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Shaopeng Li Jing Du Bin Zhang Yanzhen Liu Qingqing Mei Qinglei Meng Minghua Dong Juan Du Zhijuan Zhao Lirong Zheng Buxing Han Meiting Zhao Huizhen Liu 《物理化学学报》2023,38(10):2206019
Selective hydrogenation is a vital class of reaction. Various unsaturated functional groups in organic compounds, such as aromatic rings, alkynyl (C≡C), carbonyl (C=O), nitro (-NO2), and alkenyl (C=C) groups, are typical targets in selective hydrogenation. Therefore, selectivity is a key indicator of the efficiency of a designed hydrogenation reaction. 5-(Hydroxymethyl)furfural (HMF) is an important platform compound in the context of biomass conversion, and recently, the hydrogenation of HMF to produce fuels and other valuable chemicals has received significant attention. Controlling the selectivity of HMF hydrogenation is paramount because of the different reducible functional groups (C=O, C-OH, and C=C) in HMF. Moreover, the exploration of new routes for hydrogenating HMF to valuable chemicals is becoming attractive. 5-Methylfurfural (MF) is also an important organic compound; thus, the selective hydrogenation of HMF to MF is an essential synthetic route. However, this reaction has challenging thermodynamic and kinetic aspects, making it difficult to realize. Herein, we propose a strategy to design a highly efficient catalytic system for selective hydrogenation by exploiting the synergy between steric hindrance and hydrogen spillover. The design and preparation of the Pt@PVP/Nb2O5 catalyst (PVP = polyvinyl pyrrolidone; Nb2O5 = niobium(V) oxide) were also conducted. Surprisingly, HMF could be converted to MF with 92% selectivity at 100% HMF conversion. The reaction pathway was revealed through the combination of control experiments and density functional theory calculations. Although PVP blocked HMF from accessing the surface of Pt, hydrogen (H2) could be activated on the surface of Pt due to its small molecular size, and the activated H2 could migrate to the surface of Nb2O5 through a phenomenon called H2 spillover. The Lewis acidic surface of Nb2O5 could not adsorb the C=O group but could adsorb and activate the C-OH group of HMF; therefore, when HMF was adsorbed on Nb2O5, the C-OH groups were hydrogenated by the spilled over H2 to form MF. The high selectivity of this reaction was realized because of the unique combination of steric effects, hydrogen spillover, and tuning of the electronic states of the Pt and Nb2O5 surfaces. This new route for producing MF has great potential for practical application owing to its discovered advantages. We believe that this novel strategy can be used to design catalysts for other selective hydrogenation reactions. Furthermore, this study demonstrates a significant breakthrough in selective hydrogenation, which will be of interest to researchers working on the utilization of biomass, organic synthesis, catalysis, and other related fields.
