多相催化过硫酸盐工艺处理水环境中有机污染物的非自由基过程

20世纪80年代至今,水处理技术中的高级氧化过程(AOP)已被广泛研究及应用。然而水体中的有机污染物仍因种类繁多和降解难易不同困扰着研究者们,因此对于AOP的机理过程需要更深入的分析认识,以利于技术的进一步发展及应用。AOP中的过硫酸盐氧化工艺近年来得到大量关注,其自由基机理的关键活性物种是·OH 和·SO₄^-。非自由基机理分为¹O₂氧化和PS直接氧化(也称电子转移),某些体系中高价态金属也直接或间接地参与氧化过程。但非自由基过程的发生机理及优势特点仍存在争议。本文综述了基于多相催化过硫酸盐高级氧化过程处理水中有机污染物的最新研究,阐述反应机理及其分析手段,并指出当前研究可能存在的问题。对于过硫酸盐高级氧化工艺中非自由基过程的未来研究方向及应用前景提出展望。     

无机化学教学中过程化考核的实践

通过精心设计和实施课中提问、课后作业、单元练习和分组讨论(包括通过微信)等一系列过程化考核措施,即时掌握学生对知识的认识状态,及时调整教学进度,改进教学方法;学生在参与大量的过程化考核过程中也逐渐学会了大学化学的学习方法,并能掌握知识的精髓。     

广义Khasminskii条件下自变量分段连续型带Poisson随机测度随机微分方程Euler方法的依概率收敛性

针对满足广义Khasminskii条件的由维纳过程和泊松随机测度驱动的自变量分段连续型随机微分方程(EPCASDEs),给出了Euler方法,广义Khasminskii条件比经典条件包容了更多的EPC.ASDEs.现有文献对该类方程的研究成果较少.针对EPCASDEs在广义Khasminskii条件下证明了全局解的存在唯一性,并研究了Euler方法的依概率收敛性.给出了数值算例支持主要结论.     

中国科学院力学研究所的创建过程

中国科学院力学研究所是在钱伟长任主任的中国科学院数学研究所力学研究室的基础上,与北京大学、清华大学合作创建的.该文记述、展示了力学所的建所背景、创建过程、钱学森在创建力学所的日子和他的建所思想,以及重要人物在中科院院务会议讨论成立力学所时提出的发展要求和希望.最后介绍了中科院力学所创建时的人员组成.     

基于几何过程和位相分布休假的两部件并联可修系统的可靠性分析

主要以两不同型部件组成的并联可修系统为研究对象.在系统对失效相位存在记忆的基础上,考虑了修理工可单重休假且休假时间服从位相(PH)分布.每个工作部件均有可能因受到两种不同类型的故障而失效,且均"修复非新".在假定部件的工作时间,修理时间分别服从PH分布的几何过程和负指数分布的条件下,利用马尔可夫过程和矩阵分析的方法,对可修系统进行了可靠性分析,并给出了相应可靠性指标的数值算例.     

原油价格冲击对中国股票市场的非对称影响研究

原油价格冲击对股票市场的非对称影响一直是学者们关注和研究的热点问题.借鉴Kilian(2009)提出的SVAR方法将油价冲击分解为供给冲击、总需求冲击和原油特定需求冲击,并运用非线性自回归分布滞后(NARDL)模型分析了结构性油价冲击对中国股票市场(上证综指、深证成指)在长期和短期的非对称影响.研究结果表明,长期内,仅原油特定需求冲击对中国股市产生显著影响,但并不存在非对称效应.短期内,总需求冲击和原油特定需求冲击都能显著影响中国股市,且总需求冲击的影响还具有非对称影响效应.而供给冲击不管在长期还是短期均不能显著影响中国股票市场.     

Besov空间中双参数Volterra型重分数过程的弱逼近

In this paper, we prove that two-parameter Volterra multifractional process can be approximated in law in the topology of the anisotropic Besov spaces by the family of processes{B_n(s,t)},n∈N defined by B_n(s,t)=∫_0~s ∫_0~tk_(a(s))(s,u)K_(β(t))(t,u)θ_(n(u,v))dudv,here {θ_n(u, v)}n∈N is a family of processes, converging in law to a Brownian sheet as n→∞,based on the well known Donsker's theorem.     

