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乙炔氢氯化反应中的负载金-离子液体催化剂:离子态金物种的稳定机制 总被引:1,自引:0,他引:1
聚氯乙烯(PVC)作为世界通用工程塑料之一,具有优异的物理、化学和机械性能,在工业、农业、建筑、包装、电力等行业中应用广泛.氯乙烯是生产聚氯乙烯的重要单体.氯乙烯的生产主要有电石法和乙烯法两种工艺路线,由于我国“贫油、富煤、少气”的资源现状,电石法产能占全部产能的83%以上.电石法生产氯乙烯的原理是在氯化汞催化剂存在下,将电石水解精制后的乙炔气与氯化氢加成直接合成氯乙烯.随着节能减排及环保要求的逐渐提高和国际涉汞公约的实施,开发新一代绿色无汞催化剂具有重要的战略意义.近年来,金基催化剂是无汞催化剂基础研究和技术开发中最重要的方向.在之前的工作中,我们课题组首先报道了负载离子液体-金催化剂体系(Au-SILP)在电石法生产氯乙烯工艺中的应用,并发现离子液体的存在可以显著提高金活性物种在载体表面的分散度和稳定其化学价态.在后续研究中,我们在负载离子液体-金催化体系中引入金属铜离子(Cu^2+),利用反应过程中Au-Cu之间的氧化还原循环,设计并制备了金属铜基配位离子液体,构建了负载离子液体-金-铜催化剂体系.铜离子的引入形成了一个催化剂自身维持氧化态的微环境,实现了被还原金物种的原位氧化再生.本文在上述研究基础上,利用配位离子液体[Bmim][N(CN)2]中[N(CN)2^–]阴离子和阳离子金之间的强配位作用,构建出比Au-Cl键更稳定的Au–N键,并通过X射线光电子能谱(XPS)、球差校正-扫描透射电镜(AC-STEM)和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)表征证明了Au以单原子状态存在于载体表面.制备的Au-N(CN)2/AC催化剂在乙炔氢氯化反应中表现出比Au-Cl/AC和Au/AC催化剂更高的稳定性和催化活性以及更短的诱导期.进一步表征分析发现,[N(CN)2^–]配体促进了阳离子金和配体之间的电子转移,提高了阳离子金的电子云密度,削弱了乙炔在阳离子金上的吸附强度,抑制了其还原,提高了催化剂的稳定性.更重要的是,与阳离子金配位的[N(CN)2^–]配体使得反应过程中的氯化氢在氮位点发生化学解离,促进了氯化氢活化,同时降低了反应能垒.对负载配位离子液体-金催化体系反应诱导期的分析结果表明,反应诱导期与反应物(乙炔、氯化氢)分子在离子液体层中的溶解度无关,而主要取决于催化剂中Au(Ⅲ)物种的含量和反应物分子在离子液体中的扩散速率.上述研究结果进一步深化了离子液体和活性金物种之间电子的作用机理,建立了负载离子液体-金催化剂体系对反应物的活化机制和反应机理,为进一步开发具有工业应用价值的乙炔氢氯化反应无汞催化剂提供了科学基础和参考. 相似文献
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根据同步辐射光源对软X射线分光晶体的性能要求,分析了软X射线能区常用分光晶体的性能优劣,指出对于晶格常数值大的分光晶体,KTP(KTiOPO4)(011)是该能区比较理想的分光晶体. 同时提出了一种利用同步辐射光源测量晶体衍射效率的实验方法,指出光源的发散度与晶体的衍射效率密切相关. 测量了KTP(011)晶体的晶格常数,给出了KTP(011)晶体的实测衍射效率.
关键词:
同步辐射
KTP(011)晶体
衍射效率
光源发散度 相似文献
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赵佳 《国际物理教育通讯》2001,(12):60-62
本通过对素质教育推进过程中面临的困难和深层次的矛盾的分析。指出现代教育的本质就是创新,并就创新人才培养问题分别从教育理念,方法,内容及设施方面进行了论述。 相似文献
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采用磁控溅射方法在MgO(001)单晶衬底上制备了交换偏置分别沿着FeGa [100]和[110]方向的FeGa/IrMn外延交换偏置双层膜,研究了交换偏置取向对磁化翻转过程与磁化翻转场的影响.铁磁共振场的角度依赖关系的测量与拟合,表明样品存在不同取向的四重对称磁晶各向异性、单向交换磁各向异性和单轴磁各向异性的叠加.矢量磁光克尔效应测量表明交换偏置沿着[100]方向的样品在不同磁场方向下表现矩形、非对称和单边两步磁滞回线;交换偏置沿着[110]方向的样品在不同磁场方向下表现单边两步和双边两步磁滞回线.考虑不同交换偏置方向的畴壁形核和位移模型,能够很好地解释磁化翻转路径随磁场方向的变化规律和拟合磁化翻转场的角度依赖关系,表明交换偏置方向的改变使得畴壁形核能发生显著变化. 相似文献
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王红军赵佳 《应用泛函分析学报》2020,(4):207-218
本文研究了度量图上二阶及四阶局部微分算子积的自伴顶点条件.在研究闭区间[a,b]上积算子自伴性的基础上,运用度量图上高阶局部微分算子的自伴顶点条件得到了积算子自伴的充分必要条件.此外,给出了积算子自伴与原算子自伴之间的关系. 相似文献
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在北京同步辐射装置(BSRF)的3W1B软X射线光束线上利用自行研制的同步辐射软X射线综合偏振测量装置对Ni的M2,3边附近(60—70 eV)进行了软X射线磁光(magneto-optical)法拉第效应(Faraday effect)的偏转测量,实验装置主要由起偏器,检偏器,样品架,圆形钕铁硼永磁铁和MCP探测器组成,偏振元件(起偏元件和检偏元件)均采用反射式非周期性Mo/Si宽带多层膜.实验采用反射起偏和反射检偏的模式,得到一系列能量范围在60—70 eV间的法拉第偏转角结果,
关键词:
软X射线
磁光Faraday效应
综合偏振测量装置
宽带多层膜 相似文献
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关于静电体系总能和相互作用能的几点讨论 总被引:3,自引:1,他引:2
在阐明静电体系总能和相互作用能的基础上,利用电动力学中得到的静电体系总有量公式W总=1/2∫ρdV,在电荷体分布的情况下,当电荷分割为n个体电荷元时,可以严格证明:limW互=W总。 相似文献
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差分脉冲伏安法同时测定α-山竹黄酮和γ-山竹黄酮 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了α-山竹黄酮和γ-山竹黄酮在玻璃碳电极上的电化学行为,研究了pH和静置时间等因素的影响,探讨了α-山竹黄酮和γ-山竹黄酮在玻璃碳电极上的氧化机理,建立了差分脉冲伏安法同时测定α-山竹黄酮和γ-山竹黄酮的方法。在pH 3.1的BR缓冲介质中,α-山竹黄酮在0.822 V产生灵敏的氧化峰,γ-山竹黄酮在0.426 V和0.700 V产生灵敏的氧化峰。对α-山竹黄酮,相应的氧化峰的峰高与浓度在5.00×10-6mol/L~2.00×10-4mol/L范围内呈良好的线性关系,线性相关系数为0.9950;对γ-山竹黄酮,其在0.426 V氧化峰的峰高与浓度在2.00×10-5mol/L~6.00×10-4mol/L浓度范围内呈良好的线性关系,线性相关系数为0.9904。该方法测量2.00×10-4mol/L的α-山竹黄酮和γ-山竹黄酮相对标准偏差分别为3.3%和4.1%(n=10)。 相似文献