氢键交联超分子聚合物材料：从结构性能到功能应用

高分子材料的大量消耗与持续积累已经在全球范围内造成了严重的环境污染与资源浪费.发展可修复、可循环、可降解和可回收的新一代高分子材料是解决上述挑战的根本途径.基于动态可逆的非共价键将聚合物链段进行交联可以有效地构建这些材料.本专论系统总结了我们课题组在氢键交联超分子聚合物材料方面的系列研究进展.基于多重氢键的协同性与动态性、氢键与动态共价键的协同,以及材料微相结构的调控,发展了系列兼具高强度与高韧性的超分子聚合物材料,实现了材料的修复、循环、降解与回收;不仅突破了非共价交联高分子材料力学性能弱的瓶颈,而且化解了高分子材料强度与韧性的矛盾.相关研究为发展传统高分子材料的可持续替代品提供了新的思路.同时,发展了系列基于氢键交联的功能超分子聚合物材料,展示了其在柔性电子、固态锂电池及水下黏合剂等方面的应用.     

基于离子偶极相互作用的高分子材料

离子偶极相互作用是一种超分子相互作用,作用基元为带相反电荷的偶极和离子.离子偶极相互作用具有许多特性,如没有方向性和饱和性、自愈性以及动态性.该作用可以同时赋予高分子材料优异的电学性能和力学性能,进而赋予了含有该作用的高分子材料在柔性电子、储能等领域巨大的应用潜力,同时吸引了科学家对该类材料的探索与开发.本文主要总结了我们课题组在基于离子偶极相互作用的高分子材料方面的研究工作,从一系列不同的离子偶极基元出发,构筑具有不同力学以及电学性能的高分子材料,随后介绍了它们的应用.例如人造肌肉、人造皮肤、离子电致发光、触摸板等,可用于可穿戴设备以及人机交互界面.     

超高效液相色谱-串联质谱法测定化妆品中61种性激素

建立了一种超高效液相色谱-串联质谱法测定化妆品中61种性激素的方法。水基类、乳液类、膏霜类和凝胶类化妆品经乙腈分散,50%(V/V)乙腈水溶液超声提取;油基类样品经正己烷分散,70%(V/V)乙腈水溶液涡旋提取。采用CORTECS C18(2.1 mm×150 mm, 2.7μm)色谱柱进行分离,选择乙腈、水为流动相进行梯度洗脱,多反应监测(MRM)模式检测,基质外标法定量。结果表明,61种性激素的检出限和定量限分别为0.03～0.31μg/g和0.09～0.92μg/g,在15～150μg/L范围内线性关系良好(相关系数R²>0.99)。选择了5种化妆品基质,在低、中、高3个加标水平下,61种性激素的加标回收率为80.0%～117.7%,相对标准偏差(RSD)为1.5%～14%。该方法可以为化妆品的快速风险筛查和国家标准的制修订提供技术支撑。     

超高效液相色谱法测定食品接触材料制品中1,1′-磺酰基二（4-氯苯）和4,4′-联苯二酚的迁移量

参考GB 5009.156-2016和GB 31604.1-2015,以水、4%(体积分数)乙酸溶液、10%(体积分数)乙醇溶液、20%(体积分数)乙醇溶液、50%(体积分数)乙醇溶液、95%(体积分数,下同)乙醇溶液、异辛烷等食品模拟物浸泡聚苯砜材质的水杯、奶瓶、螺纹口和涂层罐,前5种食品模拟物的浸泡液直接过0.22μm滤膜,滤液采用超高效液相色谱法(UHPLC)分析。分取95%乙醇溶液和异辛烷浸泡液各10mL,于50℃,5 000Pa条件下旋转蒸发至近干,用70%(体积分数)甲醇溶液溶解、定容至10mL,过0.22μm滤膜,滤液采用UHPLC分析。以ACQUITY UPLC BEH C18色谱柱作固定相,以不同体积比甲醇和水的混合溶液作流动相进行梯度洗脱,在检测波长247nm下进行检测。结果显示,7种食品模拟物中的两种目标物可在6.500min以内实现完全分离,其中1,1′-磺酰基二(4-氯苯)和4,4′-联苯二酚的质量浓度分别在0.03～0.40mg·L^-1和0.3～4.0mg·L^-1内与峰面积呈线性关系,测定下限(10S/N)分别为0...     

