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1.
光催化是将太阳能转换为化学能的绿色可持续发展途径,有望解决日益严重的能源危机和环境污染问题.在光催化过程中,半导体材料作为光催化剂,负责可见光的捕获、光生载流子的生成和传输以及氧化还原反应,在整个光催化系统中起着决定性的作用.共价有机骨架材料(COFs)是一类新兴的半导体光催化剂,已被证明在可见光诱导的水分解、二氧化碳还原、有机转化反应和水中污染物降解方面具有应用前景.然而,大部分COFs是通过可逆反应构筑的,在水中及苛刻条件下的稳定性差.因此,提升基于COFs的光催化剂在水相中的光催化活性和循环稳定性仍然面临巨大挑战.本文提出了一种新策略,即通过实现多重协同效应,设计和开发2D-COFs作为在水中的高效非均相光催化剂.通过后合成策略将亚胺键连接的2D-COFs氧化,制备了两种具有丰富三嗪结构单元的以酰胺键连接的2D-COFs(命名为COF-JLU18和COF-JLU19).结果表明,COF-JLU18和COF-JLU19具有高比表面积和孔体积,其比表面积分别为1156和541 m2/g;COF-JLU19具有比相似拓扑结构的亚胺COF-JLU17更好的水蒸气吸附性能.此外,COF-JLU19表现出了极高的化学稳定性,在水中、盐酸和氢氧化钠溶液中浸泡两天,其结构和结晶性均没有发生明显变化.由此可见,酰胺键不仅可以增加材料骨架的亲水性,还能够提高COFs对水的稳定性.本文制备的酰胺键连接的COF-JLU19材料,在光降解罗丹明B水溶液(RhB)反应中可以获得高达0.69 min?1的光降解速率常数,活性明显优于其他光催化剂,如C3N4等.COF-JLU19具有较好的催化活性主要归因于以下两方面:一方面,良好的亲水性和固有孔隙率之间的协同效应可以增强COFs在水中对染料的吸附能力,使其光催化活性得到有效提升;另一方面,高的结晶度和优秀的稳定性使酰胺键连接的COFs在多相光催化中实现稳定循环利用.为了扩展COFs的应用前景,本文还制备了一种基于酰胺键连接COFs的静电纺丝膜,在以太阳光为光源的光降解罗丹明B水溶液实验中表现出较高的光催化活性和重复使用性.综上,本文提出的多重协同效应为基于COFs的高效光催化剂的设计提供了一种有效策略. 相似文献
2.
压缩感知(Compressed Sensing CS)理论广泛应用于应用数学、图像重建、信道估计以及谱估计等不同领域.在理论方面,依据压缩感知基本理论建立差分稀疏凸优化模型,并推导差分稀疏重建限制子空间特征值的稳定性条件;在应用方面,研究此模型在我国航空货运量建模与预测中的应用,以1998-2007年我国航空货运量的统计数据为基础,利用凸优化理论建立我国航空货运量的差分稀疏模型.通过拟合误差指标的详细比较可知:相对于灰色理论模型、回归分析模型,航空货运量的差分稀疏模型具有更高拟合精度.实验证明,差分稀疏理论可以为航空货运量的短期预测以及航空货运业调控提供有效理论支持. 相似文献
3.
4.
基于Matlab软件的图形用户界面开发环境(GUIDE)设计开发了一套交互式界面,可以自动读取、解析原始数据,开展波长标定,将谱强度与谱仪系统空间测量位置以及EAST实验放电时间等信息相关联,从而快速、便捷地计算杂质离子发出的线光谱强度的空间分布并绘图。该空间分辨光谱分析软件的开发和应用大大提高了谱仪数据处理和分析的便捷性和效率,保证了放电期间数据处理的准实时性。 相似文献
5.
6.
7.
8.
采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后CuCe/BEA的催化活性。氨气-程序升温脱附和原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究结果表明,硅烷化改性的催化剂由于保持更完整的骨架结构能够形成更多的酸性位点。此外,氢气-程序升温还原和X射线光电子能谱测试表明,硅烷化改性有利于提高活性铜物种的分散性。因此,相比于CuCe/BEA催化剂,硅烷化改性的CuCeSi/BEA催化剂具有更多的酸性位点和高度分散的Cu物种,共同促进了催化剂的水热稳定性。 相似文献
9.
合成了2个新配体4-(4-硫代乙酸)甲苯基-6-苯基-2,2’-联吡啶HC^N^N(PhCH2SCOCH3)(L3)和6-(4-硫代乙酸)甲苯基-2,2’-联吡啶HC^N^N(CH2SCOCH3)(L5)及其发光的铂(Ⅱ)配合物ClPtC^N^N(PhCH2SCOCH3)(C3)和ClPtC^N^N(CH2SCOCH3)(C5).通过1H NMR谱和质谱对它们的结构进行了表征,采用X射线单晶衍射分析确定了C3的晶体结构.利用紫外-可见吸收光谱、发射光谱及激发态寿命测定研究了它们的光物理性质和电化学性质,以及配合物作为光敏剂在光催化制氢中的应用.通过系列配合物产氢效率的比较,揭示了它们的产氢效率和激发态寿命的关系. 相似文献
10.
以掺杂不同含量ZnO的Zr0.5Al0.5O1.75为载体,制备了系列1.5%Pd催化剂.在模拟稀燃天然气汽车尾气条件下,测试了催化剂的活性和抗水性,并用N2吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了系统表征.研究结果表明,ZnO的添加及添加量对催化剂的活性和抗H2O性有明显影响,其中以ZnO添加量为15%时制备的复合氧化物为载体的催化剂活性最佳.当模拟尾气中不含H2O时,该催化剂对甲烷的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别为278和314℃;在含H2O时,该催化剂的T50和T90分别为342和371℃. 相似文献