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采用连续浸渍法制备了一系列非贵金属稀燃NOx阱(LNT)催化剂CuO-K2CO3/TiO2,考察了Cu负载量对催化剂结构和NOx储存还原性能的影响.发现8% (w) CuO-K2CO3/TiO2催化剂的催化性能最佳,其对NOx的储存量达到1.559 mmol·g-1,对NOx的还原效率高达99%,且在NOx还原过程中无副产物N2O产生.应用粉末X射线衍射(XRD),高分辩透射电子显微镜(HR-TEM), CO2程序升温脱附(CO2-TPD),扩展X射线吸收精细结构(EXAFS),氢气程序升温还原(H2-TPR)和原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)等技术详细表征了催化剂的结构.结果表明,不同Cu负载量的催化剂中,铜物种均主要以CuO相存在.铜的负载量直接影响铜物种、钾物种的存在状态,高分散的CuO相与表面K2CO3之间存在较强相互作用,这种相互作用不仅有利于NOx的储存,而且有利于增强催化剂的稳定性. in-situ DRIFTS结果表明, NOx储存过程中产生的两个负峰(1436和1563 cm-1)缘于碳酸盐的分解,这间接证明了碳酸盐作为储存介质参与到NOx储存反应中. EXAFS结果表明,经过15个稀燃/富燃循环测试,催化剂中的CuO相仍保持稳定.基于以上表征结果,提出了CuO和K2CO3在催化剂表面的分布模型,并探讨了NOx储存还原的可能机理. 相似文献
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Thermal decomposition behaviors of TiH_2 powder under a flowing helium atmosphere and in a low vacuum condition have been studied using an in situ EXAFS technique.By an EXAFS analysis containing the multiple scattering paths including H atoms,the changes of the hydrogen stoichiometric ratio and the phase transformation sequence are obtained.The results demonstrate that the initial decomposition temperature is dependent on experimental conditions,which occurs,respectively,at about 300 and 400℃ in a low vacuum condition and under a flowing helium atmosphere.During the decomposition process of TiH_2 in a low vacuum condition,the sample experiences a phase change process:δ(TiH_2)→δ(TiH_x)→δ(TiH_1)+β(TiH_x)→δ(TiH_x)+β(TiH_x)+α(Ti)→β(TiH_x)+α(Ti)→α(Ti)+β(Ti).This study offers a way to detect the structural information of hydrogen.A detailed discussion about the decomposition process of TiH_2 is given in this paper. 相似文献
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以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备Co-Mo超细粒子氧化物,所得干凝胶分别置于空气和氩气中进行焙烧,然后经K2CO3助化后硫化。使用X射线衍射(XRD)比表面测试和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇活性。XRD结果表明,在空气中焙烧的样品为单一的CoMoO4物种,其晶粒尺寸约为60nm。在氩气中焙烧的样品,柠檬酸的分解对样品起到还原作用,主要物种为CoMoO3,同时存在少量的CoMoO4,晶粒尺寸约为20nm。BET结果表明,在氩气中焙烧的样品具有较大的比表面积。硫化态样品中主要物种为MoS2和Co9S8,此外,还可能存在CoMoS3.13物种。XRD和EXAFS结果均表明,在氩气中焙烧的样品硫化后,其晶粒尺寸相对较小。活性测试结果表明,催化剂晶粒尺寸的降低明显促进了合成醇的活性和选择性的提高。 相似文献
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采用共沉淀法和溶胶-凝胶法制备了同组分的硫化态K-Co-Mo催化剂,并用EXAFS研究了体系中Mo原子和Co原子的局域配位情况.结果表明,硫化态K-Co-Mo样品中Mo原子以类似于MoS2结构的物种存在,而Co原子除了以Co9S8形式存在外,还以一种Co-Mo-S相的形式存在,Co-Mo-S的晶相结构与MoS2类似.结合活性测试结果认为Co-Mo-S的形成促进了样品催化活性的提高.此外,EXAFS结果还表明,不同制备方法对K-Co-Mo样品中Mo物种晶粒尺寸具有较大的影响,而对CogS8粒子则影响不明显.其中,采用溶胶—凝胶方法制备,并且在氢气中处理过的样品中Mo物种具有最小的晶粒尺寸. 相似文献
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利用同步辐射X射线荧光分析方法的信噪比高、检测限小、无损伤等特点,对采集自南极、青岛和安徽地区多种植物的茎、叶和花被样品进行了元素分析,在检测出的20多种元素中,有Ca,Mn,Fe,Cu,Zn,Br,Rb和Sr等。结果显示,南极苔藓中重元素的低含量与其环境污染低相一致,苔藓中K,Ca和Fe的峰强依次有数量级的提高。青岛红藻门的鸭毛藻对Br有很强的吸收倾向。将1985年和1999年获取的样品进行对比,说明这些植物的金属元素峰强有明显增加.淮河沉水植物金鱼藻对K,Ca,Mn和Fe都有较强的富集能力,所富集的元素含量和种类随水环境污染元素浓度的变化而有显著的不同。 相似文献
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峪耳崖金矿是冀东地区与中生代花岗岩有关金矿订的典型代表.本文利用同步辐射微束X荧光对裕耳崖金矿化绢云母进行了组成成分分析,显示绢云母体内含有K,Ca,Rb,Cr,Mn,Fe,Co,Cu和Zn,以及成矿物质Au,Ag,Pt和As,Au既与绢云母的组成元素呈相关关系,又与绢云母组成元素不相关的Pt,As呈相关关系,显示了Au在绢云母中存在两种赋存形式及至少两种不同的成矿物质来源.金矿的成矿物质来源,通常认为与岩浆体系有关,蚀变矿物中Pt族元素的发现,反映了成矿过程中有深部幔源物质的参与. 相似文献
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