Cu-Ag /Y-A120催化剂上苯和丙酮的完全氧化

本文考察了Y-AI刃:负载Cu-Ag双金属及其单金属催化剂对笨和丙酮的氧化活性以及热处理沮度对其结构和催化氧化活性的影响.结果表明，少全Ag的添加能明显提高催化剂对苯和丙酮的完全氧化活性，其活性大小次序为:Cu-Ag/Y-A1必3> Cu /Y-A1z0, > Ag /Y-A1刃，.同时还发现，热处理温度对催化剂的结构和氧化活性有明显的影响，Ag的存在，在一定程度上提高了催化剂的热稳定性.     

MgO对r—Al2O3结构稳定性的影响

r-Al_2O_3用作氧化反应,特别是完全氧化反应催化剂载体时,由于催化剂长期处于较高温度下工作,晶相有逐渐转变成口-晶相的倾向,比表面从～200m~2/g降到～5m~2/g,导致催化剂活性的激剧下降.如何阻止r—Al_2O_3相变化,是r—AlO_3载体实用催化剂研究中的重要课题.本文运用XRD、BET方法,考察了MgO对r—Al_2O_3结构稳定性的影响.     

Pt-Pd /y-A120.催化剂氧化性能的研究‘

本文采用浸演法制备了一系列Pt-Pd/Y-AlzO,催化剂，并考察其对正己烷，正丁醉和苯的催化氧化性能.结果表明，Pt-Pd双组分催化剂对极性有机物正丁醉有很高的氧化活性，而对于非极性有机物苯和正己烷的氧化活性相对较差.对Y-AlzOa载体进行高温预处理后，催化剂对苯和正己烷的氧化活性有明显提高.     

气相色谱法研究负载型稀土醋酸酉己位化合物的热稳定性

本文以程序升温一气相色谱法研究以MgO,SiO_2及γ-Al_2O_3作载休的负载型稀土醋酸盐及其相应纯盐在氢气中的热分解行为。实验结果表明稀土醋酸盐在H_2中的热分解反应可以分为三个阶段:1.释放出丙酮;2.释放出丙酮,二氧化碳,并形成Ln_2O_3及Ln_2O_3·CO_2;3.生成CO。 在载体作用下,稀土醋酸盐的分解温度降低,其中性载体SiO_2的影响较小,MgO载体使稀土醋酸盐分解温度明显降低。从Y,La到Pr随着稀土离子离子势增加载体的作用反而减小,但从Pr到Nd、Sm、Er随着稀土离子势的增加载体的作用又增强,所有三种载体对醋酸谱的影响均小。     

助剂对负载型镍催化剂催化性能的影响

应用XRD、TPR和催化活性评价手段,考察了助剂对CH4与CO2重整制合成气的负载型Ni催化剂的最大分散量和其催化性能的影响.实验结果表明,在反应温度为750 ℃和空速为2500 h-1下,NiO载量为14%NiO/γ-Al2O3催化剂具有最佳的反应性能,NiO在γ-Al2O3表面上最大分散量为0.238 g NiO/gγ-Al2O3(相当于0.112 g NiO/100 m2γ-Al2O3),其最大分散量随MgO、La2O3助剂的添加不同程度地增大;助剂能影响负载型Ni催化剂的催化性能,MgO、La2O3的添加对改善Ni催化剂的重整活性和抗积炭能力有明显效果.     

SO_4~(2-)_TiO_2-SnO_2、SO_4~(2-)_ZrO_2-SnO_2、SO_4~(2-)_SnO_2催化剂的制备与物性测试研究

制备了SO_4~(2-)/TiO_2-SnO_2、SO_4~(2-)/ZrO_2-SnO_2、SO_4~(2-)/SnO_2催化剂,对它们进行了部分物性测试,并测定了它们对酯化反应的催化活性.发现此类催化剂的酸性很强,远远超过SiO_2-Al_2O_3固体酸催化剂,对酯化反应具有良好的活性.红外光谱测定结果证明,SO_4~(2-)以双配位形式结合在催化剂金属离子上,未生成硫酸盐.同一组成的催化剂的活性与催化剂中的SO_4~(2-)％含量,脱附温度有较大的关系.     

