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相似文献
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1.
采用共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的MnOx-CeO2系列催化剂, 利用比表面测定仪(BET), X射线衍谢仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了表征, 并研究了不同Mn/(Mn+Ce)摩尔比对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与活性之间的关系. BET和XRD表征结果表明, Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.6时, 催化剂晶粒尺寸最小, 比表面积最大. XRD和XPS表征结果显示, Mn和Ce氧化物之间存在明显的相互作用, 催化剂表面Mn的氧化态和化学需氧量(COD)随着组成的变化而变化, 当Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7时, 催化剂表面出现高价锰氧化物, 而且其化学吸附氧最多. 用Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7的MnOx-CeO2催化湿式氧化吡虫啉农药废水时, 当催化剂用量为4 g/L, 反应温度190 ℃, 进水pH为7.0, 氧分压1.6 MPa, 搅拌速度500 r/min, 反应60 min时, COD去除率最大为89.3%.  相似文献   

2.
采用浸渍法制备了不同载体(Ce0.6Zr0.4O2,CeO2和ZrO2)负载的Pt基水煤气变换反应(WGSR)催化剂, 并对其进行了活性评价. 利用X射线衍射(XRD), 程序升温还原(TPR)和原位电导等技术对样品进行了表征. 结果表明, Ce0.6Zr0.4O2固溶体具有比CeO2更高的氧转移能力, 因此促进了Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的WGSR活性.  相似文献   

3.
固定n(Ce)/n(Zr)比为0.67/0.33,用共沉淀法制得一系列CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体.采用这些固溶体作载体,以Fe2O3为活性组分,用浸渍法制备了一系列催化剂.BET结果显示,将适量Ce0.67Zr0.33O2引入到Al2O3载体中有助于催化剂保持较高的比表面积.TPR结果显示,载体中引入适量的Ce0.67Zr0.33O2可以改善催化剂的氧化还原性能.XRD结果表明,Fe2O3在CeO2-ZrO2-Al2O3载体上呈现出良好的分散状况,老化前后催化剂的晶相结构基本无明显变化.特别是当载体中m(Ce0.67Zr0.33O2)∶m(Al2O3)的值为1∶2时,Fe2O3/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中显示出最佳的催化性能和抗高温老化性能.  相似文献   

4.
制备了一系列不同Mn/(Mn+Ce)质量比的MnOx-CeO2/WO3-ZrO2整体式催化剂用于富氧条件下的NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR),并采用N2吸脱附、储氧量、X射线衍射、X光电子能谱、NH3/NO程序升温脱附以及H2程序升温还原等手段对催化剂进行表征.结果表明,当Mn/(Mn+Ce)质量比为0.5时,整体式催化剂具有较好的NH3-SCR性能,在空速10000h-1和173~355oC条件反应下,NOx转化率达90%以上.这是由于该MnOx-CeO2/WO3-ZrO2催化剂具有更高的NO氧化活性、更高的表面Ce和Mn原子浓度以及Ce3+/Ce值较低的NH3和NO脱附温度以及优异的氧化还原性能所致.  相似文献   

5.
采用共沉淀法和胶溶法分别制备了高性能的储氧材料Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95(OSM)和耐高温高比表面的La-Ba-Al2O3,并以它们为载体,制备了一系列整体式铁基催化剂.考察了该系列催化剂对甲烷稀薄燃烧的催化性能.并用低温N2吸附-脱附,储氧量(OSC)测试,X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等测试手段考察了不同Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比对催化剂特性的影响.活性测试结果表明,当Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比为1:1时新鲜和老化催化剂的活性均最好,新鲜催化剂可在50000h-1的高空速条件下使含量为1%(体积分数)的甲烷在446℃起燃,553℃完全转化;低温氮气吸附-脱附测试结果和H2-TPR表明,不同的Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比使催化剂表现出不同的织构性能和还原性能;XRD测试结果表明,OSM以均一固溶体存在,Fe高度分散在载体上.综合以上表征手段得出:合适的Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比导致催化剂具有优异的稀薄甲烷催化燃烧活性和热稳定性.  相似文献   

