分级结构碳纳米笼高效催化苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺

苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺通常需使用贵金属催化剂, 开发廉价催化剂具有重要研究价值. 本工作以具有大比表面积和丰富表面缺陷的分级结构碳纳米笼(hCNCs)作为无金属催化剂, 在无溶剂、100 ℃和常压O₂条件下即可实现苄胺到N-苄烯丁胺的高效转化, 反应8 h的苄胺转化率和N-苄烯丁胺选择性均可达98%, 远优于碳纳米管、还原氧化石墨烯、活性炭等典型碳材料. hCNC700样品循环使用6次后催化性能基本无衰减, 且具有优秀的底物拓展性. hCNC700的优异催化性能源于其超高的比表面积可提供大量的缺陷活性位点, 而独特的分级孔结构十分有利于反应过程中的传质, 使丰富的表面活性位点(缺陷)得以充分利用.     

Ce、Zr、Pd物种的掺杂对NiMgAl类水滑石及衍生复合氧化物催化性能影响

用水热法分别合成了NiMgAl、NiMgCeAl、NiMgZrAl和NiMgPdAl类水滑石,重点考察了Ce、Zr和Pd物种的掺杂对NiMgAl类水滑石结构及衍生复合氧化物的催化性能影响。用XRD、TPR、TPD、TPO和BET等对不同类水滑石及衍生复合氧化物的晶相结构、表面性能等进行了表征,结果表明,Ce物种的掺杂提高了衍生复合氧化物的比表面积,催化活性和抗积碳性能,掺杂Pd提高了H2吸附性能、催化活性和抗积碳性能,而掺杂Zr物种其衍生复合氧化物的比表面积和催化活性有所降低。     

温和条件下钌/氮掺杂碳纳米笼的苯乙酮选择性催化加氢性能

共轭羰基化合物的羰基选择性加氢反应被广泛用于制备重要的药物和化学中间体.利用氮掺杂碳纳米笼（hNCNC）大的比表面积和掺杂氮原子的锚定作用,构建了10 wt% Ru负载量的Ru/hNCNC催化剂,尺寸约2.4 nm的Ru纳米颗粒高度均匀地分散在hNCNC表面.用于催化苯乙酮选择性加氢制1-苯乙醇,在50.0℃、2.0 MPa H₂的温和条件下,展现出优异的催化加氢性能：反应2.0 h后的苯乙酮转化率和1-苯乙醇选择性分别达到96.2%和95.8%,远优于未掺杂碳纳米笼（hCNC）和活性炭负载的Ru催化剂;循环使用6次后,其苯乙酮转化率仅略有下降（从96.2%到94.0%）,明显优于Ru/hCNC.Ru/hNCNC的优异催化性能可归因于：hNCNC大的比表面积和掺杂氮原子的锚定作用有利于Ru纳米粒子的分散和固载、独特的微孔-介孔-大孔共存的分级孔结构有利于传质、掺杂氮原子有效调变了Ru催化剂的电子结构.     

制备方法对Fe/NCNTs催化剂结构及费托反应性能的影响

以碳氮纳米管(NCNTs)为载体, 利用氮的锚定作用, 采用三种不同的制备方法(等体积浸渍法、胶体法和沉积沉淀法)方便地构建了负载铁物种的Fe/NCNTs催化剂. 系统考察了制备方法对催化剂的结构及费托反应性能的影响. 结果表明, 制备方法影响铁纳米粒子的粒度和分布、催化剂的还原和碳化行为, 使催化剂表现出不同的催化性能. 等体积浸渍法得到分散性较好、粒径小和分布窄[(8±4) nm]、容易还原和碳化的催化剂, 反应中呈现出最高的低碳烯烃选择性、催化活性和稳定性. 胶体法得到了形貌各异的粒子, 反应中活性相易被氧化使得催化剂活性及稳定性较差. 沉积沉淀法得到了粒径过大、难以还原和碳化的粒子, 反应15 h后催化剂活性及稳定性急剧下降. 该研究为利用氮掺杂碳纳米材料作为载体设计和开发高性能的费托合成催化剂提供了有益参考.