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选用B3LYP方法在LanL2MB水平下,对双帽α—Keggin型杂多阴离子[H4As3Mo12O40]^-的电子结构和质子的定位进行了密度泛函理论(DFT)研究.结果表明,双帽的形成大大影响了杂多阴离子[As3Mo12O40]^5-的电子结构和性质,NBO分析显示参与成帽的三桥氧上的电子密度比双桥氧上的要大,简单地从电荷密度来看,质子将首先在三桥氧上定域成键,但通过比较质子定域在几种桥氧上质子化稳定化能的大小,发现[H4As3Mo12O40]^-中的四个质子将在八个双桥氧中的其中四个氧原子上定位,而不是如文献中报道的在四个三桥氧上定域成键.对杂多酸H3PM12O40(M=Mo,W)中质子的定位也进行了理论计算并与文献进行了比较,结果显示,H3PMo12O40中质子是定位在双桥氧上;而H3PW12O40中质子将优先在双桥氧上定位,但也可在端氧上定位;这一结果与文献报道的相一致。 相似文献
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硫酸化剂和制备方法对锆基固体酸催化剂的结构和性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
采用沉淀法制备ZrO2氧化物,用氯磺酸和硫酸对其进行改性制备了Zr基固体酸催化剂,以XRD、BET和NH3-FTIR等手段考察了制备条件对催化剂晶相结构和表面性质的影响,研究了催化剂结构与其对棕榈油酯化反应的催化活性之间的关系.NH3-FTIR表明催化剂表面有B酸和L酸中心的生成.硫酸化剂的种类及其引入顺序都将影响催化剂的晶相结构和孔结构.酸的引入将阻止ZrO2·nH2O在焙烧时直接向单斜相ZrO2转变,氯磺酸将使ZrO2·nH2O转变为四方相ZrO2,而硫酸将导致四方相ZrO2和Zr(SO4)2·5H2O的生成.以氯磺酸改性的四方相和单斜相ZrO2基催化剂均具有很高的催化酯化活性,比硫酸改性的S-Z固体酸催化活性高.CS-ZrO2固体酸催化活性最高,在醇油比6:1、催化剂用量7 wt%、温度338 K和常压下反应2 h,棕榈油的酯化率可达98.9%. 相似文献
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将市售活性炭经过硝酸、过氧化氢及不同温度进行处理后用于苯的羟基化反应,并研究了活性炭催化苯羟基化反应机理.用Boehm滴定,N2吸附-脱附及X射线光电子能谱对活性炭进行了表征.结果表明,反应体系的pH对催化剂活性具有重要的影响,活性炭对苯的吸附受表面含氧基团含量的影响.模型化合物反应结果表明,活性炭表面的酚羟基和羰基是反应的活性位,两者可相互转化,并在一定的pH条件下达到平衡,该转化使得H2O2活化为羟基自由基,进而与苯反应生成苯酚.在苯羟基化反应中,活性炭表现出良好且稳定的催化性能,苯酚收率可达14.4%. 相似文献
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低镍催化剂上CO和CO_2加氢反应的对比研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用CO和CO_2对比加氢活性测试,XRD及TPR方法研究了两个不同Na助剂含量的低镍Ni/Al_2O_3体系的性能。实验发现,在低镍催化剂上CO_2在较低温度下就可加氢生成甲烷,而CO则需要更高的温度,CO_2无需先经逆变换生成CO,然后再加氢,它可直接加氢生成CH_4。在同一催化剂上,CO_2加氢生成CH_4的表现活化能要低于CO加氢生成CH_4反应的表现活化能。晶相NiO还原后形成的活性相对CO_2加氢反应的活性明显高于它对CO的加氢活性,非晶相镍氧化物还原后形成的活性相对CO的加氢反应特别有利。Na助剂的含量不同会造成Ni氧化物物种的分配不同,从而导致CO、CO_2的加氢活性及其随温度的变化也不相同,催化剂对CO、CO_2加氢反应作用的本质是不相同的。 相似文献
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制备条件对Ni在Al_2O_3表面上的分配形态及Ni/Al_2O_3体系催化加氢性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用比表面和孔体积测定、XRD和程序升温还原(TPR)方法研究了一系列不同制备条件对Ni在Al_2O_3表面上的分配形态及其对CO加氢反应催化性能的影响.实验发现,本文所用制备条件对催化剂的比表面、孔体积及孔径分布无显著的影响.浸渍时间愈长,催化剂上能在较低温度下还原的物种愈少,催化剂上CO的加氢活性愈低;在浸渍前对载体作室温抽空处理后制得的催化剂上,Ni在Al_2O_3表面是高度分散的,这一高度分散物种易于在低温下还原,使该催化剂具有很高的CO加氢活性和生成CH_4选择性;载体的抽空温度及对载体加热均对Ni物种形态及其分配、催化剂性能有明显影响. 相似文献
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钼钒磷杂多酸的合成及催化性能研究 总被引:15,自引:0,他引:15
Three heteropoly acids containing different amounts of V and Mo have been prepared by multi-step method. The methed was simple, economic in raw materials’ cost, and with relatively higher yield. ICP, TGA, Potentiometric Titrations, Infrared, XRD and 51V NMR characterizations revealed that the compounds synthesized in present work had Keggin structure. The catalytic performance of the heteropoly acids obtained for the direct hydroxylation of benzene to phenol was also investigated, 26% phenol yield with more than 90% selectivity was obtained. 相似文献