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1.
在220℃和50-60大气压条件下,利用固定床对NiO/SiO2、NiO/Al2O3、NiO-La2O3/Al2O3和NiO-Bi2O3/Al2O3催化剂上的乙炔与甲酸甲酯加氢酯化合成丙烯酸甲酯进行了研究。镍基催化剂对乙炔的加氢酯化合成丙烯酸甲酯具有很好的活性。用浸透法制备的Mo/SiO2催化剂的活性和丙烯酸甲酯的选择性均比离子交换法差。NiO/Al2O3催化剂用La或Bi改性后,其催化活性大大提高。XPS、XRD和TPR结果表明,当催化剂用La或Bi改性后,NiO的晶粒明显减小,催化剂表面的Ni/Al原子比增大,催化剂的第二个还原峰温大大降低。 相似文献
2.
将活性组分镍分别担载于活性炭,海泡石,γ-氧化铝,硅胶,锆胶,钛胶,NaY型分子筛,硅藻土和白土等载体上,用作N-(3,4-二甲苯胺基)-D-核糖苷加氢反应的催化剂。结果表明,载体酸碱性对加氢催化剂的活性与选择性有显著的影响,其中弱碱性的Ni/C是该氢化反应有效的催化剂,N-(D)-脱氧核糖醇基-3,4-二甲苯胺的收率可达35%。 相似文献
3.
离子交换树脂负载Ni—B无定形合金催化剂的制备与性能 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了一种新型离子交换树脂负载的Ni-B无定形合金催化剂.用3种树脂作为催化剂载体,即弱酸型阳离子树脂D152,强酸型阳离子树脂D72及强碱型阴离子树脂D261.用XPS、TEM和ICP等技术对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂上镍与带有功能基的载体树脂之间有着很强的相互作用,但其强度与所带的功能基有关.3种催化剂Ni2p3/2的XPS谱图上,NiB/D152催化剂的氧化态峰最小,而NiB/D261的氧化态峰最大.异丙醇脱氢反应活性实验证实了这一结果. 相似文献
4.
以NiO担载量为0.08wt%~18.7wt%及焙烧温度为623 K~873 K的NiO/Al2O3催化剂进行乙炔与甲酸甲酯的加氢酯化反应,并结合TPR、XPS、XRD和BET技术对催化剂进行表征。催化剂在制备过程中,镍离子与载体氧化铝间的相互作用产生两种不同的镍物种,NiO晶相和NiAl2O4类物种,它们间的比例随担载量及焙烧温度而异,因而表现出其对乙炔与甲酸甲酯加氢酯化不同的反应性能。实验结果表明,在773 K焙烧的10Wt%NiO/Al_2O_3最适合乙炔与甲酸甲酯的加氢酯化反应。 相似文献
5.
镍含量对超细粒子负载型催化剂性能的影响 总被引:13,自引:1,他引:13
用溶胶-凝胶法,制备了不同镍含量的镍基超细粒子负载型催化剂前体NiO/SiO2-TO2,用氨溶-原子吸收分光光度法、TPR技术,考察了活性组分氧化镍与载体之间的相互作用,通过IR、XRD、TEM-EDS等手段,研究它们的物化性质,结构特征,用加压固定床连续流动微反装置上苯加氢生成环己的反应,对它们的催化性能进行关联,实验结果表明,采用溶胶-凝胶法制备得到的镍基超细粒子负载型催化剂体系中,活性组分氧 相似文献
6.
Cu3/2PMo12O40改性骨架镍催化剂上羰基和碳-碳双键的加氢反应 总被引:5,自引:0,他引:5
研究了Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上含羰基化合物(正丁醛、异丁醛、丙酮、丁酮和环己酮)及含碳-碳双键化合物(苯、糠醇和1-辛烯)的加氢反应.结果表明,随着骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量的增加,含羰基化合物的加氢反应速率上升,而含碳-碳双键化合物的加氢反应速率下降.与未改性的骨架镍催化剂相比,当骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量为6.3%时,羰基的加氢活性提高2倍以上,碳-碳双键的加氢活性下降30%以上.计算了各种化合物在催化剂上的表观活化能.结果表明,Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上,羰基加氢反应的表观活化能降低,而碳-碳双键加氢反应的表现活化能升高.从动力学角度讨论了Cu3/2PMo12O40对骨架镍催化剂的影响.用XPS对骨架镍表面的Cu3/2PMo12O40进行了研究,发现杂多酸盐的Keggin型结构已被破坏,Cu3/2PMo12O40分子中的Cu2+被还原为Cu0,而Mo6+被部分还原为Mo5+和Mo4+;Cu2+和Mo6+价态的变化是由骨架镍表面吸附的活泼氢所引起的.羰基加氢选择性的提高是Cu0和混合价态Mo共同作用的结果. 相似文献
7.
