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采用流动体系、管式反应器、气相色谱分析法对高浓度CO气体中微量CO_2气体的脱除进行了考察,筛选出了最佳脱除剂并肯定了它的寿命及各种因素的影响。实验结果表明,脱除剂的脱除能力与CO_2起始浓度成正比。CO_2起始浓度较高时,CD-Rcm-1是最佳脱除剂;CO_2起始浓度较低时,CD-Rem-4,CD-Rem-5是最佳脱除剂。脱除压力对脱除能力影响较大。再生次数对脱除能力影响不显著。活化或再生的温度不低于300℃时,对CD-Rem_4和CD-Rem-5的脱除能力影响甚小。 相似文献
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在常温、常压下,较系统地研究了CO2在脉冲电晕等离子体条件下的活化与转化,考察了反应器参数、脉冲成形电容、应用电压、气体流量、电晕极性对二氧化碳转化的影响。在本实验条件下,最佳反应器的有效长度为125mm,内径为22mm。二氧化碳转化率和一氧化碳产率随应用电压的增加而增加。另外,随着应用电压的增加,脉冲反应器的能量利用效率反而降低。随着气体流量的增大,二氧化碳的转化率及一氧化碳的产率下降。γ-Al2O3的存在大大促进了二氧化碳的转化,CO2的最高转化率达23%。由于γ-Al2O3在物化性质方面的特性,γ-Al2O3的存在对二氧化碳的转化有重要的作用。研究表明:脉冲电晕放电-催化转化CO2为CO是可行的。 相似文献
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电催化二氧化碳还原(ECR)技术是实现“碳中和”目标的一种理想途径,而过渡金属单原子催化剂具有电子结构可调、原子利用率高和活性位点均一等特点,在ECR研究中具有显著优势。本文首先介绍了单原子电催化剂在还原CO2尤其是在选择性生成CO研究中的优势,然后综述了近年来Fe、Co、Ni及其他单原子电催化剂的反应位点调控策略与电催化选择性的调控机制,重点对质子耦合CO2还原生成CO的中间过程调控进行了归纳总结,并简要展望了发展方向,以期为推动单原子催化剂在ECR中规模化应用提供指导和参考。 相似文献
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用CO作为探针研究CeO。的表面性质,以及研究CO和CO。与CeO。的相互作用,已有不少报导[‘-’1.Br。ysse等人发现CO在CeO。上的吸附,总伴随着催化剂的还原和COZ的生成;CO。在CeO。上的吸附不总是可逆的,CO。的存在会降低其对CO的催化氧化活性,对反应有抑制的影响,甚至会使表面中毒问.也有报导在CO或COZ气氛下,有证据表明CeO。有不利干活性的碳酸盐物种形成;反应中生成的C()。也可能吸附在表面上形成稳定的碳酸盐,从而抑制反应的继续进行k‘].*0。对O;-O-()催化剂在催化氧化以)中的影响报导比较少问.… 相似文献
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在三种密度泛函方法(B3LYP、B3P86及B3PW91)和两种适宜基组(6-311+G*及aug-cc-PVDZ)水平上,对CO…CO+耦合体系可能存在的相互作用复合物进行了全自由度能量梯度优化,发现势能面上存在三个能量极小点,进而作了振动频率分析加以确认.其中结构A、 B为共平面型结构, C为非共面型结构. 比较了它们之间的相对稳定性,并对其进行了轨道成键分析,计算了各原子之间的键级,同时探讨了最稳定结构A的正则振动模式. 通过消除基函数引起的基组叠加误差(BSSE)和零点振动能(ZPVE)的校正,精确求算出复合物结构A、 B和C的相互作用能△E分别为252.47、 126.70和127.12 kJ/mol, 表明CO和CO+之间存在较强的相互作用. 相似文献
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CO2加氢合成甲醇催化反应中CO的作用 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了铜基催化剂上CO2加氢合成甲醇反应中掺人CO的作用,结果表明,在原料中添加少量CO,甲醇的选择性提高38%,收率提高25%;TPD-MS和TPSR-MS结果表明,CO能抑制催化剂表面起逆水汽变换作用的活性位对CO2的吸附,从而提高了CO2加氢合成甲醇的选抒性. 相似文献
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本文用EHMO方法对CO在Pt原子簇上的化学吸附进行了量子化学计算。从群轨道系数和能量相关关系,考察了轨道相互作用。由于考虑了对称性,参数选择、近似问题不会影响得到的主要结果。计算表明,CO在Pt原子簇上吸附时,主要与Pt的s及p电子键合,而CO的活化过程则通过金属中的d电子进行。Blyholder的关于CO金属键合的简单分子轨道描述似有进一步补充和刻画的必要。 相似文献
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通过调节氧化镉与炭黑之间的界面实现了高效电化学二氧化碳还原. 不同氧化镉和炭黑含量的 CdO/CB复合材料利用超声处理方法制备. 采用X射线衍射、 X射线光电子能谱和透射电子显微镜对所得复合材料进行表征, 揭示了其结构组成和形貌. 用H型电解池对CdO/CB复合材料电催化二氧化碳还原的性能进行测试发现, CdO质量分数为20%的CdO/CB 可在-1.0 V(vs. RHE)电位下获得高达92.7%的总法拉第效率, 而纯CdO在相同条件下的法拉第效率仅为69.5%. CO的法拉第效率最高可达87.4%. 进一步的对比实验和动力学研究结果表明, CdO/CB具有更高的电催化CO2还原性能源于复合材料中氧化镉与炭黑之间的界面和高接触面积. 此外, CdO/CB可在至少10 h的二氧化碳电还原反应中保持稳定的CO法拉第效率. 相似文献
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利用可再生能源将二氧化碳(CO2)电催化还原为有价值的化学品和燃料,不仅可缓解温室效应,而且可实现碳资源的循环利用。以蛋白胨与盐形成的凝胶为原料,经高温热解后制备了用于电还原CO2的Ni-N掺杂碳多孔催化剂。该催化剂表现出优异的电催化还原CO2为CO的性能,在电压为-0.66 V(vs.RHE)下,CO的法拉第效率为92.0%,过电位为550 mV,还原电流密度为2.5 mA·cm-2。该催化剂优异的CO2的电催化活性归因于其存在的Ni-N活性位点和高度多孔的结构。此外,利用太阳能电池产生的电能,该催化剂可持续进行CO2电催化还原为CO,为CO2的资源化利用提供了有价值的参考。 相似文献
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对不同底气中微量CO, CO_2和CH_4进行定量分析。考察了在HayeSep D,Porapak Q和5A分子筛色谱柱上,不同底气中2μmol/mol的CO, CO_2和CH_4在气相色谱氢火焰离子化检测器(FID)上的响应值,并且对这3种气体在不同色谱柱上的出峰情况进行了讨论。选择氮气为底气的混合气作为标准,分别对氢气,氩气和氦气为底气的混合气进行校准,比较不同底气相同浓度的3种气体在FID上校准值和重量值的相对偏差。在5A分子筛柱上,以氢气为底气的混合气中一氧化碳和甲烷的校准偏差分别为–19%和–20%;在Porapak Q柱上,以氢气为底气的混合气中二氧化碳和甲烷的校准偏差小于1.0%。当采用以氮气为底气的混合气校准氦气、氩气、氢气为底气的混合气时,在5A分子筛柱上,以氢气为底气的一氧化碳和甲烷校准偏差最大。该方法具有良好的重复性和准确度,适用于高纯气体中常见杂质的测定。 相似文献
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