Ar/CH4等离子体射流发射光谱诊断研究

为了更加深入的研究大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电机理和其内部电子的状态,通过自主设计的针-环式介质阻挡放电结构,在放电频率10 kHz、一个大气压条件下产生了稳定的Ar/CH₄等离子体射流,并利用发射光谱法对其进行了诊断研究。对大气条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电现象及内部活性粒子种类进行诊断分析,重点研究了不同氩气甲烷体积流量比、不同峰值电压对大气压Ar/CH₄等离子体射流电子激发温度、电子密度以及CH基团活性粒子浓度的影响规律。结果表明,大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流呈淡蓝色,在射流边缘可观察到丝状毛刺并伴有刺耳的电离声同时发现射流尖端的形态波动较大;通过发射光谱可以发现Ar/CH₄等离子体射流中的主要活性粒子为CH基团,C,CⅡ,CⅢ,CⅣ,ArⅠ和ArⅡ,其中含碳粒子的谱线主要集中在400~600 nm之间,ArⅠ和ArⅡ的谱线分布在680~800 nm之间;可以发现CH基团的浓度随峰值电压的增大而增大,但CH基团浓度随Ar/CH₄体积流量比的增大而减小,同时Ar/CH₄等离子体射流中C原子的浓度随之增加,这表明氩气甲烷体积流量比的增大加速了Ar/CH₄等离子体射流中C-H的断裂,因此可以发现增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可明显的加快甲烷分子的脱氢效率,但增大氩气甲烷体积流量比的脱氢效果更加明显。通过多谱线斜率法选取4条ArⅠ谱线计算了不同工况下的电子激发温度,求得大气压Ar/CH₄等离子体射流的电子激发温度在6 000~12 000 K之间,且随峰值电压与氩气甲烷体积流量比的增大均呈现上升的趋势;依据Stark展宽机理对Ar/CH₄等离子体射流的电子密度进行了计算,电子密度的数量级可达1017 cm-3,且增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可有效的提高射流中的电子密度。这些参数的探索对大气压等离子体射流的研讨具有重大意义。     

交叉关联噪声对光学双稳系统平均首通时间的影响

研究了乘性色噪声和加性白噪声驱动的光学双稳系统中噪声对系统两个方向平均首通时间T₊（x_s1→x_s2）和T_-（x_s2→x_s1）的影响（平均首通时间是指从一稳态出发越过势垒到另一稳态所用时间的平均值）.通过Novikov定理和Fox近似方法得到相应的Fokker-Planck方程,利用最速下降法得到T₊（x_s1→x_s2）和T_-（x_s2→x_s1）的表达式.研究发现：乘性噪声强度Q和加性噪声强度D对T₊（x_s1→x_s2）的影响相同,对T_-（x_s2→x_s1）的影响不同;T₊（x_s1→x_s2）随乘性色噪声自关联时间τ的增大而增大,但随噪声间的交叉关联强度λ的增大而减小;T_-（x_s2→x_s1）随τ的增大而减小,随λ的增大而增大. 关键词： 平均首通时间 光学双稳系统 乘性色噪声 加性白噪声     

最短轨道凝聚模型的相变

应用重整化群计算最短轨道模型的生长几率分布{P_α,i}及其构型权重C_α(2×2原胞和3×3原胞),从而得出多分形热力学的配分函数Z(q,L),自由能F(q,L),能量E(q,L),比热c(q,L)和广义维数D_q,结果表明该模型在q=q_c≈0处发生相变,即当q < q_c时,生长几率分布{P_α,i}不具有多分形性质。     