Zr O2改性对 Cu O /γ-Al2 O3催化剂结构及 TPR性能的影响

本文用 XRD、 XPS、 T PR和 TG等技术研究了 Zr O2的改性对 Cu O /V-Al2O3催化剂的结构及还原性能的影响.实验结果表明 , Zr O2对 V-Al2 O3的改性会削弱表面铜物种与 V-Al2O3载体之间的相互作用 ,V-Al2O3表面的活性铜物种的数目增加 ,并有效地促进该铜物种的还原 ,从而提高了 Cu O /V-Al2O3催化剂对 CO 的氧化活性 .     

改性磁铁矿/H_2O_2非均相类Fenton体系催化降解橙黄Ⅱ的研究

为了提高非均相类Fenton体系的催化效率,采用浓硫酸对磁铁矿粉进行表面改性,得到改性磁铁矿(M-Fe_3O_4).探究以M-Fe_3O_4为催化剂的非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ的氧化降解效果,并考察M-Fe_3O_4投加量、H_2O_2投加量、反应初始pH值等因素对橙黄Ⅱ脱色率和TOC去除率的影响.XRD、TEM和FT-IR表征结果表明,表面改性后M-Fe_3O_4粒径减小,比表面积增加,且表面覆盖硫酸铁混盐等活性组分.与磁铁矿/H_2O_2和FeSO_4/H_2O_2两体系相比,M-Fe_3O_4/H_2O_2非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ(初始浓度为500mg·L~(-1))的降解效率明显提升.在最佳反应条件(pH=6,M-Fe_3O_4投加量为0.25g·L~(-1),H_2O_2投加量为4mL·L~(-1))下,橙黄Ⅱ脱色率达到92%,TOC去除率达到47%,为实际废水处理应用提供了实验支撑.     

Pt-Pd/阳极氧化不锈钢膜催化剂对挥发性有机物燃烧反应活性的研究

以阳极氧化工艺处理的不锈钢氧化膜为载体,负载活性组分Pt和Pd后制成催化剂用于催化氧化挥发性有机物(VOCs).考察了空速、进料浓度、反应温度等因素对催化剂活性的影响.结果发现经阳极氧化工艺制备的催化剂具有良好的催化活性,对甲苯、丙酮、乙酸乙酯等VOCs的处理转化率达到98%时的温度分别是240、270、320℃.在经1000℃的高温焙烧以后,发现催化剂在220℃即可使甲苯完全转化;并经过700h的寿命试验后,仍保持较高的催化活性.通过SEM对载体和催化剂的形貌进行了表征,结果发现经阳极氧化工艺处理的催化剂,其催化活性与其表面形成的氧化膜状态有关.     

Pt /TiO? 的光催化氧化性能

以 TiO?或载铂 TiO?为催化剂 ,利用波长为 254nm 的紫外光辐照 ,研究了可溶性染料 3B艳红和活性艳蓝KN -R的光催化氧化 , 探讨了催化剂的焙烧温度及投料量、 染料水溶液的 pH 值等因素对光催化氧化性能的影响 . 结果表明 ,经 350℃焙烧的 Pt / TiO?催化剂对 3B艳红或活性艳蓝 KN-R染料溶液有良好的光催化氧化活性 ,酸性溶液对染料的光催化氧化有利 . 染料光催化氧化近似遵循一级反应动力学 .     

CuO在CeO2和γ-Al2O3上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究

在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和Cu+)、分散状态和吸附特性有关.TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种,而在γ-Al2O3上只有一种还原物种.XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3/2结合能值与Cu2+和Cu+的标准结合能基本吻合,而CuO/γ-Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu2+的标准结合能. NO-TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温,而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO/γ-Al2O3表面的NO脱附峰温,说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO/γ-Al2O3,而NO在催化剂表面的分解活性大于载体.     

沉淀剂对Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化制氢性能的影响

选择了4种沉淀剂Na2CO3,CO(NH2)2,NaOH和NH4OH,通过沉积-沉淀法分别制备Au/CeO2催化剂.以乙醇部分氧化制氢为探针反应,研究不同沉淀剂对Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化性能的影响,并运用XRD,TPR,BET,ICP等方法对催化剂进行表征,探讨了不同沉淀剂影响Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化性能的原因.结果表明,以CO(NH2)2和Na2CO3为沉淀剂制备催化剂具有较好的乙醇部分氧化制氢活性,以CO(NH2)2为沉淀剂制备的催化剂具有更高的氢选择性,较低的CO选择性.不同沉淀剂制备的催化剂的活性与其比表面积、粒径大小、孔径分布、金负载量、CeO2还原的难易程度密切相关.     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂,并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明,适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化,催化剂表面酸性降低,氧化能力减弱,催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少,提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时,其丙烯酸选择性高达78.6%,得率可达48.5%。     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂，并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明，适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化，催化剂表面酸性降低，氧化能力减弱，催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少，提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时，其丙烯酸选择性高达78.6%，得率可达48.5%。     

