| KIT-6负载CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯 |
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| 引用本文： | 史亚卜,张国强,孙宇辰,郑华艳,李忠,上官炬,米杰,刘守军,史鹏政.KIT-6负载CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯[J].无机化学学报,2021,37(6):1004-1016. |
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| 作者姓名： | 史亚卜 张国强 孙宇辰 郑华艳 李忠 上官炬 米杰 刘守军 史鹏政 |
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| 作者单位： | 太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024;太原理工大学化学化工学院, 太原 030024;太原科瑞康洁净能源有限公司, 太原 030006 |
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| 基金项目： | 山西省重点研发计划（国际科技合作项目）（No.201803D421011）资助。 |
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| 摘 要： | 采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_2/KIT-6催化剂。结合X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO_2/KIT-6催化剂直接催化CO_2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT-6比表面积达到最大(683 m~2·g~(-1))。KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO_2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce~(3+)含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_2/100-KIT-6催化剂中CeO_2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_2/100-KIT-6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·g_(CeO_2)~(-1)逐渐降低至2.8 mmol·g_(CeO_2)~(-1),原因归结为反应过程中CeO_2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。
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| 关 键 词： | CO2 CeO2/KIT-6 碳酸二甲酯 颗粒尺寸 活性位 |
| 收稿时间： | 2020/12/19 0:00:00 |
| 修稿时间： | 2021/3/10 0:00:00 |
KIT-6 Supported CeO2 for Catalytic Synthesis of Dimethyl Carbonate from CO2 and Methanol |
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| SHI Ya-Bo,ZHANG Guo-Qiang,SUN Yu-Chen,ZHENG Hua-Yan,LI Zhong,SHANGGUAN Ju,MI Jie,LIU Shou-Jun,SHI Peng-Zheng.KIT-6 Supported CeO2 for Catalytic Synthesis of Dimethyl Carbonate from CO2 and Methanol[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2021,37(6):1004-1016. |
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| Authors: | SHI Ya-Bo ZHANG Guo-Qiang SUN Yu-Chen ZHENG Hua-Yan LI Zhong SHANGGUAN Ju MI Jie LIU Shou-Jun SHI Peng-Zheng |
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| Institution: | Key Laboratory of Coal Science and Technology of Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China;College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China; Taiyuan Green Coke Energy Co., Ltd., Taiyuan 030006, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | CO2 CeO2/KIT-6 dimethyl carbonate particle size active sites |
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