Nd3+螯合物的含氢有机溶液光谱性能研究

研究了Nd(TTA)₃螯合物溶于二甲基甲酰胺溶剂的光谱性质，溶液中所有氢未置换为氘.测量了这种溶液体系的吸收谱、荧光谱和荧光寿命.在898和1058 nm波长处观察到明显的Nd³⁺荧光特征峰.用Judd-Ofelt理论对吸收谱进行分析计算，得到了三个强度参数Ω_t(t=2,4,6)分别为Ω₂=4.9×10^-20 cm², Ω₄=5.1×10^-20 cm²和Ω₆=2.5×10^-20 cm².利用强度参数计算了⁴F_3/2能级与⁴I_9/2和⁴I_11/2之间的跃迁强度S_ed、自发辐射系数A_ed以及荧光分支比β等，估算了⁴F_3/2能级的辐射跃迁寿命τ_r＝682 μs.实测1058和898 nm波长处荧光寿命τ大约为460和505 μs，因此荧光量子效率分别高达0.67和0.74.荧光量子效率高表明Nd³⁺在这种溶液中无辐射跃迁比较弱；强度参数Ω₂比较大，表明Nd³⁺在溶液中具有不对称配位场环境，不对称的配位场环境可大大促进Nd³⁺吸收激发能量.光谱质量因子Ω₄/Ω₆>1，使得898 nm的辐射强于1058 nm的辐射. 关键词： Nd 有机溶液 光谱性能 Judd-Ofelt理论     

磁性d波超导/铁磁/磁性d波超导结中的约瑟夫森效应

通过求解磁性d波超导中的能隙和磁交换能的自洽方程, 研究磁性d波超导/铁磁/磁性d波超导结中的约瑟夫森电流. 计算结果表明: 1)临界电流随中间的铁磁层厚度呈现出两种不同周期的振荡混合, 通过增强铁磁层中的磁交换能q₀和铁磁/磁性d波超导界面处的势垒强度z₀, 短周期分量可从长周期中分离出来, 反之, 通过降低q₀和z₀, 长周期分量可从短周期中分离出来; 2)在两边磁性d波超导的磁化方向取平行时, 在取一些特定的铁磁层厚度下, 磁性d波超导中的磁交换能可增强系统的临界电流. 关键词： 磁性d波超导体 铁磁体 约瑟夫森电流     

煤系针状焦原料在成焦过程中的XRD结构分析

低QI(原生喹啉不溶物)含量的软沥青（SCTP）是制备煤系针状焦的优选原料,研究其在成焦过程中的结构变化有助于高品质针状焦的研制。基于样品的X射线衍射（XRD）数据,利用Smarsly团队开发的CarbX软件对其全谱拟合,定量出SCTP在不同炭化温度（400,500,600,800,1 000,1 200和1 400 ℃）下的微晶结构参数,进而在纳米尺度下研究SCTP的热致结构变化情况。结果表明,随炭化温度升高,微晶堆垛的石墨烯层大小L_a从初始沥青的10.3 Å逐步增大到1 400 ℃的47.9 Å,但在500 ℃前L_a增加缓慢,只有当温度超过800 ℃后,L_a才显著增大,这表明需要800 ℃以上的高温才能使交联石墨烯层内的原子重组,进而导致微晶长大。然而,石墨烯碳网的C—C键长l_cc受温度的影响很小,在1.41~1.42 Å范围内变化。由于SCTP在液相炭化成半焦过程中存在中间相转化,导致微晶堆垛高度L_c在500 ℃前逐步增大,在500 ℃时达到最大（L_c=31.1 Å）,随后由于半焦进一步热解缩聚,使L_c逐步减小,在1 000 ℃时达到最低点（L_c=15.4 Å）,超过1 000 ℃后又开始增大。与L_c的变化趋势相同,堆垛的石墨烯层数N从原始沥青的2.66层增加到500 ℃的约9.05层,随后减小到1 000 ℃的4.55层,超过1 000 ℃后又开始增大。由于500 ℃前样品仍处于沥青态,所以此阶段微晶的石墨烯层间距a₃都较大,约为3.50 Å。当在500 ℃变为半焦后,a₃迅速减小至3.44 Å。随后温度升高,a₃在1 000 ℃达到最小（a₃=3.39 Å）,1 000 ℃后又开始增大,这表明焦炭经历了收缩再膨胀过程。通过CarbX软件拟合样品的XRD数据,除了可得到样品炭微晶的主要尺寸（L_a,L_c,N,a₃）信息外,还可获得这些参数的分散性（k_a,k_c,σ₃,ε₃）以及堆垛的取向性（q）、均匀性（η）和无序碳含量（c_un）等信息,有利于深入了解样品的微观结构,有助于优质针状焦的生产。     