超分子组装在二维材料基室温甲醛传感材料中的应用

甲醛作为室内空气中的主要挥发性有机化合物之一,对人体的健康产生了极大的威胁,因此对甲醛进行检测具有重要意义.传统的电阻式气体传感器一般基于低成本和高灵敏的金属氧化物,但其较高的操作温度和较低的选择性限制了它们的实际应用.开发高性能室温甲醛传感器迫在眉睫,其核心则是寻找性能优异的室温甲醛传感材料.二维材料由于具有独特的物理化学性质和电学性能,成为高性能室温甲醛传感器的热门候选材料.另一方面,超分子组装作为一种温和的材料修饰改性策略,也为大幅提高二维材料的室温甲醛传感性能提供了可能.本文整理了近年来基于二维材料的室温甲醛传感相关工作,总结了甲醛气体分子的传感机制,梳理了二维材料的分类与特性,归纳了用于室温甲醛传感的基于二维材料“主体”的超分子组装策略,并着重介绍了二维材料基超分子组装材料在电阻式室温甲醛传感中的应用,并对二维材料基室温甲醛传感材料的未来发展进行了展望.     

全自动固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱法同时测定药企周边地表水中5种大环内酯类抗生素的残留量

提出了全自动固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱法(UHPLC-MS/MS)同时测定药企周边地表水中泰乐菌素、交沙霉素、螺旋霉素、北里霉素和罗红霉素等5种大环内酯类抗生素残留的方法。随机采集药企周边地表水样品,冷藏储存;取地表水样品500 mL,调节酸度为中性,将上述水样以15 mL·min^-1的流量过已活化的HLB固相萃取柱,用16 mL丙酮洗脱。收集洗脱液,将洗脱液氮吹至近干,用甲醇溶解并定容至1 mL,所得溶液中5种大环内酯类抗生素在Shimadzu Venusil MP C₁₈色谱柱上分离,以不同体积比的甲醇-0.1%(体积分数)甲酸溶液的混合液为流动相进行梯度洗脱,质谱分析采用多反应监测模式。结果表明,5种大环内酯类抗生素的质量浓度在0.005～5.0 mg·L^-1内与对应的峰面积呈线性关系,检出限(3S/N)为0.14～0.25μg·L^-1。按照标准加入法进行回收试验,回收率为85.4%～96.6%。制备6份0.01 mg·L^-1加标水样,测定值的相对标准偏差均小于5...     

改进通过式固相萃取柱-超高效液相色谱-串联质谱法测定谷物及制品中脱氧雪腐镰刀菌烯醇及衍生物的含量北大核心CSCD

开发、设计一种改进通过式固相萃取柱,用于谷物及其制品中脱氧雪腐镰刀菌烯醇及其4种衍生物的前处理。称取固体样品2.00 g(液体样品5.00 g),加入400μL 1.0 mg·L^(-1)内标混合溶液,振荡混匀,静置30 min,再加入20.0 mL 84%(体积分数)乙腈溶液(液体样品加入15.0 mL乙腈),涡旋振荡20 min,离心5 min。移取约8 mL上清液,用改进通过式固相萃取柱[填料为160 mg C_(18)、300 mg石墨化碳黑、100 mg氨丙基净化剂(NH_(2))和300 mg硅藻土的混合物]处理,取5.0 mL滤液,于40℃氮吹至干后,加入1.0 mL水,超声30 s,涡旋30 s,过0.22μm微孔滤膜。采用超高效液相色谱-串联质谱法测定其中脱氧雪腐镰刀菌烯醇及其4种衍生物的含量,内标法定量。结果表明:经改进通过式固相萃取柱处理后,样品溶液澄清透明,并且5种目标物的基质效应减少;5种目标物标准曲线的线性范围为10~2 000μg·L^(-1),检出限为(3S/N)为5.0μg·kg^(-1);对小麦粉、大米、玉米、啤酒、白酒等基质进行3个浓度水平的加标回收试验,回收率为74.6%~106%,测定值的相对标准偏差(n=6)均不大于9.1%;方法用于162份样品分析,小麦粉、玉米、大米、啤酒中均检出脱氧雪腐镰刀菌烯醇,衍生物中仅检出3-乙酰化脱氧雪腐镰刀菌烯醇和雪腐镰刀菌烯醇。     

