火焰热解法与电加热热解法合成碳纳米管的对比分析

应用Fe/Mo/Al2O3载体载入式催化剂,以CO为碳源,分别通过火焰热解法和电加热热解法合成了碳纳米管.为了探究导致两种方法合成产物异同的原因,分别对两种方法中对应的实验操作和参数进行了对比分析.分析表明:(1)由于热解形式不同-火焰热解形式的剧烈性和电加热热解形式的缓和性,导致两种方法热解区气流扰动强度存在巨大差别,极大影响了产物的产量和质量;(2)由于合成温度不同,火焰热解法合成温度为830℃,可以合成单壁碳纳米管,而电加热热解法合成温度为790℃,仅能合成双壁、三壁碳纳米管.     

Fe/Mo/Al2O3催化剂热解火焰法合成单壁、双壁和三壁碳纳米管:合成温度、取样时间与CO流量的影响

本文重点描述了应用Fe/Mo/Al2O3载体载入式催化剂,以CO为碳源,通过氧炔焰形成热解火焰合成单壁、双壁和三壁碳纳米管的实验过程.研究了合成温度,取样时间以及碳源气体CO流最对最终产物的影响.结果表明,830℃的合成温度可以满足合成单壁、双壁和三壁碳纳米管所需要的高温环境,消除载体催化剂聚合物对碳纳米管的包裹,大幅提高合成产物的产量;10 min的取样时间以及0.4 L/min的CO流量可以良好分散载体催化剂聚合物团簇,进而优化产物形态和进一步提高产量.     

催化剂焙烧温度对热解火焰法合成碳纳米管的影响

为了探讨在制备Fe/Mo/Al2O3载体载入式催化剂过程中的焙烧温度对实验产物的影响,在热解火焰法中,以CO为碳源,设计了6组实验工况,对不同焙烧温度的合成产物碳纳米管进行对比分析,实验产物的形貌与特征用扫描电镜和拉曼光谱表征.分析表明,在本组实验条件下,催化剂焙烧温度为800～1000℃时,可以使催化剂颗粒尺寸更小,分散性更好,催化活性更高,实验合成的碳纳米管以多壁碳纳米管为主,产量较多,质量较佳,焙烧温度为900 ℃附近时,合成了高质量的单壁碳纳米管.     

Fe/Mo/Al2O3催化剂热解火焰法合成小直径少壁碳纳米管:催化剂焙烧与还原温度的影响

采用Fe/ Mo/ Al2O3载体载入式催化剂,以CO为碳源,通过氧炔焰形成热解火焰合成了小直径少肇碳纳米管.分别对不同的催化剂焙烧温度,催化剂预先还原温度进行了对比分析.研究发现900℃的焙烧温度可以有效减小催化剂颗粒尺寸,优化颗粒尺寸的统一性以及在载体表面分散的均匀性;400 ℃的还原温度可以在防止被还原成的铁单质颗粒聚合长大,失去合成小直径少壁碳纳米管所必须的小尺寸的基础上,有效还原颗粒氧化物使其尺寸进一步减小并分散更加均匀.     

催化剂的组成对热解火焰法合成碳纳米管的影响

在热解火焰法合成碳纳米管的实验研究中,采用Fe-Mo/Al2O3双金属载体式催化剂合成碳纳米管,实验设计了四组工况研究Mo的含量变化对实验产物的影响,同时尝试采用Co-Mo/Al2O3双金属催化剂,制备了两组催化剂初步研究Co的含量变化对实验产物的影响趋势,并对催化合成的实验产物进行了表征.     

V型热解火焰合成碳纳米管的影响因素研究与分析

介绍了用V型热解火焰燃烧器制备碳纳米管的实验条件,利用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对碳纳米管进行表征,详细研究和分析了温度、反应物成分、催化剂、燃氧比等影响因素对碳纳米管形态的影响.结果表明:温度在800～1000 ℃之间,采用CO/H_2/He作为反应气体,用Fe(CO)_5作为催化剂时,可以得到的形态较好、杂质较少的碳纳米管.     