采用TG、XRD、SEM、EDAX和脉冲色谱技术,研究了Ni/Al2O3和Ni/ARM催化剂的甲烷脱氢积炭反应特征。结果指出,甲烷脱氢反应的积炭行为与催化剂上镍的分散状态有关。Ni-2催化剂上Ni的分散度小,晶粒大,甲烷脱氢形成的炭丝较长,主要以石墨型炭游离存在:而Ni/ARM催化剂上Ni的分散度大,镍晶粒小,甲烷脱氢形成的炭丝较短,主要覆盖在催化剂活性中心表面。甲烷脱氢主要产生无定型炭和石墨型炭,其中无定型炭可以被CO2部分消除。在催化剂制备时,通过提高镍在催化剂表面的分散度,减小镍的晶粒大小,不仅可以提高催化剂的活性,而且可以提高CO2对积炭的消炭性能。 相似文献
8.
非晶态合金催化剂NiB、NiB/TiO2的制备、表征及其环丁烯砜加氢催化活性的研究 总被引:10,自引:1,他引:10
分别采用化学还原法和浸渍还原法制备了系列NiB及NiB/TiO2非晶态合金催化剂,用XRD、ICP、SEM、SAED和DSC等技术对催化剂的物性进行了表征,并将其用于环丁烯砜加氢反应,研究了制备条件(镍硼摩尔比、滴加方式和金属离子浓度)对非晶态合金催化剂加氢活性的影响。结果表明,选择镍硼摩尔比为1:2,Ni^2 浓度为0.1mol/L,采用正滴加方式(将KBH4溶液滴加到Ni(NO3)2溶液中)所制得的NiB非晶态合金催化剂环丁烯砜加氢活性优于RaneyNi催化剂,对于NiB/TiO2负载型非晶态合金催化剂,镍的实际负载量达14.5%时,NiB/TiO2与NiB的环丁烯砜加氢催化活性相当。 相似文献
9.
10.
11.
吸附相反应技术制备双金属 Ag-Ni 催化剂用于硝基苯液相加氢 总被引:2,自引:0,他引:2
浙江大学化学工程与生物工程学系, 浙江杭州 310027 摘要:采用吸附相技术在乙醇-水体系中分别制备了硅胶和高岭土负载的 Ag-Ni 双金属催化剂, 并用于硝基苯低温液相加氢制苯胺反应. 考察了催化剂中 Ni 含量和 Ni/Ag 比对催化剂形貌和活性的影响. 结果表明, 高岭土或硅胶负载的催化剂在 Ni/Ag = 5 (摩尔比) 时活性较高, 且都存在一个最佳 Ni 含量, 分别为 0.04% 和 0.03%. 在相同条件下, 以高岭土负载的 Ag-Ni 催化剂的活性和苯胺收率更高. 相似文献
12.
Ni2P/TiO2的制备及其对苯加氢反应的催化性能 总被引:2,自引:1,他引:2
采用程序升温还原方法制备了TiO2负载的晶态Ni2P催化剂。用X射线衍射(XRD)及低温N2吸附(BET)等技术对样品的物相、比表面积等性质进行了表征。以苯气相加氢为模型反应考察了Ni2P/TiO2催化剂加氢性能,并对Ni2P负载量、前驱体中P的质量分数对催化剂的物相及性能的影响进行了研究。实验结果表明, TiO2负载的晶态磷化镍催化剂上,Ni2P是主要物相。Ni2P/TiO2催化剂对苯加氢反应具有较高的活性、选择性以及良好的稳定性能。Ni2P/TiO2制备对催化剂的性能有影响。Ni2P负载量增加,催化剂的活性先升高后降低,Ni2P负载量为12%时催化剂活性较高。催化剂前驱体中P的质量分数越高,制备出的催化剂对苯加氢反应的稳定性越好,但随前驱体中P的质量分数增加,催化反应的活性先升高,后降低。与Ni2P/SiO2比较,Ni2P/TiO2催化剂具有较高的活性和稳定性。 相似文献
13.
Rh-Mn-Li/SiO催化剂上CO加氢制C含氧化合物:载体硅烷化程度的影响 《燃料化学学报》2015,43(11):1380-1386
以三甲基氯硅烷为硅烷化试剂,对硅胶进行不同程度硅烷化预处理,采用浸渍法制备了其负载的Rh-Mn-Li催化剂,用于CO加氢制C2含氧化合物的反应,并运用红外光谱、N2吸附-脱附法、C含量测定、透射电镜、H2程序升温还原和程序升温表面反应等手段对载体和催化剂进行了表征。结果表明,制得的不同硅烷化程度硅胶织构性质变化不大,它们负载的催化剂上Rh平均粒径均在3nm左右,硅烷化对催化剂吸附CO的形态和Rh的还原性能的影响均很小,但随着载体硅烷化程度的提高,催化剂上Rh解离CO的能力增加,因而其活性逐渐增加,且不影响C2含氧化合物的选择性。 相似文献
14.
