化物吸附剂燃煤烟气脱汞实验研究

使用柠檬酸法制备了Co掺杂的铁基氧化物(FeCo)吸附剂,通过固定床脱汞实验装置系统考察了FeCo吸附剂的脱汞性能,并利用比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段分析吸附剂的物理化学特性。结果表明,α-Fe_2O_3中掺入Co后,比表面积、孔结构特性均得到改善,且氧化还原性能也相应提升;FeCo吸附剂在200-250℃获得最高约97%的脱汞效率;烟气中O_2和NO的存在有助于FeCo吸附剂对Hg~0的脱除,而SO_2和H_2O则抑制FeCo吸附剂对Hg~0的脱除,同时NO能削弱SO_2对FeCo脱汞的抑制作用。在脱汞过程中,FeCo吸附剂表面的活性组分Fe~(3+)、Co~(3+)和O~*均消耗,参与了Hg~0氧化反应,且吸附剂表面生成了HgO。在含SO_2气氛中进行脱汞反应后,FeCo吸附剂表面发生硫酸盐化,从而削弱了吸附剂的脱汞性能,汞在吸附剂表面以HgO和HgSO_4形式存在。     

负载Mn的Fe基MOFs脱汞剂烟气脱汞研究

基于Fe基金属有机骨架（MOFS）作为载体,采用浸渍法制备了负载6% Mn的Mn/MIL-100（Fe）脱汞剂。在模拟烟气中,搭建固定床研究了Mn/MIF-100（Fe）脱除单质汞（Hg⁰）性能。采用X射线衍射分析（XRD）、X射线电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附（BET）和热重分析（TGA）对材料进行表征。研究表明,Mn/MIF-100（Fe）脱除单质汞（Hg⁰）效率较高,在250℃,空速（GHSV）为180000h^-1时,脱汞（Hg⁰）效率达82%以上。Mn/MIF-100（Fe）主要的脱汞机理是催化氧化,Mn的负载促进了汞的吸附,并随着烟气温度的提高,单质汞的氧化效率逐渐提高。O₂和NO促进汞的脱除,SO₂和NH₃抑制汞的脱除。Mn/MIL-100（Fe）整体上对复杂烟气的适应能力强。     

Mn/Ce掺杂改性半焦对模拟煤气中单质汞的脱除性能研究

制备了Mn改性半焦(Mn-SC)及Mn/Ce掺杂改性半焦(Mn/Ce-SC)吸附剂,在小型固定床吸附反应器上考查了改性半焦对模拟煤气中单质汞的吸附特性,并利用BET比表面积测试、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对半焦吸附剂进行了表征。结果表明,Mn改性后半焦的比表面积、总孔容和平均孔径都有所增加,而Mn/Ce掺杂改性半焦的孔隙结构发达程度有一定程度的降低;Mn_xO_y及Ce_xO_y均以高分散的无定形态存在于半焦表面;Mn/Ce-SC的脱汞效率明显高于Mn-SC和SC,其脱汞性能随吸附温度的升高会有所下降,但总体保持较高的水平。当煤气中有1%的O_2存在时,Mn/Ce-SC表面会发生Ce~(4+)/Ce~(3+)间的氧化还原反应循环,从而将煤气中的气相氧转化为高氧化活性的晶格氧,使Mn/Ce-SC的脱汞效率一直稳定在95%以上,Hg0在Mn/Ce-SC半焦表面的吸附符合Mars-Maessen机制。     

纳米氧化锌在模拟煤气下吸附单质汞的实验研究

采用均匀沉淀法制备纳米氧化锌吸附剂,并采用BET、XRD、XPS等分析手段对其进行表征。在固定床吸附实验台上,研究了吸附剂在N₂和模拟煤气气氛下对单质汞的吸附特性,分析气体成分对纳米氧化锌脱汞性能的影响。结果表明,纳米氧化锌在纯N₂气氛下的脱汞效率较低,以物理吸附为主;H₂S的加入可以显著提高纳米氧化锌对汞的吸附,停止通入H₂S后,脱汞效率仍能维持较长时间;CO和H₂通过促进纳米氧化锌脱硫进而促进对汞的脱除。随着温度的提高,纳米氧化锌表面形成的单质硫逐渐减少,抑制了吸附剂对单质汞的吸附脱除。     

锰改性活性焦脱除合成气中单质汞的影响因素

采用等体积浸渍法制备了Mn改性活性焦吸附剂(Mn-AC),研究了模拟合成气(0.04%H2S、20%CO、30%H2、N2为平衡气体)下Mn-AC对单质汞的吸附特性,并利用BET、XPS、XRD等手段对吸附剂进行表征,分析了还原性气体对吸附剂脱汞性能的影响。结果表明,在模拟合成气气氛下,Mn-AC具有优异的汞脱除能力,200℃下2 h内平均汞脱除率达到84.3%。合成气中,H2S提供了具有脱汞能力的活性硫吸附位(Sad),显著地提高了Mn-AC的高温脱汞能力;H2消耗了吸附剂表面的活性氧,不利于活性硫的生成,CO消耗了生成的活性硫吸附位,两者对汞脱除均有抑制作用。高温下由于活性硫和汞的反应减弱,同时H2的抑制作用加强,吸附剂对单质汞的脱除能力下降。     