PdAu/Al_2O_3合金纳米催化剂的合成、表征及其在4-氯硝基苯加氢中的应用

采用乙二醇连续还原法合成了不同摩尔比的PdAu合金纳米颗粒.利用XRD、TEM、DRIFT-IR和紫外可见光光谱表征技术对其进行了表征.结果表明,纳米Pd种子与氯金酸钠发生置换反应,表面元素重新排布,Pd、Au纳米颗粒以PdAu合金形式存在,且合金粒径大小可控.将不同摩尔比的PdAu合金纳米颗粒采用共沉淀法负载到Al_2O_3载体上,制得PdAu/Al_2O_3催化剂,并将其应用于4-氯硝基苯的加氢反应中.与Au/Al_2O_3、Pd/Al_2O_3催化剂(4-氯硝基苯转化率为0和37.4%)相比,PdAu/Al_2O_3催化剂大大提高了4-氯硝基苯加氢活性,其中PdAu-1/0.5/Al_2O_3催化剂具有最高的催化活性,4-氯硝基苯转化率为69.4%,这可能归因于PdAu合金纳米颗粒间的协同效应和PdAu与Al_2O_3载体间的强相互作用.     

Mn-Co/二维TiO2催化剂对甲苯的催化氧化性能

采用水热法制备了二维片状结构的TiO2作为载体,并且使用浸渍法制备了Mn-Co/TiO2催化剂,以甲苯为目标污染物,考察制备和反应条件对催化剂催化甲苯性能的影响,并采用扫描电子显微镜（SEM）、全自动比表面积及孔隙分析仪（BET）、X线衍射分析仪（XRD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）等手段对催化剂理化性质进行表征。研究结果表明:Mn、Co摩尔比为8:1、负载量为16 wt%,焙烧温度为300℃下制备的Mn8-Co1/TiO2催化剂,其在空速为32 000 h-1下,甲苯的催化氧化活性最高,240℃反应温度下甲苯转化率约100%。二维片状TiO2载体比商用P25更有助于活性组分分散,Mn、Co和Ti之间可形成更强的相互作用,显著提高催化剂催化氧化活性。     

添加助剂的钙钛矿型氧化物NdMO_3上的甲烷氧化偶联——Ⅱ.15% Li_2O/NdMO_3(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni)上的OCM反应研究

在添加了15%Li_2O的NdMO_3(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni)上进行了甲烷氧化偶联(OCM)反应研究.通过改变反应气中CH_4:O_2浓度比,在氧化态和“脱氧态”催化剂上的CH_4脉冲反应,探讨了表面吸附氧和晶格氧在OCM反应中的作用以及NdMO_3中不同金属离子(M)对OCM反应活性的影响等.     

Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响

采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH-TPD和H2-TPD等技术对催化剂进行了表征。结果表明,Pd的加入提高了Au/CeO2催化剂的活性和氢气选择性,当Au/Pd     

过渡金属修饰对铜铈催化剂在选择性脱除CO反应中催化性能的影响

过渡金属（Mn、Fe、Ni、Zn、Co）修饰对铜铈催化剂的催化性能有明显的影响．Fe和Co的修饰对铜铈催化剂的CO氧化活性有较明显的促进作用,在110℃时,CO的转化率即达到99％;尤其Co的修饰增加了铜铈催化剂上CO转化率为99％的温度‘窗口’宽度约30℃,而Mn、Ni和Zn的修饰对铜铈催化剂的CO氧化活性则有一定的抑制作用．但不同过渡金属修饰对铜铈催化剂的氧化选择性均有明显的提高．     

La1-xNdxSrCoO4催化剂的合成及其催化性能

采用聚丙烯胺溶胶-凝胶法制备了类钙钛矿La1-xNDxSrCoO4(x=0.1～0.9)复合氧化物催化剂,考察了其对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD、IR和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备的样品均具有K2NiF4型结构,适量Nd2O3的加入增加了LaSrCoO4的催化活性,使LaSrCoO4催化剂粒度变小、晶格畸变率变大及与氧的结合能力减弱,从而有利于CO和C3H8氧化活性的提高.