基于连续谱的氩气纳秒脉冲放电中电子温度的研究

采用了一种针对针的放电结构,将其放置在一个高纯氩气的密闭腔室中,通过施加正极性的过电压产生可重复的大气压纳秒脉冲放电,并提出建立大气压放电的连续辐射模型来诊断氩气纳秒脉冲放电中的电子温度。实验利用电压和电流探头分别获取放电过程中的电压和电流波形图,其放电脉宽约为20 ns。通过消色差透镜、单色仪和ICCD等光学系统的组合来测量放电正柱区在不同时刻（0<t<20 ns）的时间分辨发射光谱。结果表明,放电中连续谱的强度随时间先增加（0<t<10 ns）后减小（10 ns<t<20 ns）,但是氩原子的谱线强度则随时间的增加而一直增大。研究表明连续谱强度与电子密度成正相关,因而电子密度随着时间也是先增加而后减小,这与放电电流的变化规律是完全一致的。根据连续谱模型拟合得到放电过程中（0<t<10 ns）的电子温度为(1.4±0.2) eV。随着驱动电压的下降（10 ns<t<20 ns）,电子温度逐步减小至0.9 eV。在0<t<10 ns中,激发态氩原子主要是由电子碰撞激发产生的,因而谱线强度随着电子密度的增加而增大。然后,随着电子温度的减小,Ar+₂复合反应速率激增,导致电子与离子的复合过程主导产生激发态氩原子,即谱线强度继续增大。通过加入0.5%的水蒸气以获取OH的振转光谱。实验发现,OH(A)的产生机制使其偏离玻尔兹曼平衡分布,本文采用了双温的OH(A-X)光谱模型来考察气体温度。在放电过程中,气体温度保持不变,大约为400 K。此外,水蒸气的加入使得短波长的连续谱发生显著增强。光谱分析认为H₂O在放电中能够解离产生H₂,继而与氩原子的亚稳态发生能量转移生成激发态H₂(a3Σ+_g)。H₂(a3Σ+_g)将会自发辐射跃迁到排除态H₂(b3Σ+_u),同时发射短波长的连续谱。由于短波长的连续谱对电子温度（T_e>1 eV）的响应较为灵敏,所以载气中少量的水蒸气将会对连续谱诊断电子温度带来较大的影响。     

大气压低温氦等离子体射流的诊断研究

为了加快低温氦气等离子体射流的工程化进程,通过自主设计的同轴式介质阻挡放电等离子体射流发生器,在放电频率10 kHz,一个大气压条件下产生了稳定的氦气等离子体射流。通过分析不同工况下的电压电流波形可以发现单纯增加氦气体积流量只能小幅的增加电流脉冲幅值,而对放电时间、电流脉冲数的影响不大。增加放电峰值电压时电流脉冲幅值会得到较大幅度增加。通过发射光谱法对大气压氦气等离子射流的活性粒子种类、电子激发温度、电子密度进行了诊断。结果表明,大气压氦气等离子体射流中的主要活性粒子为He Ⅰ原子、N₂第二正带系、N+₂的第一负带系、羟基（OH）,H原子的巴尔末线系（H_α和H_β）与O原子,这表明虽然该试验中使用的氦气纯度已达99.99%,但其中仍残留有少量的空气,同时放电时大气中的空气会被卷吸到放电空间发生电离。还可以发现,主要活性粒子的相对光谱强度随氦气体积流量的增加及放电峰值电压的增大均呈现上涨的趋势。选用He Ⅰ原子的四条谱线对不同试验工况下的电子激发温度进行了计算,得到大气压氦气等离子体射流的电子激发温度在3 500~6 300 K之间,电子激发温度随放电峰值电压与氦气体积流量的增大总体上呈现上升的趋势。但由于反向电场的存在,某些峰值电压可能会出现电子激发温度下降的情况;根据Stark展宽原理对大气压氦气等离子体射流的电子密度进行了计算,发现电子密度的数量级可达1015 cm-3,同时增大峰值电压与氦气体积流量均可有效的提高射流中的电子密度。这些参数的研究对氦气等离子体射流在工程实际中的应用具有重要意义。     

交叉色关联噪声驱动的单模激光系统统计性质研究

采用交叉色关联的加性色噪声和乘性色噪声驱动的单模激光立方模型,通过诺维科夫理论和福克斯近似以及斯特拉托诺维奇近似,得到反映激光统计性质的强度关联函数C的表达式;研究关联时间τ、净增益系数a₀和交叉关联强度λ对强度关联函数C的影响.数值模拟发现,在阈值以上（a₀>0）时,关联函数C随关联时间τ的增大而增大;在阈值以下（a₀<0）时,关联函数C随关联时间τ的增大而减小.无论在阈值以上还是阈值以下,关联函数C均随交叉关联强度λ的增大而减小.在C-a₀曲线上存在单峰. 关键词： 单模激光 交叉关联 强度涨落 强度关联函数     