6.
利用共沉淀辅以高温烧结法制备了椭球形三元高镍LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_2(LNCM811)正极材料,并用XRD、SEM和TEM对其结构和形貌进行表征。利用CV和恒流充放电测试LNCM811在添加质量含量分别为2%(w/w)DTD(硫酸乙烯酯)、1%(w/w)MMDS(甲烷二磺酸亚甲酯)及其复合添加剂2%DTD+1%MMDS的电解液中的电化学性能,并利用EIS测试其充放电过程中的动力学特性。结果发现相较于1%MMDS,2%DTD能较为显著提高LNCM811在常温的首周放电容量和首周库伦效率;1%MMDS和2%DTD均能提高电极材料的长循环寿命,室温25℃条件下2%DTD比1%MMDS效果更显著,而高温60℃下1%MMDS比2%DTD更为明显;LNCM811正极无论在室温下还是高温下在复合添加剂的电解液中均具有最好循环性能。EIS测试表明2%DTD+1%MMDS复合添加剂能显著降低LNCM811动力学阻抗。  相似文献   

7.
以锐钛矿TiO_2为载体,考察了CeO_2改性对Ag-CeO_2-V_2O_5/TiO_2催化3-甲基吡啶氧化脱甲基性能的影响,并优化了催化剂组成与制备条件.结果表明:Ce掺杂改性不仅能够与V物种作用形成Ce VO_4,而且促进V_2O_5分散,改善活性组分的氧化还原性能,从而提高3-甲基吡啶脱甲基转化率与选择性,改善Ag-V_2O_5/TiO_2催化性能.适宜的催化剂组成为V_2O_5负载量15%,Ce/V的摩尔比0.33,Ag质量分数1.0%.过高的焙烧温度将导致TiO_2载体向金红石型转变,Ag-CeO_2-V_2O_5/TiO_2适宜制备条件为450℃焙烧4 h.  相似文献   

8.
以氟化锂为氟源,通过高温固相法合成了F掺杂的LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_2。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学测试等手段研究F影响LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_2结构和性能的微观机制。结果表明:适量F掺杂可以提高正极材料的放电比容量,改善其倍率性、循环性和热稳定性。当F掺杂量(物质的量分数)为1.5%时,材料的综合电化学性能最优,初始放电比容量(0.2C)和50周循环容量保持率(1C)分别由原始的174.0 mAh·g~(-1)(78.7%)提高到178.6 mAh·g~(-1)(85.7%)。LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_2材料性能的改善可归因于F能够增强过渡金属层、锂层与氧层之间的结合力,提高材料的结构稳定性。此外,F掺杂还有利于降低电化学反应中的界面电阻和电荷转移阻抗。  相似文献   

9.
刘利  崔文权  邱发礼 《化学学报》2010,68(3):211-216
采用高温固相法合成了铈掺杂的K2La2Ti3O10催化剂, 利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征. 考察了催化剂的可见光催化分解甲醇水溶液制氢的活性, 并对可见光催化机理进行了分析. 研究表明, 铈的掺杂没有改变K2La2Ti3O10的微晶结构, 并使催化剂粒径有所减小. 紫外可见漫反射分析表明禁带宽度为2.3 eV左右, 对可见光具有较高吸收. XPS表明La和Ti为+3和+4价, 而Ce则是+3和+4的混合价态. 担载2 wt% Pt后, 在可见光下光催化活性大大提高, 当铈的掺杂量为0.5 mol%(即Ce取代La的摩尔百分量)时, 光催化活性达到最大, 产氢速率为0.05 mmol/h; 光照5 h后产氢量为0.22 mmol, 而纯K2La2Ti3O10的产氢量只有0.037 mmol.  相似文献   

10.
采用微乳液法负载Pt制备了Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3(Pt-SZA-M)固体超强酸催化剂, 以正戊烷异构化反应为探针, 对比了微乳液法和浸渍法负载Pt制备的催化剂(Pt-SZA)的异构化性能, 并采用XRD, FTIR, BET, TG-DTA, TPR和TEM对催化剂进行了表征. 结果表明, 与Pt-SZA催化剂相比, Pt-SZA-M催化剂中Pt粒子的粒径更小(4.5 nm)且尺寸更均一; Pt-SZA-M催化剂的比表面积(109.6 m2/g)比Pt-SZA催化剂(95.0 m2/g)增加了15.4%. Pt-SZA-M催化剂的初始还原温度比Pt-SZA催化剂降低了10~20℃, 表明微乳液法负载Pt可以提高催化剂的氧化活性, 提高氢分子在催化剂上的吸附解离能力. 异构化活性实验结果表明, 与Pt-SZA催化剂相比, Pt-SZA-M催化剂的低温活性得到明显改善, 在反应压力为2.0 MPa、 氢烃摩尔比为4: 1、 质量空速为1.0 h-1的条件下, Pt-SZA-M催化剂在反应温度为230℃时活性达到60.8%, 在100 h内异戊烷的收率可稳定在58.0%左右, 选择性在95.0%以上.  相似文献   