问题引领探究 演绎美妙课堂——《等比数列前n项和》教学实录与反思

《等比数列的前n项和公式》是苏教版普通高中数学课程标准实验教科书选修5第2.3.3节,主要内容是等比数列的前n项和公式的推导与应用.之前,学生学习了等差数列、等比数列的概念及通项公式,并掌握了等差数列前n项和公式的推导方法,具备了一定的探究能力.本节课的学习会促使学生产生思考：等比数列前n项和公式应该如何推导,公式应该从什么新的角度去建构.     

让数学“学讲课堂”不失“数学味”——函数的教学设计及反思

函数的概念是初中数学的重要概念,也是学生难以理解的一个概念.本教学设计是让学生在充分的实例感知的基础上,体会函数概念产生的必要性,通过自主学习和微课感知函数模型的构建过程.这节课是苏科版八上6.1函数的第一课时,它是笔者到邵店中学用"学讲方式"上的一节公开课.     

碳辅助金属配合物热解法制备高含量Fe-N4单原子催化剂用于氧还原反应

单原子催化剂凭借其超高的原子利用率及在某些反应中表现出的出色催化效果,被认为是最有前途的电催化剂之一,引起了研究人员的极大热情和兴趣.制备高金属含量的单原子催化剂是基础研究和实际应用的前提和关键.然而,由于原子表面自由能随着尺寸的减小而急剧增加,在制备和催化过程中,单原子催化剂的金属原子很容易聚集成团簇甚至颗粒,因此如何制备高负载量的单原子催化剂仍然是一个不小的挑战.在众多单原子催化剂中,非贵金属中铁基单原子被认为是燃料电池中的Pt催化剂的有效替代品.在燃料电池的核心反应–电化学氧还原反应中,Fe-N_x被证明是铁单原子催化剂中的主要活性中心.因此,为了获得更好的氧还原性能,提高铁单原子催化剂中Fe-N_x的含量就显得非常关键.前期已报道了一些关于制备高Fe含量的铁单原子催化剂材料的策略,例如空间限域策略和配位合成策略.其中卟啉和葡萄糖作为配位剂,双氰胺和三聚氰胺可热解成氮掺杂碳材料以捕获金属原子,形成M-N_x.同时,具有高比表面积的富氧碳载体可以通过掺杂氮来作为固定金属原子的位点.我们开发了一种简单直接的方法,通过碳辅助金属配合物热解法制备高金属含量的Fe-N4单原子催化剂,即在最佳碳化温度800℃、三聚氰胺存在下对氮掺杂多孔碳辅助分散铁邻苯二胺配合物进行热解.在该方法中,氮掺杂多孔碳是一种具有丰富氮缺陷,高表面积(1267 m²?g^–1)和良好分散性的多孔生物质碳材料.邻苯二胺作为含两个氨基的二齿配体,可以很容易地与过渡金属配位,形成稳定的平面四配位络合物.此外,由于在高温条件下过渡金属的催化作用,邻苯二胺也被用作氮掺杂碳的前体.因此,氮掺杂多孔碳和邻苯二胺是合成高金属含量铁单原子催化剂的关键前驱体.通过X射线光电子能谱,大角度环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构光谱表征,发现所制备的铁单原子催化剂中铁原子以单个原子的形式锚固在碳载体上,并与碳基质的四个掺杂氮原子配位,得到Fe-N₄的构型.通过调节Fe前驱体量,铁单原子催化剂中Fe的最高负载量达到7.5 wt%,在目前已经报道的铁单原子催化剂中排第四.电化学氧还原测试表明,在0.10 M KOH溶液中,随着铁含量的增加,铁单原子催化剂的氧还原性能逐渐提高.其中250Fe-SA/NPC-800样品表现出最高起始电位0.97 V和最正的半波电位0.85 V,可与市售的40%Pt/C催化剂相媲美.和已报道的铁单原子催化剂相比,由于我们制得的催化剂的比表面积较低,只有247 m²?g^–1,所以制约了催化剂的性能.在混合动力学势域中,根据Koutecky-Levich方程计算得出的电子转移数约为3.6,表明250Fe-SA/NPC-800主要催化四电子转移过程,这可以归因于以Fe-N₄活性中心降低了四电子过程中关键中间体的形成能垒及过程的自由能变化.此外,250Fe-SA/NPC-800展现了较高的电化学稳定性.连续工作6 h后,250Fe-SA/NPC-800保留了超过87%的电流密度,而Pt/C表现出明显的衰减,仅保留了49%.