Sc、Ce掺杂CrSi2的电子结构与光学性质的第一性原理

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法对Sc、Ce单掺和共掺后CrSi₂的几何结构、电子结构、复介电函数、吸收系数和光电导率进行了计算。结果表明:Sc、Ce掺杂CrSi₂的晶格常数增大,带隙变小。本征CrSi₂的带隙为0.386 eV,Sc、Ce单掺及共掺CrSi₂的禁带宽度分别减小至0.245 eV、0.232 eV、0.198 eV,费米能级均向低能区移动进入价带。由于Sc的3d态电子和Ce的4f态电子的影响,Sc、Ce掺杂的CrSi₂在导带下方出现了杂质能级。掺杂后的CrSi₂介电函数虚部第一介电峰峰值增加且向低能方向移动,说明Sc、Ce掺杂使得CrSi₂在低能区的光跃迁强度增强,Sc-Ce共掺时更明显。Sc、Ce掺杂的CrSi₂吸收边在低能方向发生红移,在能量大于21.6 eV特别是在位于31.3 eV的较高能量附近,本征CrSi₂几乎不吸收光子,Sc单掺和Sc-Ce共掺CrSi₂吸收光子的能力有所增强,并在E=31.3 eV附近形成了第二吸收峰。说明掺杂Sc、Ce改善了CrSi₂对红外和较高能区光子的吸收。在小于3.91 eV的低能区掺杂后的CrSi₂光电导率增加。在20.01 eV<E<34.21 eV时,本征CrSi₂光电导率为零,但Sc、Ce掺杂后的体系不为零,掺杂拓宽了CrSi₂的光响应范围。研究结果为CrSi₂基光电器件的应用与设计提供了理论依据。     

Insights into the efficient charge separation over Nb2O5/2D-C3N4 heterostructure for exceptional visible-light driven H2 evolution

Two-dimensional carbon nitride(2 D-C₃ N₄)nanosheets are promising materials in photocatalytic water splitting,but still suffer from easy agglomeration and fast photogene rated electron-hole pairs recombination.To tackle this issue,herein,a hierarchical Nb₂ O₅/2 D-C₃ N₄ heterostructure is precisely constructed and the built-in electric field between Nb₂O₅ and 2 D-C₃ N₄ can provide the driving force to separate/transfer the charge carriers efficiently.Moreover,the strongly Lewis acidic Nb₂O₅ can adsorb TEOA molecules on its surface at locally high concentrations to facilitate the oxidation reaction kinetics under irradiation,resulting in efficient photogene rated electrons-holes separation and exceptional photocatalytic hydrogen evolution.As expected,the champion Nb₂O₅/2 D-C₃N₄ heterostructure achieves an exceptional H2 evolution rate of 31.6 mmol g^-1 h^-1,which is 213.6 times and 4.3 times higher than that of pristine Nb₂O₅ and2 D-C₃N₄,respectively.Moreover,the champion heterostructure possesses a high apparent quantum efficiency(AQE)of 45.08%atλ=405 nm and superior cycling stability.Furthermore,a possible photocatalytic mechanism of the energy band alignment at the hetero-interface is proposed based on the systematical characterizations accompanied by density functional theory(DFT)calculations.This work paves the way for the precise construction of a high-quality heterostructured photocatalyst with efficient charge separation to boost hydrogen production.     

Y掺杂WS2二维材料的第一性原理研究

WS₂由于其优异的物理和光电性质引起了广泛关注。本研究基于第一性原理计算方法,探索了本征单层WS₂及不同浓度W原子替位钇(Y)掺杂WS₂的电子结构和光学特性。结果表明本征单层WS₂为带隙1.814 eV的直接带隙半导体。进行4%浓度(原子数分数)的Y原子掺杂后,带隙减小为1.508 eV,依旧保持着直接带隙的特性,随着Y掺杂浓度的不断增大,掺杂WS₂带隙进一步减小,当浓度达到25%时,能带结构转变为0.658 eV的间接带隙,WS₂表现出磁性。适量浓度的掺杂可以提高材料的导电性能,且掺杂浓度增大时,体系依旧保持着透明性并且在红外光和可见光区对光子的吸收能力、材料的介电性能都有着显著提高。本文为WS₂二维材料相关光电器件的研究提供了理论依据。     

基于抛光基材的热蒸镀铜箔生长高平整单层石墨烯薄膜

在石墨烯的化学气相沉积工艺中,铜箔是决定石墨烯薄膜质量的重要因素。传统铜箔由于制备工艺的限制,存在大量的缺陷,导致石墨烯薄膜的成核密度较高。本工作选用抛光铝板、抛光不锈钢板、微晶玻璃和SiO₂/Si作为基材,用热蒸镀法制备了不同粗糙度的铜箔,并详细讨论了以该系列铜箔生长高平整度石墨烯薄膜的条件及铜箔对石墨烯薄膜品质的影响。实验结果表明,铜箔以(111)取向为主,与基材分离后,表面具有纳米级平整度。在生长石墨烯后,从SiO₂/Si剥离的铜箔成核密度是4种基材中最小的。同时,从SiO₂/Si剥离的铜箔晶体结构变化最不明显,具有良好的结晶性,表面几乎不存在铜晶界缺陷。当压强为3 000 Pa,氢气和甲烷流速分别为300 mL/min和0.5 mL/min时,可以获得约1 mm横向尺寸的石墨烯单晶晶畴。     

