Ce-Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.     

纳米孔分析化学

源于自然界,服务于人类社会的纳米尺度装置包括生物及人工制备的纳米孔与纳米通道等。基于这些纳米尺度装置的分析化学简称纳米孔分析化学。本文对纳米孔分析化学的发展,特别是近年来在DNA测序、蛋白质分析的进展进行了综述,对于纳米孔分析化学发展的历史、基本分类、原理和应用作了介绍与展望。     

CdS/石墨烯纳米复合物的可见光催化效率和抗光腐蚀行为

制备了一系列CdS纳米晶/石墨烯(CdS/GR)复合物,并在可见光照条件下评价了其光催化降解亚甲基蓝的光催化效率和抗光腐蚀行为. 研究表明,石墨烯的引入加速了CdS纳米晶(NCs)光生电子的迁移速率,抑制了其光生电子-空穴的复合,有效改善了其光催化降解有机污染物的性能. CdS/GR复合物中的石墨烯含量显著影响其光催化效率,其中石墨烯含量为4.6%的光催化剂效率最高,其光电流是CdS NCs的2.3倍. 利用光电化学和X射线衍射技术进一步证实,石墨烯的引入抑制了CdS NCs光腐蚀的发生,提高了CdS/GR复合物的光催化稳定性.     

纳米铜/石墨烯修饰电极用于离子交换色谱测定五种单糖

把纳米铜和石墨烯修饰在玻碳电极表面,制备了纳米铜/石墨烯复合修饰电极。采用电化学方法,在!1.5~0 V的循环扫描电位条件下,氧化石墨烯(GO)和Cu2+同时在玻碳电极上被电化学还原,形成石墨烯(Gr)和纳米铜(CuNPs)复合膜。所制备的修饰电极对葡萄糖等单糖化合物具有较高的电催化活性,且电极稳定性和重现性均良好。将此修饰电极作为电化学检测器,与高效阴离子交换色谱联用,分离测定了5种单糖化合物(岩藻糖、阿拉伯糖、半乳糖、葡萄糖和甘露糖)。结果表明,岩藻糖和阿拉伯糖的线性范围为0.1~100 mg/L,半乳糖、葡萄糖和甘露糖的线性范围为0.5~100 mg/L,5种单糖化合物的线性相关系数均大于0.998,相对标准偏差RSD(n=6)为1.9%~2.5%,检出限在0.02~0.10 mg/L之间;将此方法用于测定样品桑黄粗多糖的单糖组成,测得5种单糖的回收率为84.8%~94.5%,准确度和精密度均较好。     

纳米碳材料非金属催化的研究进展

纳米碳材料直接作为催化剂的非金属碳催化是目前材料科学与催化领域的前沿方向之一.相对于传统金属催化剂,纳米碳材料催化剂具有高效环保、低能耗、耐腐蚀等优点.在烃类转化、化学品合成、能源催化等领域表现出优异的催化性能和发展潜力.综述了近年来纳米碳非金属催化研究的最新进展,主要包括新型纳米碳材料的表面性质、催化特性、反应机理和宏观制备等关键问题,并对纳米碳催化存在的挑战和前景进行了展望.     

FeO/Pt(111)与FeO2/Pt(111)的几何、电子结构及表面氧活性的第一性原理研究

采用密度泛函理论系统研究了超薄氧化物膜/金属体系FeO/Pt和FeO₂/Pt及其表面不同区域(FCC,HCP和TOP)的几何结构、电子性质及氧的活性.研究发现,表面O-Fe高度差δ_z作为一个重要的特征结构参数直接影响局域表面静电势和表面氧的结合能: δ_z越大,静电势越大,氧的结合能越弱.计算发现,在FeO/Pt体系中,δ_z顺序为FCC > HCP > TOP,而FeO₂/Pt中是FCC > TOP > HCP.此外,在FeO/Pt中,电荷转移方向是从氧化物膜到衬底,Fe的表观价态为+2.36,表面功函较纯Pt(111)的变化可忽略; 而FeO₂/Pt中,电荷转移的方向是从衬底到氧化物,Fe的表观价态为+2.95,表面功函较纯Pt增加1.24 eV.进一步分析了电荷转移和表面偶极对电子性质的作用机制.这些研究结果对于认识超薄氧化物薄膜对表面几何结构、电子性质、表面氧活性的调制具有重要的启示意义.     

Au/NTS-1催化丙烯气相直接环氧化(英文)

以高温氨气处理制得含氮微孔钛硅分子筛(NTS-1)为载体,用沉积-沉淀法制得了一系列纳米金催化剂.考察了纳米金催化剂在氢气和氧气共存下催化丙烯气相环氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明,高温氨气处理钛硅分子筛(TS-1)载体降低了其酸性,提高了纳米金催化剂制备中金的利用率和纳米金催化剂中金的分散度,显著提高纳米金催化剂的催化活性.载体酸性降低和载体表面–NH2配位效应增强了催化剂活性.     

Ni掺杂对纳米结构牡丹花状CeO2材料催化特性的影响（英文）

制备了一种新型Ni掺杂多层纳米结构牡丹花状CeO2材料,研究了其催化性能,同时与Ni负载牡丹花状CeO2样品进行了比较.结果表明,Ni掺杂CeO2样品具有纳米晶粒和开放的介孔结构,特殊的形貌使其在CO氧化和甲烷部分氧化反应中具有独特的催化特性.Ni掺杂后,CeO2中产生了多余氧空位,同时其氧化还原活性也增强,其在CO氧化反应中的催化活性明显高于纯CeO2和Ni负载CeO2样品;在甲烷部分氧化反应中,牡丹花状CeO2负载3atm%Ni催化剂样品上甲烷转化率高于所有Ni掺杂的催化剂样品.但是在Ni负载型催化剂和花状CeO2催化剂上,甲烷的起始转化温度为400oC,而5.7atm%Ni的掺杂使其降至340oC.     

化学感觉及其转导机制

化学感觉包括了红辣椒产生的灼烧感、椒样薄荷产生的清凉感、碳酸饮料产生的麻刺感和葡萄酒产生的涩感,是化学物质刺激到感受冷、热、疼痛等神经系统而产生的敏感性反应。化学感觉是一个相对较新的术语,最早称为共同化学感觉,后来又称为三叉神经反应。化学感觉与嗅觉、味觉相互结合形成一种独特的食品香味,尽管其他感官输入(例如质地、色泽和温度等)也参与整个香味形成过程。本文对化学感觉的基本特征、它与嗅觉、味觉的相互作用及其转导机制进行了概括介绍。     

卟啉类化合物与人血清白蛋白相互作用的研究进展

卟啉类化合物与人血清白蛋白的相互作用研究可以为制备新型金属卟啉与蛋白质的结合体及卟啉类化合物的功能开发研究提供重要的理论基础,是当前仿生化学、生物有机、医药化学等领域中的热门研究课题。本文综述了近几年来具有不同结构特点的卟啉类化合物与人血清白蛋白间的相互作用,并展望了该研究方向的发展趋势和应用前景。