采用CO吸附原位红外光谱研究Pt/TiO2光催化体系中助催化剂作用

采用CO作为探针分子,将原位透射红外光谱应用于研究助催化剂Pt在Pt/TiO2光催化体系中的作用.实验发现,光照条件下,CO的覆盖度及样品温度没有明显变化,CO在Pt/TiO2上的吸附峰红移11 cm–1,在Pt/Al2O3上的吸附峰没有位移,表明CO在Pt/TiO2上的红移来源于TiO2上的光生电子转移到Pt上,这解释了为什么加入Pt助催化剂可提高光催化产氢活性.     

具有优异甲醇催化氧化性能的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂

以聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)为连接剂,采用原位自组装方式将MoO3和WO3负载到碳纳米管(CNTs)上,然后通过乙二醇还原法负载Pt纳米颗粒,得到Pt纳米颗粒均匀分布的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂.当氧化物总量控制在10 wt%,MoO3与WO3摩尔比为1:0.5时,Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂催化甲醇氧化活性最高,甲醇氧化峰电流If高达835 A/gPt.WO3和MoO3的加入提高了催化剂的甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性,使得Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂表现出优异的甲醇电催化氧化性能.     

CeO2(110)负载Au纳米颗粒催化CO+NOx反应的DFT+U研究

通过在位库伦校正的密度泛函理论（DFT+U）方法计算,我们研究了CO和NO_x分子在Au负载CeO₂（110）表面的吸附. 结果表明,CO在Au纳米颗粒的顶位有很强的吸附能,大约为1.2 eV,而NO在Au纳米颗粒上或者Au与CeO₂载体界面处都是弱吸附. 然而,当NO_x在界面处形成N₂O₂二聚体之后,通过断裂末端的N-O键能够有效地被降解. 纵观整个反应过程,第一步CO+N₂O₂的反应遵循了Langmuir-Hinshelwood机理,活化能只有0.4 eV,通过形成ONNOCO的中间物种最终产生N₂O和CO₂. 不同的是,第二步消除N₂O反应遵循了Eley-Rideal碰撞机理,需要相当高的能垒,约为1.8 eV. 通过进一步分析表明,稀土Ce元素独特的电子特性能够使电子从Au上转移并且局域到载体表面的Ce阳离子上,并且有助于形成带负电的N₂O₂分子. 而且Au纳米颗粒有很强的结构流动性,能够促进吸附的CO分子靠近界面处的N₂O₂并与之反应.     

Ni-Co、Ni-Cu双金属合金催化剂用于CO甲烷化

以钙钛矿型复合氧化物LaNi_(0.9)Co_(0.1)O_3和LaNi_(0.9)Cu_(0.1)O_3为前驱体制备了Ni-Co/La_2O_3和Ni-Cu/La_2O_3双金属合金催化剂。结果表明,双金属合金催化剂中,各组分间相互稀释,具有较强的抗烧结性能;催化剂表面的积炭主要取决于CO在催化剂表面的吸附形态,Ni-Co双金属催化剂中,Co掺杂改变了CO在催化剂表面的吸附形式和吸附强度,使得Ni-Co双金属催化剂具有较强的抗积炭性能。Ni-Co双金属合金催化剂用于CO甲烷化反应时,显现出较好的活性、选择性和稳定性。     

金属配合物和一氧化碳的反应

一氧化碳是发展可持续化学经济的重要原料。人们希望能够将一氧化碳催化转变成高附加值化学品,从而减少石油等化石资源对人类的束缚。研究均相金属配合物与一氧化碳的反应能够使人们了解一氧化碳转变及利用机理,并开发新催化剂高效地利用一氧化碳资源。本文从金属配合物与一氧化碳反应的活性点出发,分别讨论不同类型的金属配合物与一氧化碳的反应,以求让人们在分子水平上了解一氧化碳的基本反应原理;并总结了该领域存在的难点问题,展望了未来,希望更多的科研工作者投入其中,从而实现利用一氧化碳合成出各种各样的化学品和材料。     

CO激光器的发展及潜在应用

本文描述CO激发器的发展及潜在应用。叙述工业用预冷气流激光器,气动激光器和外科用水冷管式激光器。概述三种类型的预电离TEA CO激光器及电子束控制CO激光器。最后介绍CO激光器选用的贵金属催化剂。     

H2和CO在间二甲苯中的溶解度和体积传质系数的研究

使用ＩＬ搅拌釜，在温度８０～１６０℃，压力０．５～５．０ＭＰａ范围内，实测了Ｈ２和ＣＯ在间二甲苯中的溶解度和体积传质系数。结果表明，两者均随温度和压力的升高而增大。实验结果与工于正规溶液理论Ｐｒａｕｓｎｉｔｚ－Ｓｈａｉｒ法计算的气体溶解度比较相符。在相同温度、压力条件下，ＣＯ的溶解度和体积传质系数比Ｈ２大。相同温度、压力下不同液相介质中Ｈ２和ＣＯ的体积传质系数排序如下：（ｋＬａ）ＭＥＦ〉（ｋＬａ）     

二苯并噻吩在分散型钼催化剂和原位产生的氢存在下的加氢脱硫Ⅲ. 催化剂前身物、硫化氢、一氧化碳和水对反应的影响(英)

研究了水／ 甲苯乳化液中二苯并噻吩（ 硫芴） 在分散型钼酸、磷钼酸和四硫钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应． 反应在高压釜中于３４０ ℃及三种不同的气氛即Ｈ２ ，Ｈ２／Ｈ２ Ｏ和ＣＯ／Ｈ２Ｏ（ＣＯ 和Ｈ２Ｏ 经水煤气转换反应（ ＷＧＳＲ） 产生原位氢） 的存在下进行． 用ＧＣ和ＧＣＭＳ鉴定、分析了气体和液体产物的组成． 结果表明： 对硫芴的加氢脱硫反应，在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下，原位产生的氢的效果仅比加入的氢气稍好，而在分散型钼酸和磷钼酸催化剂存在下，原位产生的氢远比加入的氢气有效． 实验结果还表明： 硫化氢能显著提高分散型钼酸和磷钼酸催化剂的加氢脱硫活性，但在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下，硫化氢能促进加氢反应而抑制氢解反应． 一氧化碳和水均选择性地抑制氢解反应．     

纳米级ZnO/MgO固体的合成及其对CO的氧化活性

The ZnO/MgO solid samples containing the ZnO nanoparticles of controllable size were prepared using colloidal technique. The catalytic performance of the ZnO/MgO samples for the CO oxidation was measured. It was revealed that the rate of the CO oxidation reaction on the ZnO nanoparticles with variable average radius (2.01-2.29 nm) shows nonmonotonic dependence caused by the quantum-confinement effect.