射频等离子制备石墨烯负载Co3O4催化剂及其析氧性能研究

氢能的引入能有效提升配电网的供电可靠性,而电解水制氢是实现低碳转型的关键技术,开发高效的电解水催化剂势在必行。过渡金属氧化物储量大、催化活性高,是具有广阔应用前景的析氧反应催化剂。本文通过射频等离子体处理制备石墨烯上负载Co₃O₄析氧催化剂,XRD、Raman和XPS测试结果显示,二维结构石墨烯的引入加速表面电子迁移,增大了反应面积。等离子体处理促进了纳米粒子在石墨烯上的负载,利用等离子体刻蚀作用在催化剂表面制造出大量碳结构缺陷和氧空位结构,改善了活性位点分布,有效调控Co₃O₄电子结构,提高析氧催化活性。电化学测试表明,本文中合成的Co₃O₄@rGO在电流密度为50 mA·cm^-2时的过电位为410 mV,动力学反应速率较快,表现出优于商业IrO₂的析氧催化活性。     

部分还原氧化石墨烯的制备、 表征及对人宫颈癌HeLa细胞的体外杀伤作用

以氧化石墨烯(GO)为原料, 利用温和方法制备了3种不同还原程度的部分还原氧化石墨烯pRGO₁, pRGO₂和pRGO₃(pRGO_1—3)； 利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 拉曼光谱(Raman)、 X 射线光电子能谱(XPS)、 紫外-可见光谱(UV-Vis)、 透射电子显微镜(TEM)和 EDS能谱对其结构和形貌进行了表征. 细胞实验结果表明, 无激光照射下pRGO_1—3本身的细胞毒性较低; 近红外(NIR)激光照射下pRGO_1—3通过光热和光毒性双重作用杀伤肿瘤细胞. 实验结果显示了pRGO 在肿瘤光热疗法和光动力疗法领域的应用潜力.     

Soliton interactions and asymptotic state analysis in a discrete nonlocal nonlinear self-dual network equation of reverse-space type

We propose a reverse-space nonlocal nonlinear self-dual network equation under special symmetry reduction,which may have potential applications in electric circuits.Nonlocal infinitely many conservation laws are constructed based on its Lax pair.Nonlocal discrete generalized(m,N?m)-fold Darboux transformation is extended and applied to solve this system.As an application of the method,we obtain multi-soliton solutions in zero seed background via the nonlocal discrete N-fold Darboux transformation and rational solutions from nonzero-seed background via the nonlocal discrete generalized(1,N?1)-fold Darboux transformation,respectively.By using the asymptotic and graphic analysis,structures of one-,two-,three-and four-soliton solutions are shown and discussed graphically.We find that single component field in this nonlocal system displays unstable soliton structure whereas the combined potential terms exhibit stable soliton structures.It is shown that the soliton structures are quite different between discrete local and nonlocal systems.Results given in this paper may be helpful for understanding the electrical signals propagation.     

吸收波长和吸收效率可控的超材料吸收器

为了使超材料完美吸收器(metamaterial perfect absorber,MPA)能够同时实现吸收效率和吸收波长的控制,本文提出利用二氧化钒(VO2)和石墨烯作为MPA的材料,通过对MPA的结构设计,在红外波段实现了高吸收,吸收效率最高可达99%.研究发现通过改变VO2的温度和石墨烯的化学势,可同时实现MPA吸收效率和吸收波长的控制,吸收效率调制深度和吸收波长调谐范围分别可达97.08%和3.2μm.通过对MPA在吸收波长处的磁场分布分析可以得出,MPA能够产生高吸收是由于其形成了法布里-帕罗(Fabry-Pérot,FP)干涉腔共振,研究发现MPA的结构参数对FP腔的共振波长具有显著的影响.     

单层MXene纳米片Ti2N电磁特性的过渡金属(Sc、V、Zr)掺杂效应

二维材料MXene纳米片由于具有较大的比表面积和较高的电子迁移率而受到广泛的关注。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,对单层MXene纳米片Ti₂N电磁特性的过渡金属(Sc、V、Zr)掺杂效应进行了系统研究。结果表明,所有过渡金属掺杂体系结合能均为负值,结构均稳定;其中Ti₂N-Sc体系的形成能为-2.242 eV,结构更易形成,且保持稳定;掺杂后Ti₂N-Sc、Ti₂N-Zr体系磁矩增大;此外,Ti₂N-Sc体系中保留了较高的自旋极化率,达到84.9%,可预测该体系在自旋电子学中具有潜在的应用价值。