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采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_2/KIT-6催化剂。结合X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO_2/KIT-6催化剂直接催化CO_2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT-6比表面积达到最大(683 m~2·g~(-1))。KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO_2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce~(3+)含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_2/100-KIT-6催化剂中CeO_2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_2/100-KIT-6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·g_(CeO_2)~(-1)逐渐降低至2.8 mmol·g_(CeO_2)~(-1),原因归结为反应过程中CeO_2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。 相似文献
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以共沉淀法制备了半焦负载Zn/Fe/Ce(物质的量比1.0∶2.0∶0.6)高温煤气脱硫剂,在固定床装置上研究了再生反应温度、进口SO2浓度以及再生气空速对再生性能的影响,并进行三次硫化-再生循环测试。采用XRD、SEM、BET等测试手段对脱硫剂的新鲜样、硫化样及再生样进行了表征。实验结果表明,半焦负载Zn/Fe/Ce高温煤气脱硫剂在SO2气氛下600℃就能发生再生反应,且再生后的主要产物为ZnFe2O4、CeO2和单质硫;最佳再生条件为,再生温度700℃、进口SO2体积分数为12%、再生气空速为5 000 h-1。脱硫剂经过多次硫化-再生循环后,脱硫剂仍能保持较好的硫化活性。 相似文献
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氧化铝基COS、CS_2水解催化剂表面碱性和催化作用 总被引:8,自引:0,他引:8
进行了3种氧化铝基催化剂上CO2的TPD和COS、CS2的水解活性研究.结果表明,催化剂表面碱性中心类型、强度和数目是不相同的;K2O和Pt的负载能提高弱碱性中心的数目和强度,同时能显著提高COS、CS2的水解转化率.关联第一类CO2脱附活化能和峰面积与COS水解反应活化能和速率常数,发现呈线性关系,说明弱碱性中心是COS催化水解的活性中心.关联第一、二两类CO2脱附峰面积与CS2水解速率常数,指出弱、次弱两类碱性中心均参与了CS2催化水解.催化剂表面上能量的分布是不均匀的. 相似文献
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氧经铝基COS,CS2水解催化剂表面碱性和催化作用 总被引:3,自引:0,他引:3
进行了3种氧化铝基催化剂上CO2的TPD和COS,CS2的水解活尾研究。结果表明,催化剂表面碱性中心类型,强度和数目是不相同的;K2O和Pt的负载能提高弱碱性中心的数目和强度,同时能显著提高COS,CS2的水解转化率。关联第一类CO2脱附活化能和峰面积与COS水解反应活化能和速率常数,发现呈线性关系,说明弱碱性中心是COS催化水解的活性中心。 相似文献
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通过共沉淀法制备了一系列Mn掺杂量不同的Ce1-xMnxO2催化剂, 并将其用于催化CO2和甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC). 通过X射线衍射(XRD)、 氮气吸附-脱附、 透射电子显微镜(TEM)、 X射线光电子能谱(XPS)和程序升温脱附(TPD)等手段研究了Ce1-xMnxO2表面性质对催化CO2和甲醇直接合成DMC反应活性的影响. 结果表明, Mn离子进入CeO2晶格中形成固溶体, 随着Mn掺杂量增加, 催化剂表面弱酸碱位数量逐渐降低, 中强酸碱和强酸碱位数量增加, 催化剂表面氧空位含量呈先增加后减少的变化趋势, 当Mn掺杂量较少时, 催化剂表面Mn2+比例较高, 有利于Ce4++Mn2+→Ce3++Mn3+反应的进行, 促进催化剂表面氧空位生成; 进一步提高Mn掺杂量时, 催化剂表面Mn4+比例提高, 有利于Ce3++Mn4+→Ce4++Mn3+反应的进行, 导致催化剂表面氧空位含量减少. 研究发现Ce1-xMnxO2催化剂活性与表面氧空位含量线性相关. 相似文献
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氧化铝基催化剂上二硫化碳水解反应性的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
本文通过等体积浸渍法制备了三种氧化铝基催化剂,在实验室固定床上考察CS2浓度、空速和反应温度等因素对水解反应的影响。研究结果表明:K2O和Pt的负载都可以提高氧化铝上CS2的催化水解转化率,催化剂表面碱性是CS2水解反应活性中心在3000h^-1和40-140℃范围内,CS2在三种催化剂上反应活化能力为35.37-55.53kJ/mol;通过二硫化碳催化水解反应类型的数学分析,进行实验值与计算值之 相似文献
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以共沉淀法制备了半焦负载Zn/Fe/Ce(物质的量比1.0:2.0:0.6)高温煤气脱硫剂,在固定床装置上研究了再生反应温度、进口SO2浓度以及再生气空速对再生性能的影响,并进行三次硫化-再生循环测试。采用XRD、SEM、BET等测试手段对脱硫剂的新鲜样、硫化样及再生样进行了表征。实验结果表明,半焦负载Zn/Fe/Ce高温煤气脱硫剂在SO2气氛下600 ℃就能发生再生反应,且再生后的主要产物为ZnFe2O4、CeO2和单质硫;最佳再生条件为,再生温度700 ℃、进口SO2体积分数为12%、再生气空速为5 000 h-1。脱硫剂经过多次硫化-再生循环后,脱硫剂仍能保持较好的硫化活性。 相似文献
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