高次谐波的Guo-Åberg-Crasemann理论及其截断定律

将Guo-Åberg-Crasemann形式散射理论推广到高次谐波产生过程, 获得了高次谐波产生概率公式. 利用这一公式, 计算了不同惰性气体原子的高次谐波谱. 理论分析和数值计算显示高次谐波有新的截断定律q_cħω = (9 -4√2) U_p + (2√2-1) I_p ≈ 3.34 U_p + 1.83 I_p, 其中, U_p 为电子的有质动能, I_p 为原子电离能, ħω 为激光光子能量, q_c 为高次谐波的截断阶数. 这一截断定律与近期Popmintchev等 (Popmintchev et al. 2012 Science 336 1287) 的实验观测符合得很好.     

大直径射流的放电特性及其等离子体参数和活性粒子分布的光谱诊断

大气压等离子体射流因其产生的等离子体羽富含活性粒子而在废水净化、元素探测、材料处理等方面具有良好的应用前景。通常等离子体羽的直径较小,限制了其工作效率。针对于此,利用交流电压激励大气压氩气等离子体射流,产生了直径约为14 mm的大尺度均匀等离子体羽。采用发射光谱法对电子密度和氧原子浓度随不同实验参数的变化关系进行了研究。光电测量结果表明,当外加电压峰值或氩气流量增加时,等离子体羽发光亮度增加。当电压峰值较低时,等离子体羽的上下游在电压的每个周期均有两个光脉冲信号,且上游光信号强度比下游的大。随着电压峰值增大,上下游等离子体羽的光信号强度都增大。当电压峰值较高时,上下游等离子体羽的光信号在每个电压周期呈现三个放电脉冲。不论每个电压周期放电脉冲数目多少,上下游等离子体羽的发光信号均具有同步性。利用光谱仪采集了300～800 nm范围内上下游等离子体羽的发射光谱,发现它们中均含有OH和N₂的谱线及ArⅠ和OⅠ谱线。其中,上游等离子体羽的ArⅠ谱线强度比下游的大,但OH和N₂的谱线强度比下游的小。利用谱线强度比对上、下游等离子体羽的电子密度进行了研究。结果表明,上游等离子体羽的电子密度在1014 cm-3量级,高于下游羽的电子密度（1013～1014 cm-3量级）。并且,上游和下游等离子体羽的电子密度均随外加电压峰值的升高而增加,随氩气流量的增加而增加。利用光化线强度法,研究了下游羽中氧原子浓度随实验参数的变化规律。结果表明,氧原子浓度沿气流方向降低;对于一个等离子体羽,平均而言氧原子浓度随外加电压峰值升高而增加,随氩气流量增加而增加。对于以上实验现象,利用气体放电的基本理论进行了定性解释。     

大气环境下氩气空心针-板放电中OH和O的空间分布

研究了大气环境下氩气空心针-板放电等离子体中OH和O的空间分布。利用空心针-板放电装置,得到了3cm长的等离子体炬。首先采集了300～800nm范围内的光发射谱,发现除了ArⅠ谱线、N2第二正带系谱线C3Πu(ν′=0)→B3Πg(ν″=0)外,还出现了OH自由基的谱带、OⅠ谱线和较弱的H谱线。由于含氧活性粒子在材料表面改性中具有重要作用,实验选取了OH发射的309nm附近的谱带和激发态O发射的777.4nm谱线,分析了它们的相对强度,得到了粒子的空间分布。结果表明:沿等离子体从弧根到弧梢位置,OH自由基数量迅速减少,O原子数量呈现先增多后减少的规律。     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

气液两相滑动弧放电中自由基的光谱研究

气液两相滑动弧放电是近年来出现的一种新型低温等离子体废水处理技术,对高浓度有机废水具有很好的降解效果。为了认识气液两相滑动弧放电降解有机废水的机理,用发射光谱法对气液两相滑动弧在空气中放电所产生的主要自由基进行了实验研究,分析了自由基持续再生的化学过程。通过对光谱线强度变化的分析,得到了OH和NO自由基谱线强度在放电反应空间的分布特点,以及输入电压和液相(水)流量因素对OH和NO自由基产生过程的影响。结果表明：OH是气液两相滑动弧放电的主导自由基;OH和NO自由基谱线强度沿着电极中轴均先增后减;在非平衡区域,自由基谱线强度随着输入电压的增大而增大;OH自由基谱线强度随水流量的增大而增大,NO自由基谱线强度则随着水流量的增大而减小。     