改性SCR催化剂对单质汞氧化性能的研究

在模拟SCR反应器烟气组分下,考察了过渡金属改性掺杂对SCR催化剂单质汞(Hg0)氧化性能的影响。采用N2吸附-脱附和X射线衍射(XRD)对催化剂理化性能进行表征。结果表明,金属改性掺杂减小了催化剂的比表面积和总孔容,但对催化剂的孔径分布没有太大的影响。XRD谱图中出现了微弱的过渡金属氧化物衍射峰。8%Ce/SCR和8%Cu/SCR催化剂表现出了相对稳定和高效的Hg~0氧化效率,而8%Co/SCR催化剂Hg~0氧化效率受温度影响较大。金属改性掺杂的催化剂在低NH_3和NO烟气组分中表现出较好的Hg~0氧化效率,当烟气组分中存在HCl时,促进更加明显;而当催化剂在高NH3和NO烟气组分条件下,即使有HCl的存在对Hg~0氧化效率影响也不大。     

MnOx-TiO2吸附剂对燃煤烟气中汞的脱除

以锐钛矿型TiO_2为载体,采用浸渍法对其进行MnO_x改性制备脱汞吸附剂,探究了负载量、焙烧温度、反应温度及烟气组分等参数对吸附剂脱汞性能的影响。利用N_2吸附-脱附、TG/DTG、XRD、FT-IR、Hg-TPD、XPS等方法对吸附剂的理化性质进行了表征。结果表明,Mn的最佳负载量为12%,最佳焙烧温度和反应温度分别为450和300℃,在实验条件下MnO_x-TiO_2吸附剂可达到的最佳脱汞效率为98.46%。烟气中少量的O_2及微量的HCl对吸附剂的脱汞有较强的促进作用;SO_2对吸附剂的脱汞有较强的抑制作用,SO_2与Hg~0存在的竞争吸附作用以及脱汞反应中产生的硫酸盐覆盖活性位点表面,是导致脱汞效率下降的主要原因。烟气中的CO_2和NO也会对汞的脱除产生轻微的抑制作用。负载在吸附剂上的MnO_x存在Mn~(4+)、Mn~(3+)两种价态,其中,Mn~(4+)将Hg~0氧化为Hg~(2+),自身被还原为Mn~(3+)。结合实验和分析结果发现,Hg~0的吸附和氧化基本遵循Mars-Maessen和Langmuir-Hinshelwood机理。     

硫化氢对钴改性活性焦脱除煤气中汞的影响机理

采用等体积浸渍煅烧法制备钴改性活性焦(Co-AC),并采用BET、XRD等分析手段进行表征。 利用固定床吸附实验台,研究了模拟煤气(N₂、H₂、CO、H₂S)气氛下汞的吸附特性,重点关注H₂S对汞吸附的影响。 结果表明,5%负载量的Co-AC在120 ℃和H₂S作用下具有优异的脱汞能力,2 h内平均脱汞效率高达97.8%。 此外基于密度泛函理论,首先计算了H₂S、HS及S在Co₃O₄(110)表面的吸附能及键长,通过比较H—S键键长的变化得出H₂S会逐步解离成HS与S,然后将优化后的S-Co₃O₄(110)作为Hg的吸附基底,研究其吸附特性,得出Hg与S反应生成稳定的HgS,吸附能为-3.503 eV,证明了汞的吸附遵循Eley-Rideal机制。 Co-AC吸附剂在高温下脱汞性能受到极大的抑制,因为随吸附温度升高,表面活性硫的减少及硫和汞的反应平衡常数下降显著,导致汞的脱除能力下降。 本文采用了实验加模拟的手段,探明了H₂S存在时Hg⁰在钴基吸附剂表面的反应机理,为协同脱除煤气中的H₂S和Hg⁰提供了理论指导。     

磁性凹凸棒土制备及其脱汞性能研究

对自然界中广泛存在的凹凸棒土(Atp)进行磁改性,通过沉积-沉淀法制备出磁性氧化铁改性的磁性凹凸棒土(MAtp),采用BET、VSM、XRD以及SEM等手段对其理化性质加以分析,并在固定床实验台上进行模拟烟气脱汞性能测试,研究了铁氧化物含量、反应温度和烟气成分对其除汞能力的影响。结果表明,Atp与磁性物质的复合提高了其对Hg~0的脱除能力,并且随铁氧化物含量升高,MAtp脱汞能力逐渐增强;在实验温度区间内,脱汞能力随温度的升高逐渐增强,MAtp对Hg~0以化学吸附为主;O_2、NO的添加有利于Hg~0的脱除,但Hg~0穿透率随浓度变化不显著;SO_2抑制汞的脱除,并且随浓度的增加,其抑制效果更加明显,但是当NO和SO_2共同存在时,NO能明显削弱SO_2对脱汞的抑制作用。