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一种甲醇直接气相羰基化新催化剂 总被引:12,自引:0,他引:12
本世纪70年代Monsanto公司成功开发了甲醇液相羰化RhI催化体系,使甲醇羰化生产醋酸成为重要的工业过程.然而,由于此工艺产物与催化剂分离复杂、铑资源紧缺以及体系中还必须加大量的碘甲烷(或氢碘酸)作促进剂,设备腐蚀严重.80年代以来,甲醇气相羰... 相似文献
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采用直接浸渍法、过氧化氢均相氧化沉积法和氨水催化水解法制备了石墨烯负载的铁、钴、镍金属氧化物纳米颗粒.研究了三种沉积方法对颗粒尺寸分布的影响;采用透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱表征了催化剂的形貌与结构.用过氧化氢均相氧化沉淀法可制得粒径分布最均匀的纳米颗粒.过氧化氢的氧化作用可使石墨烯表面的氧化基团含量最大化,为纳米颗粒提供了足够的吸附与成核点.氨水加速了金属离子的水解与成核,导致纳米颗粒的粒径增大与不均.以苯甲醇氧化为探针反应考察了催化剂的性能.催化剂的活性按以下顺序逐渐下降:过氧化氢辅助沉积法>直接浸渍法>氨水催化水解法,与纳米颗粒尺寸增长趋势一致.纳米催化剂颗粒尺寸与其活性的良好关联性显示,发展石墨烯负载尺寸可控的纳米催化剂的方法具有重要意义. 相似文献
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以聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)为连接剂,采用原位自组装方式将MoO3和WO3负载到碳纳米管(CNTs)上,然后通过乙二醇还原法负载Pt纳米颗粒,得到Pt纳米颗粒均匀分布的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂.当氧化物总量控制在10 wt%,MoO3与WO3摩尔比为1:0.5时,Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂催化甲醇氧化活性最高,甲醇氧化峰电流If高达835 A/gPt.WO3和MoO3的加入提高了催化剂的甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性,使得Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂表现出优异的甲醇电催化氧化性能. 相似文献
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近几十年来,光电化学分解水制氢作为一种洁净的、能持续利用太阳能的技术受到极大关注.在众多光催化材料中,p型半导体氧化亚铜(Cu2O)被认为是最有前途的可见光光电分解水材料之一.理论上,它的光能转换为氢能的效率可达到18.7%.然而,目前所报道的Cu2O光转换效率远远低于此值;同时,纯Cu2O在光照条件下的稳定性较差.研究表明,Cu2O与其它半导体复合可以增强其光电转换效率和提高稳定性.如Cu2O和能带匹配的石墨相氮化碳(g-C3N4)复合后,光催化性能和稳定性都有较大提高.但目前所报道的Cu2O/g-C3N4复合物几乎都是粉末状催化剂,不便于回收和重复使用.本文首先采用电化学方法在FTO导电玻璃上沉积Cu2O薄膜,采用溶胶凝胶法制备g-C3N4纳米颗粒材料,然后采用电化学法在Cu2O薄膜表面沉积一层g-C3N4纳米颗粒,得到了Cu2O/g-C3N4异质结膜.分别利用X射线粉末衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见光谱(UV-Vis)和光电化学分解水实验分析了Cu2O/g-C3N4异质结的组成结构、表面形貌、光吸收性能及催化剂活性和稳定性.XRD和HRTEM表征显示,本文成功合成了Cu2O/g-C3N4异质结材料,SEM图表明g-C3N4纳米颗粒在Cu2O表面分布均匀,大小均一.可见光光电化学分解水结果显示,异质结薄膜的光电化学性能比纯的Cu2O和g-C3N4薄膜材料有极大提高.当在Cu2O表面沉积g-C3N4的时间为15 s时,得到样品Cu2O/g-C3N4-15异质结膜,其在–0.4 V和可见光照射条件下,光电流密度达到了–1.38 mA/cm2,分别是纯Cu2O和g-C3N4薄膜材料的19.7和6.3倍.