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21.
采用固相球磨法制备了Al含量不等的Cu-Ni-Al三元尖晶石固溶体催化剂,通过BET、XRD、H2-TPR、XPS表征和催化性能评价,研究了Al含量对Cu-Ni-Al尖晶石的物化性质和甲醇制氢缓释催化性能的影响。结果表明,恒定Cu∶Ni (molar ratio)=0. 95∶0. 05,增加Al含量时(Al=2、3、4),所得催化剂的比表面积和孔体积都明显增大,且尖晶石晶胞常数和晶粒尺寸均减小,催化剂也变得难以还原。进一步研究发现,随着Al含量增加,尖晶石Ni2+含量略微增加,但尖晶石Cu2+含量大幅降低,因此,尖晶石结构中Cu2+和Ni2+的总量降低,表明Ni2+的存在抑制了Cu2+进入尖晶石结构。表面分析结果证实,Al含量增加导致催化剂表面由富Cu转变为富Al,表层尖晶石Cu2+含量降低,但仍高于体相含量。评价结果显示,随着Al含量增加,反应初始活性增大,CO选择性降低,但Al过量太多时催化稳定性降低,综合来说,Al=3的催化剂表现出较好的催化性能。结果表明,对于Cu-Ni-Al尖晶石缓释催化剂,存在最佳Al含量,对催化稳定性起到关键作用。 相似文献
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采用激光拉曼光谱技术(LRS)对CoMoP浸渍液以及浸渍后的样品进行表征,研究了磷含量对CoMoP浸渍液中活性相前躯体结构的影响以及在浸渍后处理过程中对活性相结构的影响.实验结果表明,当CoMoP浸渍液中磷含量较低时,活性组分主要以CoxH6-2x[P2Mo5O23]、CoxH7-2x[PMo11O39]或CoxH3-2x[PMo9O31]以及CoxH3-2x[PMo12O40]结构存在,随着磷添加量的增加,后3种结构转化成CoxH6-2x[P2Mo5O23].提高磷含量有利于抑制活性组分在氧化铝表面分解成七聚钼酸盐.活性组分在载体吸附和催化剂焙烧过程中,在Mo和P之间存在相互作用,[P2Mo5O23]6-结构在焙烧过程中会发生解离.干燥样品经过高温焙烧后,催化剂中出现四面体配位和八面体配位的钼物种. 相似文献
26.
加氢处理催化剂的制备和表征 Ⅰ.MoNiP/Al2O3催化剂的制备及助剂的作用 总被引:8,自引:1,他引:7
采用专利方法制备出一种新型的γ-Al2O3,并以其为载体,制备出加氢处理催化剂MoNiP/Al2O3.用PAS-CA,XPS,DRS,TPR和微型反应色谱等技术对γ-Al2O3和催化剂进行了表征,考察了Ni和P两种助剂的作用.结果表明,γ-Al2O3具有较大的孔径,集中的孔分布和较高的机械强度;活性金属Mo在γ-Al2O3表面上的化学分散量(分散阈值)可达5.04~5.82μmol/m2.因而特别适合用作高活性加氢处理催化剂的载体.引入的Ni主要是同Mo/Al2O3催化剂表面上较稳定的金属-载体相互作用复合物反应,并生成类NiMoO4化合物;在MoNi/Al2O3催化剂中引入P,有利于抑制四面体配位结构的物种Mo[T],增加八面体配位结构的物种Mo[O],改善催化剂的还原性能,从而提高催化剂的加氢处理活性.助剂Ni和P的最佳含量分别为w(Ni)=4.0%和w(P)=2.6%. 相似文献
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29.
针对Y型沸石在ZSM-5沸石干胶制备及晶化过程中易于溶解、坍塌的问题,采用葡萄糖在水热处理条件下对Y沸石进行包膜处理,提高了Y沸石在高温、高碱度环境中的稳定性,并采用蒸汽相转化法制备了同时含有Y和ZSM-5的双沸石复合物。对影响沸石复合物形成的因素如Y沸石表面碳包膜改性、凝胶碱度、晶化时间等进行了详细讨论。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外(FT-IR)、N2吸附-脱附,能谱(EDS)以及NH3-TPD等手段对制备的材料进行了表征。结果表明通过蒸汽相转化法能获得Y和ZSM-5两相共存的双沸石复合物,产物中的ZSM-5沸石相前驱体随蒸汽处理时间的延长逐渐从蠕虫状无定型向纳米多晶ZSM-5沸石转变,纳米多晶聚集体与Y型沸石晶粒之间紧密相连,相互包埋。在异丙苯催化裂化反应中,合成的沸石复合物的活性和稳定性介于Y和ZSM-5之间,优于对应的机械混合物。 相似文献
30.
以Mo、Ni为活性组分,Al_2O_3为载体,采用不同柠檬酸添加方法制备了Mo-Ni-P/Al_2O_3催化剂.通过氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD),透射扫描电镜(TEM)、XPS等表征方法研究催化剂的物化性质.结果表明:催化剂经柠檬酸的后处理,改善了载体氧化铝表面羟基基团的分布,促使Mo物种以八面体配位多核聚钼酸的形态存在,有效地减弱了载体与活性金属之间的强相互作用,提高了Mo物种的分散度与硫化度,使得催化剂形成更多"Mo-Ni-S"加氢活性相,提高了催化剂的加氢活性.与其他处理方法相比,柠檬酸后处理的催化剂对VGO具有更高的加氢脱硫、脱氮与芳烃饱和性能. 相似文献