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提出了高效液相色谱法测定PM2.5样品中多溴二苯醚(PBDEs)含量的方法。采集后的样品以二氯甲烷-正己烷(3+1)混合液为萃取剂采用快速溶剂萃取法进行萃取。萃取液经净化、过滤后,以C18色谱柱为固定相,以甲醇-磷酸盐缓冲溶液(93+7)混合液为流动相进行高效液相色谱分离测定。PBDEs的质量浓度在10.00~250.00μg·L-1内与其峰面积呈线性关系,检出限(3σ/s)为1.01~5.34μg·L-1。按上述方法对上海市浦东新区和青浦区的PM2.5样品中PBDEs进行测定,并简述了多溴二苯醚同系物含量分布和随季节分布。 相似文献
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研究半导体光催化分解水反应中光生电荷动力学和助催化剂的作用对理解其反应机理至关重要.一般来说,助催化剂不仅可以促进半导体/助催化剂界面处的光生电荷高效分离,而且可以作为反应活性中心来直接催化表面氧化或还原反应.Cr2O3-Rh是一种重要的产氢助催化剂,通过担载Cr2O3-Rh助催化剂来提高光催化分解水的策略被应用到许多光催化分解水体系中.已有研究发现,Rh/Cr2O3核壳结构助催化剂的产氢活性位仍然在Rh纳米粒子表面,而Cr2O3壳层阻止O2到达Rh核从而抑制生成水的逆反应.此外,在(Rh2-yCryO3)/(Ga1-xZnx)(N1-xOx)光催化剂中,CrOx促进了从半导体光催化剂到活性位RhOx的电子转移.然而,Cr2O3-Rh助催化剂的作用本质(包括Cr2O3所起的作用)仍然是一个悬而未决的问题,特别是Cr2O3-Rh助催化剂的担载对半导体催化剂中光生电荷动力学影响的研究还非常少.本文采用原位光沉积的方法制备了Ga2O3、Rh/Ga2O3、Cr2O3/Ga2O3和Cr2O3-Rh/Ga2O3等一系列光催化剂;采用紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、CO吸附红外光谱和高分辨透射电镜(HRTEM)等表征手段研究了Cr2O3-Rh助催化剂的结构和形貌;采用时间分辨红外光谱(TR-MIR)研究了这些光催化剂在真空或者反应物(水汽或者氧气)存在条件下的光生电子的衰减动力学过程.UV-Vis DRS结果表明,Ga2O3的带隙基本上不受Rh或者Cr2O3-Rh助催化剂担载的影响.XPS结果表明,Cr2O3和Rh成功地担载在Ga2O3表面上.CO吸附红外和HRTEM结果表明,在Cr2O3-Rh助催化剂中Rh纳米粒子被Cr2O3部分覆盖.光生电子的衰减动力学研究结果显示,Ga2O3中光生电子很难直接参与质子还原反应,只有被Rh捕获后的电子才能高效地参与产氢反应;在水汽存在条件下Ga2O3、Rh/Ga2O3和Cr2O3-Rh/Ga2O3中光生电子的衰减速率随着它们光催化产氢活性的升高而增加;与Cr2O3/Ga2O3和Rh/Ga2O3相比,Cr2O3-Rh/Ga2O3中光生电子的初始吸光度和寿命均减小,说明Cr2O3对Rh/Ga2O3的结构修饰促进了电子从Ga2O3向Rh的转移过程,从而加速了质子还原反应.最后,基于这些结果提出了Cr2O3-Rh/Ga2O3光催化剂上的光催化分解水机理.本文的研究结果有利于更加深入地认识半导体光催化分解水反应机理,并为高效半导体光催化剂的合成提供一定的理论支持和指导. 相似文献
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