相似文献
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应用改进分析型嵌入原子法模型计算了不同高压下金属钼的原子力常数和动力学矩阵,重现了压强下金属钼沿[00ζ]、[0ζζ]和[ζζζ]3个高对称方向上声子色散的实验结果,预测了钼在压强分别为60、80和100 GPa时的声子色散曲线。结果表明:压强分别为0.1 MPa、17 GPa和37 GPa时金属钼的声子色散曲线的模拟结果和实验值符合较好,特别在低频附近二者几乎一致,而在布里渊区的边界点附近,两者在数值上略有差异;在压强分别为60、80和100 GPa时所预测的声子色散曲线和常压下声子色散曲线的形状都非常相似;高压下所有振动支的振动频率均高于常压下的振动频率,且振动频率随压强的增大而增大。 相似文献
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1841年,D elaunay获得如下定理:如果在一平面上沿定直线滚动一条二次圆锥直线,然后将其焦点的轨迹绕定直线旋转,则所得到的曲面具有常数平均曲率,反之,所有旋转常数平均曲率曲面(除球面外)都有如此构造.本文将以上的D elaunay定理推广到Lorentz-M inkow sk i空间Rn1 1中类空的Sm型旋转W超曲面. 相似文献
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鲁圣洁 《纯粹数学与应用数学》2006,22(3):318-324,329
研究一类含有五个反馈权值二维细胞神经网络系统,以系统的输出反馈权值及阈值为参数构成参数空间,引入几何方法,将此空间分解分块成有限个区域,当输出反馈权值及阈值在某一区域上时,给出系统具有M osaic解所有可能的输出函数M osaic模式的充要条件. 相似文献
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多项式结构设计方法是主瓣指向可调宽带波束形成器设计的一类重要方法。多项式结构的阶数是有限的,导致主瓣实际指向与期望指向之间存在偏差,因而影响了波束形成器的指向性指数。针对这一问题,该文提出了一种基于插值点优化的多项式结构宽带波束形成器设计方法。首先,引入多项式结构插值点处阵列响应的空间导数约束,以减小主瓣指向偏差;进而利用粒子群优化算法对多项式结构中的插值点进行优化,以充分利用插值点位置提供的自由度进一步提升多项式结构宽带波束形成器的性能。优化设计结果表明,与现有设计方法相比,该文提出的方法不仅降低了主瓣的指向偏差,同时也提高了指向性指数,有效改善了多项式结构宽带波束形成器的性能。 相似文献
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结构健康监测、医疗诊断分析、气压检测以及军事工程应用等领域对压力的高灵敏度探测要求越来越高。光纤传感器由于其体积小、灵敏度高及抗电磁干扰等优点被广泛应用于压力测量。针对石英材料的杨氏模量较高,传统实芯光纤压力传感器的受压变形量较小,导致测量灵敏度很难提高。文章提出了一种基于游标效应的双Sagnac干涉环式光纤压力传感器。传感器由保偏光子晶体光纤(Polarization Maintaining Fiber, PM-PCF)作为敏感单元实现Sagnac干涉并通过不同PCF长度实现针对压力增敏特性的游标效应。传感器分别采用在单模光纤中嵌入PM-PCF形成传感器的参考单元和压力敏感单元,并对Sagnac环的感压部分进行封装,通过实验对并联型Sagnac环压力传感器的压力特性进行研究。实验结果表明在压力范围为0~2.4MPa内,压力传感器最大灵敏度为-54.491nm/MPa,分辨率为0.367kPa。相比无游标效应的Sagnac环压力传感器,其压力灵敏度放大了16.7倍。此外,传感器具有制造简单、结构坚固、运行稳定的优点,为高灵敏度压力传感器提供了一种替代设计方案。 相似文献
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针对非结构化道路分割难度大、小目标检测精度较低等问题,构建基于小目标类别注意力机制与特征融合的AF-ICNet轻量级实时语义分割网络。采用空洞空间卷积池化金字塔融合不同尺度特征感受野以增强网络的全局感知能力。嵌入CA注意力机制,建立通道信息和空间位置信息以增强网络对非结构化道路小目标类别语义特征的提取能力。针对类别分布不均衡问题,改进权重交叉熵损失函数。利用AF-ICNet模型对Cityscapes与IDD数据集进行训练,在Cityscapes测试图像中分割的MIoU达到了71.5%,在IDD测试图像中分割的MIoU达到了62.5%。搭建实验测试系统进行实景测试,测试结果表明,AF-ICNet有效提升了非结构化道路及小目标类别的分割精度,并满足测试的实时性要求。 相似文献
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大尺寸压电超声换能器的耦合振动会导致其辐射面纵向位移振幅的平均值较小,振幅分布不均匀,严重影响系统的性能和可靠性.为了改善大尺寸超声振动系统性能,可利用二维孔/槽型近周期声子晶体结构对横向振动进行抑制,但在对横向振动抑制的同时,该结构会对换能器机械强度和工作带宽等性能参数造成不利的影响.针对这一问题,本文提出利用管柱型近周期声子晶体点缺陷结构对大尺寸夹心式纵振压电陶瓷换能器进行优化的新思路.该方法不仅可以利用构造的固/气二维近周期声子晶体结构的点缺陷模式,获得极低的能量损耗,有效提高系统辐射面的纵向位移振幅和振幅分布均匀度;也可以利用管柱结构中的双环形孔增强声波的多重散射,使得换能器在管柱柱高较低的条件下产生禁带,在有效抑制横向振动的同时,大幅拓宽换能器系统的工作带宽,增强系统的稳定性和机械强度,降低加工成本.仿真结果证明了优化的有效性. 相似文献