11.
采用共沉淀法制备了系列Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2-Al2O3催化剂, 其中0≤x≤0.4且Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2与Al2O3的质量比为1:1. 考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能, 并用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征. 研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体. 当x=0.2时, Ce3+离子在催化剂表面有一定的富集, 此时催化剂具有最大的β氧脱附峰和最好的表面还原性能, 同时具有良好的催化碳烟氧化活性, 碳烟在该催化剂的起燃温度为360 °C, 具有较好的应用前景.  相似文献   

12.
The increasingly restrictive regulations on car exhaust emissions will necessitate the development of a new generation of three way catalysts (TWC) with better performance1. Ceria (CeO2) is the main component of the current TWC: its key role is to compensate the fluctuations in the exhaust stream composition, therefore, allowing to expand the air/fuel(A/F) operating window of catalytic converters2. This property is related to its oxygen storage capacity (OSC), associated to the redox couple Ce4+/Ce3+. However, CeO2 alone is easy to sinter to lost OSC at high temperature3.Ceria-zirconia (CexZr1-xO2) solid solutions by incorporation of Zr4+ in the CeO2 lattice have enhanced OSC and greater thermal stability, which are becoming the key materials for the new generation of TWC4. OSC of ceria-zirconia solid solutions can be further improved by the addition of M3+ dopants5. Besides Ce, other rare-earth elements such as Pr and Tb can vary their oxidation state. Pr and Tb are particularly suitable for making solid solutions with cerium because the known structure of PrO2 and TbO2 is of the cubic fluorite type, and the ionic radii of Pr4+ and Tb4+ are close to that of Ce4+6.In this paper, Ce0.6Zr0.3M0.1O2 (M=Y, La, Pr, Tb) were prepared by co-precipitation technique and characterized by a series of methods. Meanwhile, palladium-only TWCs were prepared by slurry coating and their catalytic activity was evaluated under the condition of simulated exhaust in the lab.XRD and FT-Raman spectra results show Ce0.6Zr0.3M0.1O2 have cubic fluorite structure which keep unchanging at high temperature. The different dopant ion radii brought different effect on the cell parameter of Ce0.6Zr0.3M0.1O2. The X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) results show that the binding energy of Ce3d, Zr3d and O1s for Ce0.6Zr0.3M0.1O2 rose compared with that for Ce0.6Zr0.4O2, indicating dopant elements changed chemistry environment of solid solutions which was available to improve redox performance From TPR results, doping La can not change redox performance of solid solution, but doping Y decreased reduction temperature. Doping Pr and Tb notably improved redox performance of solid solutions due to appearance of low-temperature reduction peak in TPR profile which come from mobility of bulk oxygen.Compared with Pd/Ce0.6Zr0.4O2, doping Y and La unchanged A/F characteristic of TWCs, but doping Pr and Tb widen A/ F operating window and make HC, CO and NO have higher conversion.The light-off temperature of Pd/Ce0.6Zr0.3La0.1O2 was corresponded to that of Pd/Ce0.6Zr0.4O2.However, the light-off temperatures of Pd/Ce0.6Zr0.3M0.1O2 (M=Y, Pr, Tb) were lower than that of Pd/Ce0.6Zr0.4O2, which kept much lower after high temperature treatments. Among Pd/Ce0.6Zr0.3M0.1O2 (M=Y, La, Pr, Tb), Pd/Ce0.6Zr0.3Tb0.1O2 showed wider A/F operating window,higher conversion, lower light-off temperature and better high-temperature resistance  相似文献   