火焰热解法生长定向碳纳米管

本文研究了火焰热解法的碳纳米管制备实验(催化剂为Fe/Mo/Al2O3),发现在火焰热解法条件下碳纳米管阵列可在火焰热解腔中定向生长,产物较为整齐,碳管形态较好.本课题组之前在电场作用下采用Fe(CO)5为催化剂,在V型体火焰中亦可制得碳纳米管阵列,对比两者发现热解腔内制得阵列碳纳米管长度较长,定向性更优;而电场作用下的V型体火焰中制得阵列中的碳纳米管较直.进而,在火焰热解法制备中施加电场,发现随电压增加,碳纳米管阵列更直,碳管长度和产量明显增长.     

催化剂焙烧温度和乙炔焰温度对火焰法催化裂解乙烯制备碳纳米管的影响

研究了600℃/700℃/800 ℃/900℃/1000℃五组催化剂焙烧温度和980℃/1050℃/1100℃三组乙炔火焰温度变化对火焰法催化裂解乙烯制备碳纳米管的影响.发现不同的催化剂焙烧温度和乙炔焰温度对合成产物影响突出,两者均存在致使产量最大的温度工况,但在产物准直度和管径均匀度等方面有些工况的表现较佳.     

热解火焰法制备碳纳米管:氧炔焰温度与取样高度的影响

以甲烷为碳源、Fe/Mo/Al2O3为载体催化剂,应用热解火焰法制备碳纳米管.研究了氧炔焰温度和取样高度对碳纳米管合成的影响.取样高度为80 mm时,以外围氧炔焰温度940℃、1010℃、1100℃进行了3组实验.结果表明:随氧炔焰温度升高,碳纳米管产量增加且管径明显变细.氧炔焰温度为1100℃时最适宜碳纳米管的生长.当氧炔焰温度为1100℃时,取样高度为80 mm时产量相对于取样高度60 mm时更大.但取样高度为60 mm时合成的碳纳米管更加笔直.不同取样高度下均制得了双壁碳纳米管.     

利用基板法在V型热解火焰中合成碳纳米管的实验研究

利用V型热解火焰合成碳纳米管是一项新的技术和方法,实验中采用304不锈钢片作为取样基板,将硝酸镍溶液均匀涂敷在取样基板上作为催化剂,利用扫描电镜和透射电镜对碳纳米管进行形态和结构表征。实验中得到了典型形态及特殊形态的碳纳米管,催化剂颗粒的直径在为5~8 nm之间。实验结果表明,取样时间为10 min,温度约为1150 K时最有利于产生碳纳米管。最后分析讨论了特殊形态的碳纳米管的结构及可能的形成机理。     

CO、H2、He流量对热解焰合成碳纳米管的影响

在用热解火焰法合成碳纳米管(carbon nanotubes, CNTs)过程中,CO、H2和He流量对产物种类以及CNTs的产量、结构、管径、管长等有显著影响.为了确定CO、H2和He流量的具体影响,通过固定其他实验条件,仅改变CO、H2和He流量,用扫描电子显微镜(SEM)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)对合成的产物进行表征,分析得到合成CNTs较好的CO、H2和He流量分别为0.4 L/min,0.3 L/min和0.2 L/min.     

Ru@Pt/CNTs纳米粒子的制备及催化乙醇氧化电化学活性的研究

通过乙醇还原方法制备了不同比例的碳纳米管负载钌铂核壳结构的纳米粒子(Ru@Pt/CNTs),并用作直接乙醇燃料电池的阳极催化剂。利用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征该催化剂的结构。结果表明Ru@Pt/CNTs纳米颗粒具有核壳结构(以钌为核),Ru@Pt/CNTs在乙醇电氧化反应(EOR)中表现出优良的电化学催化活性,其中,当铂∶钌摩尔比为0.75时,催化性能达到最优,电流密度值达到1 767.77 mA/mg Pt,是商业Pt/C的3.25倍。另外,耐久性的实验发现当铂∶钌摩尔比为1.00时, CV测试循环了250圈后衰减了19.7%。因此,具有核壳结构的Ru@Pt/CNTs纳米粒子对乙醇氧化反应有优良的催化活性。     

竹节型结构碳纳米管的形成机制研究

利用化学气相沉积制备碳纳米管的过程中,在含氮的气体环境中,竹节型结构的碳纳米管在催化剂的作用下可制备出来.然而,目前对其形成机制仍不十分清楚.本工作中,分析化学气相沉积制备碳纳米管过程中催化剂的状态之后,研究了碳在不同状态催化剂中的扩散,提出了新的竹节型结构碳纳米管形成机制.     

