分级结构碳纳米笼高效催化苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺

苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺通常需使用贵金属催化剂, 开发廉价催化剂具有重要研究价值. 本工作以具有大比表面积和丰富表面缺陷的分级结构碳纳米笼(hCNCs)作为无金属催化剂, 在无溶剂、100 ℃和常压O₂条件下即可实现苄胺到N-苄烯丁胺的高效转化, 反应8 h的苄胺转化率和N-苄烯丁胺选择性均可达98%, 远优于碳纳米管、还原氧化石墨烯、活性炭等典型碳材料. hCNC700样品循环使用6次后催化性能基本无衰减, 且具有优秀的底物拓展性. hCNC700的优异催化性能源于其超高的比表面积可提供大量的缺陷活性位点, 而独特的分级孔结构十分有利于反应过程中的传质, 使丰富的表面活性位点(缺陷)得以充分利用.     

氮掺杂碳纳米笼固载钌纳米粒子的费托合成性能

费托合成可以将来源广泛的合成气转化为低碳烯烃和燃油等高附加值化学品, 是后石油时代的重要化工过程, 而发展高性能的催化剂是该工程产业化的关键. 以具有高比表面积和高氮含量的氮掺杂碳纳米笼(NCNC)为载体, 采用等体积浸渍法制备了Ru的质量分数为20%的Ru/NCNC催化剂, 所得Ru纳米颗粒均匀分散, 相比于未掺杂碳纳米笼负载的Ru催化剂(Ru/CNC), Ru纳米粒子尺寸更小且分布更集中. Ru/NCNC催化剂展现出优异的费托合成催化性能, 在0.5 MPa和220 ℃的温和条件下, 具有高的催化活性、高的C₅₊选择性(55.7%)、低的CH₄选择性(13.5%)和高的催化稳定性(60 h, CO转化率保持在≈33%), 显著优于Ru/CNC. 这可归因于N掺杂提高了Ru活性中心的数量和电子态密度以及表面碱性, 增强了金属-载体相互作用, 进而提高Ru/NCNC的催化活性、长链产物(C₅₊)选择性、抗烧结能力和催化稳定性. 本研究提供了一条通过掺杂碳载体设计提升费托合成催化剂性能的有效策略.     

石墨烯包覆的硫填充碳纳米笼自支撑整体材料的制备及其锂硫电池性能研究

锂硫电池具有理论能量密度高、活性物质价廉、毒性低等优点,是最具发展潜力的高能量二次电池之一,其应用仍存在硫面载量小、循环寿命短和库伦效率低等难题.制备了石墨烯包覆的硫填充碳纳米笼自支撑整体材料,可直接用作锂硫电池正极,避免使用粘结剂、导电剂和集流体,当硫的面载量为3.8 mg·cm^-2时,锂硫电池展现出高的可逆比容量（1104 mAh·g^-1）、优异的循环稳定性（每圈容量衰减率仅为0.049%@1.0 A·g^-1）和>99.9%的库伦效率,其面积比容量（3.7 mAh·cm^-2）处于锂硫电池的先进水平.该电极的优异性能可归因于以下因素的协同作用：碳纳米笼的物理限域作用及石墨烯中含氧官能团的化学吸附作用有效抑制了活性物质的流失,微孔-介孔-大孔共存的分级孔结构和高导电性利于离子和电子的传输,纳米笼空腔填充有利于缓解体积膨胀造成的影响,整体材料的自支撑稳定结构有利于增加硫载量且维持电化学性能.本研究还提供了一种工艺简单、能有效提高面积比容量的硫正极制备方法.