产氢速率也达到了0.48 mL h–1 cm–2,且产氢和产氧的速率之比约为2,说明此异质结材料在可见光作用下能全分解水.经过三次循环实验,光电化学分解水的效率仅降低10.8%,表明该材料具有良好的稳定性.根据UV-Vis表征和光电化学性能对比,Cu2O/g-C3N4-15的光电性能最好,但其光吸收性能并不是最好,说明光电化学性能与光吸收不是成正比关系,主要是由于Cu2O和g-C3N4两个半导体相互起到了协同作用.机理分析表明,Cu2O/g-C3N4异质结薄膜在光照下,由于两者能带匹配,Cu2O的光生电子从其导带转移到g-C3N4的导带上,g-C3N4价带上的空隙转移到Cu2O的价带上,从而降低了光生电子和空隙的复合,提高了其光催化性能.由于g-C3N4的导带位置高于H2O(或H+)还原为H2的电势,Cu2O的价带位置低于H2O(或OH–)还原为O2的电势,所以在外加–0.4 V偏压和可见光照射条件下,Cu2O/g-C3N4能全分解水,光生载流子越多,光电化学分解水的速率越大.综上所述,在Cu2O薄膜上沉积g-C3N4后得到的异质结薄膜具有高效的光能转换为氢能性能. 相似文献
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采用化学气相沉积法制备了 N 掺杂多壁纳米碳管, 并运用透射电子显微镜、N2 物理吸附、热重-差示扫描量热、程序升温氧化和 X 射线光电子能谱等手段对样品进行了表征. 结果表明, 纯化处理的纳米碳管表面 N 含量为 4.2%, 其中包括吡啶、己内酰胺、氧化吡啶、吡啶酮和吡咯等含氮官能团. 研究了各种含氮官能团燃烧的动力学行为. N 原子掺杂进入碳管的石墨结构中, 提高了表面碱性, 有可能用于催化与能源转化领域. 另外, 本文提供了一种可用于场发射器件的杯状闭合结构纳米碳合成方法. 相似文献
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初中阶段是学生创新思维与创造能力的萌芽时期,在此阶段对学生发散思维的培养是非常有必要的,而且也较为容易取得良好的效果,因此我们的初中课堂教学一定注重对学生发散思维的培养. 相似文献
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质子交换膜燃料电池是一种直接将化学能转化为电能的能量转换装置,具有环境友好、能量密度高、转化效率高等优点,能够应用于便携能源及燃料电池电动车领域.但燃料电池阴极氧还原需要大量的铂基催化剂,铂价格昂贵、储量有限、易中毒的缺点限制了它的实际应用.因此,开发低成本、高活性、高稳定性的阴极非贵金属催化剂将能够显著推动质子交换膜燃料电池的大规模商业化应用.其中碳基非贵金属催化剂作为最有可能替代铂的氧还原催化剂,引起了广泛的研究.基于此,本文首先简单介绍了氧还原的机理;其次将碳基非贵金属催化剂分为过渡金属氮碳催化剂和非金属掺杂碳催化剂,对它们在材料制备和活性中心的研究进行了总结和讨论;最后,报道了碳基非贵金属催化剂在质子交换膜燃料电池单电池中的应用进展. 相似文献
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在没有 CH3I促进下 ,新发现的硫化 Mo/C催化剂对甲醇气相羰化生成醋酸甲酯有高的活性和选择性。室验发现生成羰化产物的最佳温度为 5 73K,醋酸甲酯的时空收率达到 4.33mol/kgcat.h。 相似文献
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利用共沉淀法制备了CeO2和La2O3复合载体的CexNi0.5La0.5-xOO(CeNiLaO)系催化剂,在固定床反应器中考察其甘油氧化蒸汽重整制氢(OSRG)性能,并采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、激光拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征分析。结果表明:La2O3能够有效地分散Ni颗粒,减弱Ni颗粒在反应过程中的烧结,CeO2提供的晶格氧能够消除催化剂表面的积碳,同时La会部分进入Ce的晶格取代部分Ce4+造成晶格畸变,提高表面的氧空穴数。La2O3和CeO2的共同作用有利于减弱Ni因为烧结和积碳引起的失活。在不同Ce/La摩尔比的催化剂中,Ce0.4Ni0.5La0.1O表现出最好的催化活性,并且该催化剂在长达210 h的稳定性测试中,甘油的转化率都在95%以上,气相产物中的氢气浓度达50%。 相似文献