Engineering ZnO nanowire surfaces via a chemical method

Quasi‐aligned porous ZnO nanowire arrays are promising architectures for potential applications in catalysts, gas sensors and solar cells. However, processes for conversion of ZnO nanowire arrays into porous ones have rarely been reported. Here, we report a facile chemical method for the synthesis of ZnO nanowire array with porous surface. The morphology and structure of the obtained products have been investigated with field‐emission scanning electron microscopy and high‐resolution transmission electron microscopy. Time‐dependent experiments have also been carried out to better understand the formation process of porous structures on the nanowire surfaces. The obtained porous ZnO nanowire arrays may find potential applications in catalysts, solar cells and gas sensors due to the large surface area of the yielded products.     

以尿素为氮源合成AlN粉体过程中非晶碳的石墨化

针对有机合成过程中碳及碳化物的残余,传统方法中普遍使用除碳的工艺,而很少有文章针对非晶碳的结构和形貌进行表征。为此,本文采用高尿素含量的前驱盐体系,通过在氮气保护气氛中煅烧获得AlN粉体。采用X射线衍射分析、红外和拉曼光谱分析、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对850~1 500 ℃温度范围内煅烧获得产物的结构和形貌进行表征,对AlN合成过程中含碳产物结构形貌的变化,以及AlN和含碳产物之间相互的依存生长关系进行分析。结果表明,AlN生长的过程中伴随着无定形碳的石墨化转变,AlN颗粒的形貌也受含碳残余产物形貌的影响而出现有规律的变化。     

Synthesis of flake‐like crystals by a hydrothermal process

In this study, a hydrothermal method for formation of flake‐like nanocrystals is described. This approach with appropriate surfactant CTAB can be successfully synthesized of compound, noble metals, and semiconductors simple substance, such as lead sulfate, gold and selenium. The products were characterized by SEM image and XRD pattern. The results show that TSA acting as a new class of inorganic scaffolds for the synthesis of materials in crystal engineering and composites design for different applications is versatile reactor and may be extended to the creation of other highly novel inorganic structures with applications in catalysis, novel optical materials and other fields. (© 2009 WILEY‐VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim)     

ZnGeAs2多晶合成与表征

ZnGeAs2是黄铜矿结构的三元化合物半导体材料,在红外非线性光学方面有重要应用前景.本文探讨了ZnGeAs2多晶的形成途径和合成机理,报道了一种ZnGeAs2多晶合成方法.以高纯(6N)Zn、Ge、As单质为原料,按化学计量比,富Zn1‰和As2‰配料,采用双温区合成方法,辅以机械、温度振荡和梯度降温的合成工艺,合成出均匀致密的单相ZnGeAs2多晶.经XRD和EDS分析表明:合成产物为黄铜矿结构的单相ZnGeAs2多晶,晶胞常数为a=b=0.56745 nm,c=1.11580 nm,与标准PDF卡片(No.730397)一致;各组成元素的原子比Zn∶Ge∶AS=1.00∶0.98∶1.95,接近理想化学计量比.上述分析结果表明,合成产物可用于ZnGeAs2单晶生长,为进一步研究ZnGeAs2晶体的非线性光学性能和应用奠定了较好的基础.     

碳热原位合成SiC_w/Al_2O_3复相陶瓷粉体的制备工艺及反应机理

本文以高岭土和纳米碳黑颗粒为原料,采用碳热还原原位合成工艺制备SiC_w/Al_2O_3复相陶瓷粉体.通过研究合成温度、保温时间、原料配比以及氩气流量对合成产物的影响,借助XRD、SEM等技术手段进行测试表征,得到了合成工艺的最优参数,并探讨了碳热还原反应的机理.实验结果表明:高岭土与碳黑的摩尔比为1∶ 8,氩气流量为80 mL/min,在1500 ℃下保温2 h,可获得纯净的SiC_w和Al_2O_3复相陶瓷粉体,SiC晶须的平均直径为300 nm左右,长度大于6 μm,长径比大于20,SiC晶须表面光洁,与氧化铝颗粒呈均匀分布.碳热还原高岭土合成SiC_w/Al_2O_3,包括碳热还原SiO_2 与碳热还原莫来石两个阶段,碳化硅晶须的生成遵循气-固(V-S)生长机理.