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中孔分子筛负载钴催化剂制备及其在费-托合成中的催化性能 总被引:2,自引:0,他引:2
以HMS,MCM-41,AlHMS和ZrO2/HMS等中孔分子筛为载体,采用孔体积浸渍法制备了系列负载型钴催化剂.XRD测定结果表明,Co氧化物完全分散于分子筛内表面,载体仍保持中孔分子筛的特征;低温N2吸附测定结果表明,表面负载金属钴后,分子筛的比表面积和孔体积下降,孔径减小,孔壁增厚.比较了不同中孔分子筛负载Co催化剂在F-T反应中的催化性能,以短程六角对称的HMS为载体,有利于F-T反应中的链增长,烃类产物主要为微晶蜡;以ZrO2/HMS为载体可抑制CH4的生成,提高C5+的选择性. 相似文献
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采用离子交换方法,用硫酸铁、硝酸镍、硫酸钛对HZSM-5分子筛进行改性,得到三种不同金属改性的催化剂;通过XRD、ICP、BET、NH3-TPD、Py-IR对催化剂进行了表征,并在连续流动固定床反应装置上进行了活性评价。相同方法改性后钛的负载量最大,酸性变化不大;铁负载量次之,弱酸和中强酸量增加;镍的负载量最少,酸强度降低最多,孔径最小。反应评价结果表明,改性后的催化剂同未改性的相比苯的转化率增加,乙苯选择性略有降低,乙苯产率增加,其中铁、钛改性后的分子筛乙醇利用率增加。综合考虑,铁和钛是比较合适的改性元素。 相似文献
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制备系列K改性的β-Mo2C催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明,K改性使β-Mo2C催化剂的CO加氢选择性发生显著变化。β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1~C4烷烃,经K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1~C5低碳醇,其中高级醇(C2+OH)选择性可达到33.78%。通过对碱金属质量分数的考察发现,当K/Mo(原子比)为0.2时,总醇选择性达到最大值,低碳醇的时空收率达到0.12 g/(mL·h-1)。β-Mo2C催化剂上醇烃产物均符合线性Anderson-Schultz-Flory(A-S-F)分布曲线,而K改性β-Mo2C催化剂上醇产物为独特的甲醇负偏离A-S-F分布。可见,K助剂的加入有效促进了低碳醇的形成,尤其是促进了C1OH到C2OH的链增长步骤。 相似文献
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Ni/K2CO3/MoS2低碳醇催化剂的表面结构和电子效应 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了不同含量Ni改性的K2CO3/MoS2(ADM)低碳醇催化剂, 通过XRD、BET、XPS等表征技术考察了模型催化剂的表面结构和电子特征, 结果表明在ADM催化剂中Ni助剂主要以Ni-Mo-S配位结构和独立的NiSx两种形式存在. 在nNi/nMo<1/3时, Ni-Mo-S配位结构为主要存在形式, 催化剂表面Ni含量低于体相. 随着Ni含量的提高, Ni与MoS2配位逐渐饱和, NiSx独立相逐步形成并导致Ni的表面富集, 同时Ni的富集导致ADM催化剂形成富含S和K的表面化学环境. 作为供电子助剂, Ni-Mo-S结构对应于强的电子作用, 而独立NiSx与MoS2之间的电子作用较弱. 随Ni含量的增加Ni与MoS2之间的电子作用呈现由强变弱的规律, 反映了Ni与MoS2配位饱和与独立NiSx相的形成过程. 相似文献
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中孔分子筛HMS负载钴催化剂在费-托合成中的应用:载体HMS的孔径对钴基催化剂性能的影响 总被引:9,自引:1,他引:9
用不同链长度的十二胺,十四胺,十六胺和十八胺等伯胺为模板\r\n剂合成了具有不同孔径大小的HMS中孔分子筛.XRD和低温氮吸附测定表\r\n明,HMS具有典型的中孔分子筛特征,且其孔径大小随HMS合成中所用模\r\n板剂链长度的增加而增加.以HMS为载体,采用孔体积浸渍法制备了负\r\n载量为7.5%的钴催化剂,在接近工业试验条件下(n(H2)/n(CO)\r\n=2.1,GHSV=500h-1,p=2.0MPa,θ=227℃)考察了载体孔径大\r\n小对费-托合成反应性能的影响.结果表明,与常规的SiO2载体相比,\r\nHMS负载钴催化剂具有更高的催化活性和C5+选择性;而且,CO转化率\r\n,C5+选择性及产物中的蜡油比均随着HMS载体孔径的增大而升高.以\r\n7.5%Co/HMS-18为催化剂,CO转化率为78.0%,C5+选择性为80.\r\n8%,蜡油比为11.1. 相似文献
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碳化钼催化材料的制备、表征及CO加氢反应性能的研究 总被引:2,自引:2,他引:2
以MoO3为前驱体,CH4/4H2为碳化介质,通过程序升温反应法(TPRe)制备了不同晶型碳化钼 (β-Mo2C和α-MoC1-x) 催化材料,并通过XRD、BET、TEM、SEM和XPS等表征手段对碳化钼材料的晶体结构、比表面积、形貌及电子特征进行了研究;同时考察了不同晶型碳化钼的CO加氢反应性能。结果表明,其具有很高CO加氢活性,产物主要为烷烃,同时有少量低碳醇生成。因此,碳化钼有望成为新型F T合成或低碳醇合成的催化剂。 相似文献
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锰和镧改性Cu/ZrO2合成甲醇催化剂的结构及催化性能 总被引:5,自引:0,他引:5
考察了锰和镧助剂对Cu/ZrO2催化剂上CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并通过BET,XRD,TPR,H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂的结构及吸附-脱附性能进行了研究. 结果表明,锰和镧两种助剂均能有效地提高催化剂的活性,同时引入两种助剂时可使催化剂的活性进一步提高,表现出较强的协同效应. 一方面,锰的加入可使催化剂各组分的相互作用增强,特别是铜锰复合物的形成可有效地促进活性组分的分散,防止催化剂的烧结; 另一方面,镧助剂的引入进一步增强了铜锆在界面的相互作用,稳定了催化剂的活性中心,有利于吸附物种在两者之间发生溢流. 相似文献
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制备K改性的αMoC1-x催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明,K改性使αMoC1-x催化剂的CO加氢选择性发生显著变化。αMoC1-x 催化剂CO加氢的产物主要为CO2和C1~4烷烃,同时有少量醇产物生成;经K改性后αMoC1-x催化剂产物中烷烃选择性明显降低,而C1~5低碳醇选择性显著提高。通过对碱金属质量分数的考察发现,当K/Mo(摩尔比)为0.1时,总醇选择性达到极大值,低碳醇的时空收率达到28.6g/(L·h)。αMoC1-x催化剂上醇烃产物符合线性A-S-F分布曲线,K改性αMoC1-x催化剂上醇烃产物也有类似A-S-F分布曲线,但K助剂的加入有效促进了低碳醇的形成及其链增长能力。结合XRD、SEM及XPS表征,K助剂与αMoC1-x催化剂主体之间的电子作用导致其CO加氢产物选择性发生显著变化,这与K/αMoC1-x催化剂表面“K-Mo-C”新相的生成有关。 相似文献