13.
以CexZr1-xO2固溶体做载体,制备了系列Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2催化剂(x=1,0.75,0.5,0.25,0).应用Brunauer-Emmet-Teller(BET)比表面积分析、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行相关表征,并系统研究了催化剂在饮食油烟催化燃烧中的催化活性.BET结果表叫催化剂的比表面积随Ce/Zr摩尔比的减小而减小.XRD结果表明贵金属Pt很好地分散在氧化铝和CexZr1-xO2固溶体上.H2-TPR结果发现催化剂Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2的还原峰面积最大且氧离子的流动性最好.催化活性研究结果表明Pt负载在CexZr1-xO2固溶体上有利于油烟的催化燃烧,降低了反应温度.随着CexZr1-xO2固溶体中Ce/Zr摩尔比的变化,催化剂的活性顺序为Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2>Pt/γ-Al2O3/Ce0.25Zr0.75O2>Pt/γ-Al2O3/Ce0.75Zr0.25O2>Pt/γ-Al2O3/CeO2>Pt/γ-Al2O3/ZrO2.  相似文献   

14.
以CexZr1-xO2固溶体做载体, 制备了系列Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2催化剂(x=1, 0.75, 0.5, 0.25, 0). 应用Brunauer-Emmet-Teller (BET)比表面积分析、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行相关表征, 并系统研究了催化剂在饮食油烟催化燃烧中的催化活性. BET结果表明催化剂的比表面积随Ce/Zr摩尔比的减小而减小. XRD结果表明贵金属Pt很好地分散在氧化铝和CexZr1-xO2固溶体上. H2-TPR结果发现催化剂Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2的还原峰面积最大且氧离子的流动性最好. 催化活性研究结果表明Pt负载在CexZr1-xO2固溶体上有利于油烟的催化燃烧, 降低了反应温度. 随着CexZr1-xO2固溶体中Ce/Zr摩尔比的变化, 催化剂的活性顺序为Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2>Pt/γ-Al2O3/Ce0.25Zr0.75O2>Pt/γ-Al2O3/Ce0.75Zr0.25O2>Pt/γ-Al2O3/CeO2>Pt/γ-Al2O3/ZrO2.  相似文献   

15.
Nanocrystalline Ce(1)(-)(x)Ti(x)O(2) (0 < or = x < or = 0.4) and Ce(1-)(x)(-)(y)Ti(x)Pt(y)O(2)(-)(delta) (x = 0.15, y = 0.01, 0.02) solid solutions crystallizing in fluorite structure have been prepared by a single step solution combustion method. Temperature programmed reduction and XPS study of Ce(1)(-)(x)Ti(x)O(2) (x = 0.0-04) show complete reduction of Ti(4+) to Ti(3+) and reduction of approximately 20% Ce(4+) to Ce(3+) state compared to 8% Ce(4+) to Ce(3+) in the case of pure CeO(2) below 675 degrees C. The substitution of Ti ions in CeO(2) enhances the reducibility of CeO(2). Ce(0.84)Ti(0.15)Pt(0.01)O(2)(-)(delta) crystallizes in fluorite structure and Pt is ionically substituted with 2+ and 4+ oxidation states. The H/Pt atomic ratio at 30 degrees C over Ce(0.84)Ti(0.15)Pt(0.01)O(2)(-)(delta) is 5 and that over Ce(0.99)Pt(0.01)O(2)(-)(delta) is 4 against just 0.078 for 8 nm Pt metal particles. Carbon monoxide and hydrocarbon oxidation activity are much higher over Ce(1-)(x)(-)(y)Ti(x)Pt(y)O(2) (x = 0.15, y = 0.01, 0.02) compared to Ce(1)(-)(x)Pt(x)O(2) (x = 0.01, 0.02). Synergistic involvement of Pt(2+)/Pt degrees and Ti(4+)/Ti(3+) redox couples in addition to Ce(4+)/Ce(3+) due to the overlap of Pt(5d), Ti(3d), and Ce(4f) bands near E(F) is shown to be responsible for improved redox property and higher catalytic activity.  相似文献   

