牛血清白蛋白与十二烷基硫酸钠作用的机理

利用电动势法得到了牛血清白蛋白(BSA)与十二烷基硫酸钠(SDS)相互作用的结合等温线. 通过四阶导数紫外光谱法和荧光光谱法研究了相互作用过程中芳香族氨基酸残基微环境极性的变化. 通过研究发现, 随着SDS浓度的逐渐增大, SDS在BSA上的平均结合数(v)逐渐增大, 色氨酸(Trp)残基所处微环境的极性在减弱后保持基本不变, 酪氨酸残基所处微环境的极性在明显增强后稍有减弱, 苯丙氨酸残基所处微环境的极性略有增强. 结果表明, 当v由0增大到14时, SDS主要结合在BSA的Trp-213附近并逐渐形成聚集体, 从而诱导BSA由结构域ⅡA 开始逐渐展开. 此后, SDS呈正协同作用的特点与BSA 结合, v急剧增大. 当v约为302 时, SDS在BSA上的结合基本达到饱和, BSA的构象趋于稳定.     

超声波振动在Ce-Zr-La/Al2O3及负载型Pd三效催化剂制备中的应用

制备了CeO2-ZrO2-La2O3/Al2O3材料, 在制备过程中使用超声波振动对材料进行处理, 并以此材料为载体制备了单Pd三效催化剂. 对所制备的载体进行了织构性能分析(BET)和X射线衍射(XRD)表征. 对催化剂进行了NO程序升温脱附(NO-TPD)及H2程序升温还原(H2-TPR)表征, 并对催化剂进行了活性测试. BET结果表明, 900 ℃焙烧后, 超声波振动处理的载体比表面积为130 m2·g-1, 而没有进行处理的载体比表面积为117 m2·g-1. 超声波处理的CeO2-ZrO2-La2O3/Al2O3材料介孔直径为11.4 nm, 相对较大, 载体更加稳定. XRD测试结果表明, 超声波处理的载体在1150 ℃焙烧5 h后仍然只有Ce0.5Zr0.5O2一个单一物相, 而未经过超声波处理的载体此时出现相分离, 体相中有θ-Al2O3出现. 以超声波处理材料为载体的Pd催化剂新鲜和老化后NO-TPD测试结果变化很小. H2-TPR测试中, 超声波振动处理的材料制备的催化剂中活性组分和载体的还原峰温较未超声处理材料制备的催化剂稍高, 而峰面积远大于未超声处理材料制备的催化剂. 活性测试结果说明, 由超声波振动处理过的载体制备的三效催化剂对汽车尾气中的三种污染物的起燃温度更低, 有更好的活性以及温度特性.     

纳米TiO_2薄膜电极光电催化降解染料RhB的研究

利用光电协同作用可增强TiO2光催化氧化的量子效率[1-3].外加偏压[4-6]是电助光催化过程的一个重要特性,通过对TiO2薄膜电极施加偏压可降低光生电子和空穴的复合速率,不仅可以加速有机污染物的降解,而且还能改变某些底物的降解途径[7].     

钯催化脱羰反应研究及若干昆虫性信息素的合成

综述了基于钯催化脱羰端烯化反应的若干昆虫性信息素的合成     

四苯骈卟啉锌纯化和脱锌的研究

通过系统研究,改进了四苯骈卟啉锌的纯化和脱锌的方法,发现用浓硫酸脱锌时绿色物质的生成与温度有关. 纯化方法经改进,产率和纯度均有所提高.     

Suppression of Photoinduced BBO Defects Generation on TIO2（110） by Water

We have investigated creation of variable concentrations of defects on TIO2（110）-（1×1） surface by 266 nm laser using temperature programmed desorption technique. Oxygen-vacancy defects can be easily induced by ultraviolet light, the defects concentration has a linear dependence on power density higher than 50 mW/cm2 for 90 s irradiation. No observation of O2 molecule and Ti atom desorption suggests that UV induced defects creation on TiO2（110）-（1×1） is an effective and gentle method. With pre-dosage of thin films of water, the rate of defects creation on TiO2（110）-（1×1） is slower at least by two orders of magnitude than bare TiO2（110）-（1×1） surface. Further investigations show that water can be more easily desorbed by UV light, and thus desorption of bridging oxygen is depressed.     