QuEChERS-超高效液相色谱-串联质谱法快速测定水产品中5种卤代苯醌

随着消毒剂在环境中的广泛使用,水体中卤代苯醌(HBQs)存在的风险逐渐升高,建立水产品中HBQs的检测方法具有重要的现实意义。本研究建立了基于QuEChERS-超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)快速测定水产品中5种HBQs含量的方法。选择10%甲醇乙腈溶液(含0.1%甲酸)为提取溶剂,加入氯化钠和无水硫酸镁脱水离心,采用50 mg N-丙基乙二胺(PSA)、30 mg石墨化炭黑(GCB)和30 mg中性氧化铝(Al₂O₃)组合吸附剂对上清液进行吸附净化,净化液经氮气吹至近干,乙腈复溶后上机测定。待测物以0.25%甲酸乙腈溶液和0.25%甲酸水溶液为流动相,通过Waters ACQUITY UPLC BEH C₁₈色谱柱(100 mm×2.1 mm, 1.7μm)分离,在电喷雾负离子(ESI^-)、多反应监测(MRM)模式下进行测定,采用基质匹配标准曲线定量。5种HBQs在6 min内可达到较好的色谱分离,同时通过空白基质加标工作曲线评价基质效应,其中2,5-二氯-1,4-苯醌(2,5-D...     

超高效液相色谱-串联质谱法直接测定水中5种黄原酸

建立了超高效液相色谱-串联质谱法测定水中乙基黄原酸、异丙基黄原酸、正丁基黄原酸、异丁基黄原酸和戊基黄原酸等5种黄原酸的分析方法。水样经0.22μm亲水聚四氟乙烯(PTFE)滤膜过滤后直接进样分析,采用Waters Acquity UPLC BEH C₁₈色谱柱(100 mm×2.1 mm, 1.7μm)进行分离,以氨水溶液(pH 11)-乙腈(9∶1, v/v)作为流动相进行等度洗脱,多反应监测负离子模式测定,内标法定量。通过将流动相氨水溶液的pH值增加到11,可有效抑制黄原酸色谱峰的拖尾现象,从而改善分离效果,并使丁基黄原酸同分异构体得到分离。水样保存条件确定为pH 11、4℃避光保存,在该条件下保存期限可延长至8 d。5种黄原酸在0.25～100μg/L范围内线性关系良好,方法检出限为0.03～0.04μg/L,日内精密度和日间精密度分别为1.3%～2.1%和3.3%～4.1%。低、中、高加标水平(1.00、20.0、80.0μg/L)下的回收率分别为96.9%～133%、100%～107%和104%～112%,对应的相对标准偏差分别为2.1%～3.0%、0....     

植物中27种典型药品及个人护理品多残留检测方法的建立及其在芽苗菜中迁移规律的分析

建立了一种基于超高效液相色谱-串联质谱同时检测植物体内27种典型药品及个人护理品(PPCPs)残留的分析方法,经HLB萃取小柱对植物体内PPCPs富集净化,以BEH C18色谱柱(100 mm×2.1 mm, 1.7μm)分离,以0.1%甲酸水溶液-乙腈为流动相梯度洗脱,电喷雾电离质谱正离子多反应监测(MRM)模式下分析。方法学考察表明,植物体中27种PPCPs的检出限为0.01～0.30μg/kg;定量限为0.03～0.98μg/kg;在各自的检测范围内有良好的线性关系(r²>0.99),平均回收率为80.8%～122.3%,相对标准偏差(RSD)为1.0%～9.9%。使用本方法检测生长在不同含量PPCPs培养基中的芽苗菜,结果发现在低含量PPCPs培养基中生长的芽苗菜体内检出了10种PPCPs;在中含量PPCPs培养基中生长的芽苗菜体内检出13种PPCPs;在高含量PPCPs培养基中生长的芽苗菜体内检出19种PPCPs。结果表明在有PPCPs污染的水体中生长的植物或是用含有被PPCPs污染的水源灌溉的植物会吸收并积累PPCPs,且植物对PPCPs的吸收种...