16.
以La-Al2O3(La稳定的γ-Al2O3)、Ce0.63Zr0.37O2(OSM1)及Ce0.5Zr0.3Mn0.2O2(OSM2)为载体, Pt为活性组分, 制备了Pt质量分数为1%的整体式催化剂. 研究了不同载体负载的催化剂对CH4选择催化还原NO反应的性能, 并利用XRD、H2-TPR和XPS对催化剂进行了表征. 结果表明, Pt/OSM1和Pt/OSM2催化剂在氧含量为0.8%时对CH4催化还原NO具有优异的净化性能, Pt/OSM1催化剂上500 ℃时, CH4和NO均达到100%转化; Pt/OSM2催化剂上500 ℃时, CH4和NO的转化率分别达到73%和100%; 而 Pt/ La-Al2O3催化剂只在O2含量较低时(0.4%以下)具有较好活性, 500 ℃以上才可使CH4和NO完全转化. H2-TPR结果表明, Pt与OSM1和OSM2存在的相互作用导致低温还原物相生成. Pt与OSM的相互作用及OSM的储氧性能使催化剂在过量氧存在下对CH4催化还原NO具有优异性能.  相似文献   

17.
考察了乙酸乙酯催化燃烧时,铈锆固溶体中掺杂M (M = Mn, Y)对催化剂MnOx/Ce0.50-zZr0.50-zM2zOy/Al2O3活性的影响。结果表明: Mn的掺杂明显增加了储氧材料的储氧量(OSC),Y的掺杂明显降低了催化剂的还原温度;Mn 和Y的同时掺杂兼具Mn掺杂和Y掺杂的优点。催化剂MnOx/Ce0.40Zr0.40Mn0.10Y0.10Oy/Al2O3 性能最佳,完全转化温度为513K,且T10% 和 T100%间隔的温度范围最窄,可适用于较大初始浓度变化范围和较高空速(GHSV)条件下的乙酸乙酯净化。H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线衍射(XRD)测试显示,MnOx/Ce0.40Zr0.40Mn0.10Y0.10Oy/Al2O3具有较低的还原温度和较大的还原峰面积; Mn 和Y进入铈锆固溶体的晶格,改善了其织构性能,促进了锰氧化物在载体表面的分散。  相似文献   

18.
采用浸渍法制备了不同La2O3含量的Pd密偶催化剂.使用低温N2吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等技术考察了La2O3对催化剂性能的影响.模拟汽车尾气条件考察了催化剂上丙烷的转化活性.活性测试结果表明,La2O3的添加能显著提高催化剂对丙烷的转化活性和催化剂的热稳定性.H2-TP...  相似文献   

19.
采用柠檬酸-溶胶凝胶法制得钙钛矿型复合氧化物La0.8Ce0.2Mn1-xCuxO3(x=0.2,0.3,0.4),La0.8Sr0.2Mn0.6Cu0.4O3,La0.8Ce0.1Sr0.1Mn0.6 Cu0.4 O3,并采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面积(BET)、X射线光电子能谱(XPS)对其进行表征,测试了复合氧化物对CO+NO的催化活性。结果表明:La0.8Ce0.1Sr0.1Mn0.6Cu0.4O3催化活性最好,150℃时CO转化率91.8%,300℃时NO转化率100%;对于La0.8Ce0.2Mn1-xCuxO3(x=0.2,0.3,0.4),比表面积和颗粒的大小及分散度是影响催化活性的主要因素;对于La0.8Ce0.2Mn0.6Cu0.4O3,La0.8 Sr0.2 Mn0.6 Cu0.4 O3,La0.8 Ce0.1 Sr0.1 Mn0.6 Cu0.4 O3,催化剂的组成是影响催化活性的关键因素。  相似文献   

20.
NO选择性催化还原Ce-Mn-Ti-O催化剂铈组分助催化作用   总被引:1,自引:0,他引:1  
用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和BET表面积测试结合NO选择性催化还原(SCR)微型反应评价等方法,研究了溶胶-凝胶法制备的Ce-Mn-Ti-O复合氧化物催化剂中铈组分的助催化作用.结果表明随铈含量增加,NO转化率大幅度增加,在Ce/Mn摩尔比约0.08时达极大值,其后随铈含量进一步增加,NO转化率又逐渐下降.适量铈组分的加入对Mn-Ti-O催化剂表面酸性影响不大,但增加了催化剂活性组分Mn物种的表面浓度,提高了Mn4+物种的相对含量和Mn物种的可还原性,从而提高催化剂低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比超过0.08,催化剂表面的Mn组分与Ce组分可能形成无定型结构的多层聚集的Ce-O-Mn物种,导致催化剂Mn/Ti摩尔比下降和Mn物种可还原性下降,从而导致催化剂SCR活性的下降.  相似文献   

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