铁基分子筛活性位点的制备控制及对NH3-SCR活性的影响

采用离子交换法,通过不同制备条件制备Fe-beta分子筛,并探讨不同制备条件对催化剂活性位点和NH3-SCR活性的影响。通过UV-Vis分析,将不同位置的吸收峰归属于不同的铁活性位点,300nm以下的高能谱区可以归属于孤立的Fe3+位点,300nm-400nm间归属于低聚的FexOy簇,而400nm以上为Fe2O3大颗粒聚合物。对比不同催化剂的SCR活性发现,孤立的Fe3+和低聚态的Fe3+是主要的活性位点,这两种物种的所占比例高低直接影响了催化剂的活性。而大尺度的Fe2O3为非活性位点,因尽量控制并降低其所占比例。另外低聚态的Fe3+所占比例越高,N2O的生成量越高,N2的选择性越差。因此,在制备过程中,除了控制大尺度的Fe2O3的含量,同时要尽量降低低聚态的Fe3+的含量,以增加N2的选择性。采用离子交换法制备Fe-beta催化剂,pH、交换温度、前驱体种类、硅铝比、煅烧条件等制备条件会对Fe-beta的活性位点造成影响,从而导致活性差异。根据实际应用需求,调控制备条件,可有效控制活性物种的分布,制备具有高效NH3-SCR活性的铁基分子筛催化剂。     

M/C3N4/AC (M=Au,Pt,Ru)催化乙炔与二氯乙烷耦合反应:双功能催化剂性能如何?

聚氯乙烯是世界上产量最大的通用塑料,在日常生活的诸多领域具有广泛应用.按照原料来源划分,聚氯乙烯的工业生产方法主要有基于煤炭的电石法和基于石油的“平衡法”.我国有丰富的煤炭资源,因此,电石乙炔法是合成聚氯乙烯的主要途径.该方法采用乙炔与氯化氢在活性炭担载氯化汞催化剂上进行氢氯化反应得到聚氯乙烯的单体氯乙烯.然而,由于汞催化剂的挥发性以及毒性,开发汞替代催化剂迫在眉睫.乙炔与二氯乙烷耦合反应是将煤炭与石油资源共同利用来制备聚氯乙烯的一条极具吸引力的途径.相对于研究相对成熟的氢氯化反应,目前耦合反应的研究较少,所开发的催化剂活性与氢氯化体系相比仍有数量级的差距,反应机制仍存在较大争议.争议的焦点在于:二氯乙烷是通过先裂解产生氯化氢,后者再与乙炔发生氢氯化反应,还是二氯乙烷活化后直接与乙炔进行耦合反应.本文报道了一种通过结合预氧化-热裂解的新方法用于制备高活性、高稳定性氮化碳基催化剂,并且将其应用到二氯乙烷裂解反应中,获得较好的活性.表征结果表明,通过改变预氧化温度能够调控不同氮物种缺陷的分布,并发现较高的吡啶氮含量更有利于提高催化剂催化催化裂解反应的活性.进一步添加金属组分(金、铂和钌)修饰上述氮化碳催化剂构建了一系列M/C₃N₄/AC(M=Au,Pt,Ru)双金属催化剂.结合多种表征技术、稳态反应性能测试以及动力学研究发现,金属组分主要以氯化物的形式单原子分散在载体上,且金属的存在造成两种反应物分子在金属位点上的竞争吸附,因此催化剂在强化氢氯化反应的同时,也减弱了脱氯化氢反应性能,其催化耦合反应总体性能呈现如下趋势:Au/C₃N₄/AC>Pt/C₃N₄/AC>Ru/C₃N₄/AC.基于上述结论,通过装填C₃N₄/AC和单原子催化剂Au/C3N4/AC的串联反应器,实现了耦合反应的过程强化.综上可见,二氯乙烷脱氯化氢反应是乙炔与二氯乙烷耦合反应的必要步骤,未来催化剂的设计需要考虑到乙炔与二氯乙烷的活化需要不同的活性位点.     

废水生物脱氮工艺中N2O排放数学模型研究进展

N_2O是一种重要的温室气体,而污水生物脱氮处理过程是N_2O的潜在产生源之一。随着污水处理量和处理程度的不断提高,N_2O的排放量也将不断增大。建立N_2O排放数学模型对污水生物脱氮系统中N_2O生成机制的深入研究和污水处理行业N_2O削减工艺技术的开发具有重大的理论及实践意义。本文归纳了生物脱氮工艺的原理,系统阐述了生物脱氮工艺中N_2O的生成机理和排放数学模型的类型、建立方法及应用情况。在此基础上,对生物脱氮工艺中N_2O排放数学模型的研究现状和研究方向进行了总结和展望,以期为N_2O排放数学模型的完善、N_2O排放量的削减、污水生物脱氮工艺的优化及污水处理行业的可持续发展提供理论基础和科学依据。     

适用于本科教学的BET比表面测定实验

采用自组装的流动吸附仪建立了基于BET吸附原理的快速测定固体比表面积的实验方法(单点法),对同一活性炭样品,在多功能气体吸附系统上进行对照实验(多点法)。实验结果表明,采用流动吸附仪测定比表面积方便易行,数据稳定可靠,实验教学效果良好。本文介绍这一特色实验,期望对从事物理化学实验教学的同行有所助益。