Chang‐Yuan Hu Xiao‐Ning Liao Feng‐Yi Li Rong‐Bin Zhang Rong‐Fa Zhang Ting‐Zhi Liu 《中国化学会会志》2007,54(6):1471-1476
Ni‐B and Ni‐B/CNTs amorphous alloy catalysts were prepared by chemical reduction and impregnation‐chemical reduction methods, respectively, and characterized by TEM, ICP, XPS, XRD, BET and CO chemisorption techniques. Their catalytic activities were evaluated in acetylene selective hydrogenation reaction. Based on characterizations, the effects of carbon nanotubes on Ni‐B amorphous alloy were attributed to both its structure effect, dispersing Ni‐B particles, leading to bigger surface area of active nickel and enhancing the thermal stability, and the electronic effect, resulting in electron‐rich nickel centers. Therefore, the superior thermal stability and acetylene selective hydrogenation activities of Ni‐B/CNTs to Ni‐B amorphous catalyst were obtained in the present study. 相似文献
15.
Ye Tong Qi Chen Hong Zhe Xiang Ning 《Russian Journal of Physical Chemistry A, Focus on Chemistry》2018,92(3):449-455
The influences of carrier particle sizes of Cu/SiO2 catalysts for hydrogenolysis of glycerol were studied use mono-dispersed silica as models. Catalysts were prepared by precipitation method with the average size of the mono-dispersed silica supports varying of 10, 20, and 90 nm. Characterization of the catalysts show that the physical properties such as pore volume and BET surface area of the catalysts were largely affected by the carrier particle size of silica. However, the copper dispersion of the three samples were similar. XPS patterns show a difference in the chemical states of copper species, small carrier particle size induced formation of copper phyllosilicate, which benefits on the stability of copper species in reaction. The overall activity in the reaction of glycerol hydrogenolysis shows a correlation with the carrier particle size. The small carrier particles prevent the copper species from aggregation thus such catalysts exhibit good catalytic activity and stability. 相似文献
16.
制备条件对Ni在Al_2O_3表面上的分配形态及Ni/Al_2O_3体系催化加氢性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用比表面和孔体积测定、XRD和程序升温还原(TPR)方法研究了一系列不同制备条件对Ni在Al_2O_3表面上的分配形态及其对CO加氢反应催化性能的影响.实验发现,本文所用制备条件对催化剂的比表面、孔体积及孔径分布无显著的影响.浸渍时间愈长,催化剂上能在较低温度下还原的物种愈少,催化剂上CO的加氢活性愈低;在浸渍前对载体作室温抽空处理后制得的催化剂上,Ni在Al_2O_3表面是高度分散的,这一高度分散物种易于在低温下还原,使该催化剂具有很高的CO加氢活性和生成CH_4选择性;载体的抽空温度及对载体加热均对Ni物种形态及其分配、催化剂性能有明显影响. 相似文献
17.
Ni/ZrO2-Al2O3制备表征及催化性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文采用浸渍沉淀法制备了不同配比的ZrO2-Al2O3复合载体。并通过浸渍法制备Ni/ZrO2-Al2O3催化剂,以苯加氢制环己烷反应为探针,考察了ZrO2与Al2O3的配比对Ni催化剂催化加氢性能的影响;采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等技术考察复合载体对Ni催化剂的体相结构、还原性能以及表面吸附性能的影响。研究结果表明,ZrO2质量分数为20%的复合载体所负载的Ni催化剂有很好的加氢活性,优于单组分载体负载的Ni催化剂;采用浸渍沉淀法制备的ZrO2-Al2O3复合载体中ZrO2以非晶态形式存在,这是由于Al2O3的存在影响了ZrO2的内部结构;该载体负载的Ni催化剂较其他催化剂更容易被还原,吸附中心数量增加。 相似文献
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以壳聚糖(CS)对SiO2进行表面修饰, 采用浸渍还原法制备了负载型Ni-B非晶态合金催化剂(Ni-B/CS/SiO2), 并采用XRD、FTIR、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)、BET、XPS、TEM、SAED等表征方法研究了催化剂的非晶性质、原子组成、尺寸分布及粒径大小等. 考察了催化剂对糠醇加氢制四氢糠醇反应的催化性能, 并与没有壳聚糖修饰的Ni-B/SiO2催化剂及Raney Ni催化剂进行了对比. 结果表明, 加入壳聚糖制得的Ni-B/CS/SiO2催化剂的活性组分Ni-B团簇粒径更小, 表面活性组分浓度更高, 催化活性更高. 相似文献
20.
ZhongyiMa ChengYang RunXu WeiWei WenhuaiLi YuhanSun 《天然气化学杂志》2003,12(2):113-118
Two CuNiMnZrO2 catalysts (crystallized or non-crystallized) were prepared by co-hydrolyzing zirconium n-propoxide with Cu(NO3)2, Mn(NO3)2 and Ni(NO3)2 in an ethanol solution in the presence of diglycol. The physical and chemical properties of the catalysts were characterized using BET, XRD,TEM, XPS and CO-DRIFT techniques. It was found that the non-crystallizied CuNiMnZrO2 catalyst demonstrated highly dispersed active phases and high activity for CO adsorption, which resulted in good performance for synthesis of higher alcohols in CO hydrogenation compared to crystallized CuNiMnZrO2. 相似文献