高比表面积Ce-Zr-O复合氧化物的制备与表征

以 Ce(NO3 ) 3 · 6 H2 O和 Zr(NO3 ) 4· 5 H2 O为原料 ,采用共沉淀法 ,合成了高比表面积的 Ce- Zr- O复合氧化物 .实验结果表明表面活性剂的添加量 ,溶液的 p H值及陈化时间等对比表面积的增加影响较大 .当表面活性剂的添加量为 70 % ,p H值为 9.5 ,陈化时间为 12 0 h,92 3K焙烧 2 h后 ,样品的比表面积达到 2 79.6 9m2 / g.FT- IR分析显示 ,样品经 92 3K焙烧后 ,Ce- Zr- O上残留的活性剂已基本除去 .TG- DTA分析表明 35 3K干燥后的样品在 TG曲线上有两个明显的失重过程 ,与 DTA曲线相对应有两个吸热峰 ,第一个表示吸附水和丙酮的脱去过程 ,温度在 393K,失重率为 7.4 3% ;第二个吸热峰在787K,可能是表面活性剂的分解峰 .氮气的吸 -脱附实验揭示 ,该吸 -脱附等温线属于 型等温线 ,是中孔多孔物质的吸附类型 .另外 ,样品经 973K焙烧 ,比表面为 2 30 .6 9m2 / g;10 73K焙烧后 ,比表面为12 0 .5 5 m2 / g;经 1173K焙烧 ,仍有 5 3.5 3m2 / g.     

CuO在CeO2和γ—A12O3上的表面性质及对NO＋CO反应性能的研究

在色谱—微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO／γ—Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO CO的反应性能，并用TPR、XRD、XPS、BET和NO—TPD等技术对上述催化剂进行了表征．结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ—Al2O3)上的价态(Cu^2 和Cu^ )、分散状态和吸附特性有关．TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种，而在γ—Al2O3上只有一种还原物种．XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3／2结合能值与Cu^2 和Cu^ 的标准结合能基本吻合，而CuO／γ—Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu^2 的标准结合能．NO—TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温，而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO／γ—Al2O3表面的NO脱附峰温，说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO／γ-Al2O3，而NO在催化剂表面的分解活性大于载体．     

CuO/TiO2的制备及对NO＋CO反应性能的研究

以三种不同的TiO2为载体，负载6%CuO，在色谱-微反装置上考察了三种Cu6-Ti催化剂对NO＋CO反应的活性。结果表明，由于制备方法不同，活性差别很大，三者活性顺序依次为：Cu6-Ti(T)> Cu6-Ti(S)> Cu6-Ti(nm)，TiO2的比表面积及晶型对活性的影响不明显。H2-TPR结果表明，Cu6-Ti在整个TPR过程中出现了3或4个还原峰，表明有多种CuO物种存在。不同预处理Cu6-Ti的TPR显示，在反应中Cu物种可能以多种价态同时存在。NO-TPD结果亦证明，Cu6-Ti对NO＋CO的反应活性与NO在催化剂表面的解离难易密切相关，而与NO的吸附量关系不大。     

CexTi1-xO2复合氧化物的结构及负载CuO对NO还原性能研究

采用共沉淀法制备了不同摩尔比(x=0,0.1,0.2～0.9,1.0)的CexTi1-xO2复合氧化物,考察了CuO/CexTi1-xO2对NO+CO反应的活性,并用BET,TPR和XRD等技术对各试样进行了表征。结果表明,试样的结构和还原特性随焙烧温度变化而变化。XRD检测表明,x值从0.1增加到0.5时,650℃焙烧的试样已形成了CeTi2O6物相,且主要以无定形状态存在;试样经800℃焙烧后晶化完全;x>0.6时,一些TiO2已经进入了CeO2晶格,形成了Ce Ti固溶体。催化剂活性评价表明CuO/CexTi1-xO2(650℃)对NO+CO反应具有较好的活性,其活性随x值变化而变化。TPR及XRD结果表明CuO与CeTi2O6之间存在很强的相互作用,CeTi2O6物相的形成使CuO的还原峰温由380℃提前到200℃,而CuO的存在又促进CeTi2O6的还原峰温从600℃提前至200～300℃。     

Pd－Cu／γ－Al2O3催化还原硝酸盐的研究

 地下水中硝酸盐的污染已引起人们普遍的关注，催化还原硝酸盐技术被认为是一项有发展前景的脱除硝酸盐工艺．利用Pd－Cu／γ－Al2O3悬浮态催化剂和管状陶瓷催化膜，在间歇式完全混合反应器中对脱除地下水中硝酸盐进行了研究，考察了催化剂、硝酸盐初始浓度、H2流量对还原反应的影响．结果表明，Pd－Cu／γ－Al2O3可有效地脱除硝酸盐，总氮的脱除率可达81％；同时，催化剂的活性和选择性受到扩散限制和质量传输的影响．与悬浮态催化剂相比，管状陶瓷催化膜可提供固－液－气三相之间有效的接触，在很大程度上提高了催化反应的选择性，对氮的选择性由73．4％提高到89．4％．这是一项有效、实用的催化还原技术，尤其适用于小型水厂以及没有统一供水系统而是自家开采地下水作为饮用水源的农村地区．     

SiO2负载的TiO2光催化剂可见光催化降解染料污染物

 采用酸催化溶胶-凝胶法制备了SiO2负载的TiO2光催化剂,考察了制备条件对负载型TiO2光催化剂的晶相、结构、比表面积和可见光催化活性的影响. 结果表明,采用SiO2为载体时,TiO2以纳米颗粒的形态分散在载体表面,负载型TiO2/SiO2催化剂的比表面积大、等电点低而且热稳定性能良好. 偶氮染料酸性橙7的可见光催化降解实验结果表明,染料污染物在催化剂表面的吸附是影响催化剂可见光催化活性的重要因素. 与试剂TiO2样品相比,负载型TiO2/SiO2光催化剂具有更好的光催化活性和沉降性能.     

CuO在CeO2和γ-Al2O3上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究

在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和Cu+)、分散状态和吸附特性有关.TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种,而在γ-Al2O3上只有一种还原物种.XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3/2结合能值与Cu2+和Cu+的标准结合能基本吻合,而CuO/γ-Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu2+的标准结合能. NO-TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温,而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO/γ-Al2O3表面的NO脱附峰温,说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO/γ-Al2O3,而NO在催化剂表面的分解活性大于载体.