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铂原子单层的核壳结构催化剂因其高效的铂原子利用率和优异铂质量活性而广泛应用于燃料电池领域.在该系列材料中,钯@铂核壳催化剂具有更优于纯铂的氧还原(ORR)催化活性,因而拥有较好的应用前景.但由于钯原子在热力学上更倾向于富集到材料表面,钯@铂核壳催化剂的催化稳定性及原子扩散的途径需要更深入的研究.本文探究了热处理条件对钯@铂核壳结构稳定性的破坏,并确定了原子扩散对催化活性的影响.原位扫描透射电子显微镜-电子能量损失谱(STEM-EELS)证明了在250 oC的氩气氛围中,钯@铂纳米颗粒中原本清晰可见的1–2原子铂壳层已经消失,并伴随着颗粒表面钯铂合金化的形成.因钯金属可以吸收氢气而导致晶格间距的展宽,钯@铂核壳结构的破坏也可以通过氢气氛围中的原位X射线衍射谱中(111)衍射峰的展宽和位移进行判断.对钯@铂核壳纳米催化剂进行一系列温度的热处理结果显示,核壳结构的破坏在200 oC左右开始,并于200–300 oC之间急剧发生.一氧化碳电化学氧化脱附实验表明,热处理之后的核壳催化剂表面的一氧化碳氧化峰位置发生了明显的正移,也证明了热处理之后催化剂表面电子结构的变化.核壳结构改变对催化活性的影响也通过旋转圆盘电极进行了测量.相比于未经处理的样品, 200 oC处理之后的钯@铂核壳催化剂在0.9 V电位处的质量活性损失了约37%.进一步提高热处理温度至300 oC之后,钯@铂核壳催化剂的质量活性只有初始状态的44%.本文揭示核壳结构中因热处理而导致的原子扩散现象,并为燃料电池中核壳催化剂的应用及膜电极的制备工艺条件提供了参考. 相似文献
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Al合金表面Ce转化膜成膜机理研究 总被引:1,自引:0,他引:1
Ce转化膜作为一种Cr转化膜的理想替代品而日益受到人们的重视,但其成膜机理还不很清楚.本文应用自行研制的扫描微参比电极技术(SMRE),原位测量经CeCl3溶液处理的2024-T3 Al合金表面微区电位分布,并结合X光电子能谱(XPS)和交流阻抗谱(EIS),对Ce转化膜的成膜机理进行探讨.结果表明,在CeCl3溶液中,Ce转化膜的形成过程是 Ce3+和Cl-相互竞争的动态过程.当由Cl-的不均匀吸附引起的局部腐蚀使pH升高时, Ce(OH)3就会首先在局部位置发生沉积.阴极反应过程产生的H2O2可将Ce(OH)3部分氧化成CeO2. 相似文献
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扫描微电极法原位测量2024Al合金表面微区Cl~-浓度分布 总被引:1,自引:0,他引:1
应用自研制扫描微电极测量系统和扫描微Ag/AgCl复合电极 ,原位测量含Cl- 溶液中 ,2 0 2 4Al合金在其局部腐蚀发生发展过程中金属 /溶液界面微区Cl- 离子的浓度分布 ,考察金属 /溶液界面微区Cl- 浓度分布对Al合金表面局部腐蚀行为的影响 .结果表明 ,扫描Ag/AgCl探针可实时跟踪腐蚀过程中金属表面氯离子浓度分布的动态行为 .当 2 0 2 4Al合金浸渍于含Cl- 溶液中 ,Cl- 离子在Al合金 /溶液界面呈不均匀分布 ,Cl- 主要在第 2相颗粒和铝基交界区域发生优先吸附和累积 ,从而促进局部腐蚀的发生和发展 相似文献
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单原子催化剂(SAC)由于其低成本和在各种电催化反应中潜在的高催化活性而被认为是铂族金属的有前景的替代材料,但仍然缺乏对不同金属氮碳材料催化剂之间活性差异的原子机理的理解。在此,通过实验和理论研究相结合,研究了非贵金属氮碳材料(Me-N-C,Me = Fe和Co)作为模型催化剂,以探索在普遍的pH值下氧还原反应(ORR)和氢析出反应(HER)的催化活性以及相对应的反应机理。原子理论模拟表明,Fe-N-C具有比Co-N-C高的ORR活性,这是因为其速率决定步骤的反应势垒较低,而HER的活性趋势却相反。我们的模拟结果与实验观察结果一致。 相似文献
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应用缓蚀剂控制混凝土中钢筋的腐蚀具有高效、廉价和易操作等优点,越来越受腐蚀研究者的关注。近年来,对环保型缓蚀剂的需求日益增加。因此,本工作发展了由癸二酸二异辛酯、D-葡萄糖酸钠和硫酸锌组成的环保型复合缓蚀剂并应用电化学测试技术和表面分析方法研究其对钢筋的缓蚀作用。结果表明,Q235钢筋在pH为11.00,含0.5 mol∙L-1 NaCl的模拟污染的混凝土孔隙液中处于活化状态并发生局部腐蚀。含有59 mmol∙L-1癸二酸二异辛酯,0.5 mmol∙L-1 D-葡萄糖酸钠和1.5 mmol∙L-1硫酸锌组成的复合缓蚀剂对钢筋具有良好的协同缓蚀效应,在模拟污染混凝土孔隙液中和水泥砂浆试样中对钢筋的缓蚀效率分别达到96.8%和90.0%。该复合缓蚀剂是一种混合型缓蚀剂,对钢筋腐蚀的阴极反应和阳极反应均有抑制作用。 相似文献
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质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种强耦合、复杂非线性、动态的、多输入多输出的能量转换装置,不容易达到或保持理想的工作状态。在动态的PEMFC的工作状态下,其输出的电流和电压是振动的、不稳定的,会对负载的使用和寿命造成很大的影响,严重时亦可损坏负载。该波动的电流或电压输出不仅直接决定着发电系统的成本,而且影响着有效的能量转换效率及电子原件和设备的寿命。基于此,本工作针对燃料电池动态特性及动态排水空间受限导致其电流不规则波动,进而影响输出电能品质和燃料电池系统及其他电子元件的寿命和维护成本等问题,开发了一种外延生长的方法制备排水空间可调控的抗溺水电极,通过调控载体的成核位点密度,形成一种具有不同排水空间的类超晶体结构微米级铂基催化剂。该催化剂制备的电极不仅表现出极佳的抗溺水性,在极低的电流振幅(25 mA·cm-2)下持续稳定的输出高品质电能,同时提高了铂的利用率,使其组成的MEA比功率密度达到11.69 W·mgPt-1,表现出极高的应用潜力。 相似文献