滑动弧裂解CO2机理

建立了一维滑动弧裂解CO₂的反应机理模型. 利用对流冷却的特征频率计算横向气流对流引起的等离子体组分损失. 将等离子体密度和温度的数值模拟结果与文献中滑动电弧等离子体反应器的实验数据进行了对比,吻合较好. 模拟结果表明,滑动弧裂解CO₂会产生大量O和O₂等活性助燃粒子以及可燃的CO. 随着对流冷却特征频率的增加,放电过程中最大电子数密度和电子温度减小,CO₂转化率下降. 在整个CO₂裂解机制中e+CO₂→e+CO+O的贡献最大,准稳态中贡献率为90.63%,瞬态中贡献率为98.43%. 反应CO+O+M→CO₂+M对CO₂生成的贡献率最大. 在实际应用中,为提高CO₂转化率,可以通过增大放电电流,增大e+CO₂→e+CO+O的反应速率,同时选择合适的气体流量,避免过大的速度引起CO₂转化率下降.      

大气压氩气介质阻挡放电中的电子激发温度

采用发射光谱强度比法,测量了大气压氩气介质阻挡放电(DBD)中的电子激发温度。实验在690～800 nm的范围内测量了大气压氩气DBD的发射光谱,经分析发现这些谱线全部是氩原子的发射谱线。为了测量电子激发温度,选用相距较近的763.51 nm(2P₆→1S₅),772.42 nm(2P₂→1S₃)的两条光谱线。结果发现电子温度的范围为0.1～0.5 eV,电子激发温度随电压的增加而增加,随流量的增加而减小。实验还发现氩气流动与非流动时电子激发温度有明显的差别。上述结果对介质阻挡放电在工业领域上的应用具有重要意义。     

介质阻挡放电六边形斑图稳定过程的光谱研究

采用发射光谱法,首次研究了等离子体参数及激发状态对介质阻挡放电六边形斑图稳定性的影响。在氩气/空气混合气体的介质阻挡放电中,随着电压的升高,放电丝直径增大,六边形斑图逐渐稳定,同时放电颜色由紫色逐渐变为灰白色,说明其等离子体状态及参数可能发生了变化。测量了六边形斑图放电过程中氮分子谱线和氩原子谱线相对于氩原子763.51 nm的相对强度、分子振动温度和电子激发温度随外加电压的变化。结果发现：氮分子谱线相对强度随电压增加而降低,氩原子谱线相对强度却升高;分子振动温度与电子激发温度均随电压增加而增大。这些现象表明：随着电压增大,电子能量增加。由此,氩原子激发增多,放电丝直径增大,介质表面上沉积的壁电荷面积增大,放电丝之间的相互作用增强,六边形斑图趋于稳定。     

棒-环电极大气压等离子体射流的光谱特性

通过设计新型的交流电压激励的氩气等离子体射流,在棒电极的上游与下游区域均产生了大气压非平衡态等离子体羽。该射流与平行场射流和交叉场射流不同,它的电场与气流方向的夹角可以在一定范围内变化。结果表明,随着外加电压或夹角的增加,上游羽的长度增加而下游羽的长度减小。利用光学和电学的方法,研究发现随着外加电压的增加,上下游放电脉冲的个数均增加。利用放电的光学发射谱,发现上游羽有Ar和OH的谱线,而下游羽除了Ar和OH的谱线外,还可以观察到N₂的谱线。并且下游羽的谱线强度比上游羽的略高。基于碰撞辐射模型,通过谱线强度比的方法研究了上下游羽的电子密度和电子激发温度。结果表明上下游羽的电子密度随着外加电压的增加而增加。上下游羽的电子激发温度也随着外加电压的增加而增加。并且,在同一外加电压时下游羽的电子密度和电子激发温度均比上游羽的高。此外,利用OH发射光谱研究了上下游羽的气体温度,发现下游羽的气体温度也比上游羽的略高。