大气压低温氦等离子体射流的诊断研究

为了加快低温氦气等离子体射流的工程化进程,通过自主设计的同轴式介质阻挡放电等离子体射流发生器,在放电频率10 kHz,一个大气压条件下产生了稳定的氦气等离子体射流。通过分析不同工况下的电压电流波形可以发现单纯增加氦气体积流量只能小幅的增加电流脉冲幅值,而对放电时间、电流脉冲数的影响不大。增加放电峰值电压时电流脉冲幅值会得到较大幅度增加。通过发射光谱法对大气压氦气等离子射流的活性粒子种类、电子激发温度、电子密度进行了诊断。结果表明,大气压氦气等离子体射流中的主要活性粒子为He Ⅰ原子、N₂第二正带系、N+₂的第一负带系、羟基（OH）,H原子的巴尔末线系（H_α和H_β）与O原子,这表明虽然该试验中使用的氦气纯度已达99.99%,但其中仍残留有少量的空气,同时放电时大气中的空气会被卷吸到放电空间发生电离。还可以发现,主要活性粒子的相对光谱强度随氦气体积流量的增加及放电峰值电压的增大均呈现上涨的趋势。选用He Ⅰ原子的四条谱线对不同试验工况下的电子激发温度进行了计算,得到大气压氦气等离子体射流的电子激发温度在3 500~6 300 K之间,电子激发温度随放电峰值电压与氦气体积流量的增大总体上呈现上升的趋势。但由于反向电场的存在,某些峰值电压可能会出现电子激发温度下降的情况;根据Stark展宽原理对大气压氦气等离子体射流的电子密度进行了计算,发现电子密度的数量级可达1015 cm-3,同时增大峰值电压与氦气体积流量均可有效的提高射流中的电子密度。这些参数的研究对氦气等离子体射流在工程实际中的应用具有重要意义。     

大气压氩气/空气针-环式介质阻挡放电发射光谱诊断

为了更加深入地了解氩气/空气等离子体射流内的电子输运过程及化学反应过程,通过针-环式介质阻挡等离子体发生器在放电频率10 kHz,一个大气压条件下对氩气/空气混合气进行电离并产生了稳定的等离子体射流。通过发射光谱法对不同峰值电压下氩气/空气等离子体射流的活性粒子种类、电子激发温度及振动温度进行了诊断。结果表明,射流中的主要活性粒子为N₂的第二正带系、Ar Ⅰ原子以及少量的氧原子,其中N₂的第二正带系的相对光谱强度最强、最清晰,在本试验的发射光谱中没有发现N+₂的第一负带系谱线,这说明在氩气/空气等离子体射流中几乎没有电子能量高于18.76 eV的自由电子。利用Ar Ⅰ原子激发能差较大的5条谱线做最小二乘线性拟合对等离子体射流的电子激发温度进行了计算,得到大气压氩气/空气等离子体射流的电子激发温度在7 000~11 000 K之间。随峰值电压的增大,电子激发温度表现出先增大后减小的变化趋势,这说明电子激发温度并不总是随峰值电压的增长单调变化的。通过N₂的第二正带系对等离子体振动温度进行了诊断,发现大气压氩气/空气等离子体射流振动温度在3 000~4 500 K之间,其随峰值电压的增大而减小,这意味着虽然峰值电压的提高可有效提高自由电子的动能,但当电子动能较大时自由电子与氮分子之间的相互作用时间将会缩短,进而二者之间的碰撞能量转移截面将会减小,从而导致等离子体振动温度的降低。     

大直径射流的放电特性及其等离子体参数和活性粒子分布的光谱诊断

大气压等离子体射流因其产生的等离子体羽富含活性粒子而在废水净化、元素探测、材料处理等方面具有良好的应用前景。通常等离子体羽的直径较小,限制了其工作效率。针对于此,利用交流电压激励大气压氩气等离子体射流,产生了直径约为14 mm的大尺度均匀等离子体羽。采用发射光谱法对电子密度和氧原子浓度随不同实验参数的变化关系进行了研究。光电测量结果表明,当外加电压峰值或氩气流量增加时,等离子体羽发光亮度增加。当电压峰值较低时,等离子体羽的上下游在电压的每个周期均有两个光脉冲信号,且上游光信号强度比下游的大。随着电压峰值增大,上下游等离子体羽的光信号强度都增大。当电压峰值较高时,上下游等离子体羽的光信号在每个电压周期呈现三个放电脉冲。不论每个电压周期放电脉冲数目多少,上下游等离子体羽的发光信号均具有同步性。利用光谱仪采集了300～800 nm范围内上下游等离子体羽的发射光谱,发现它们中均含有OH和N₂的谱线及ArⅠ和OⅠ谱线。其中,上游等离子体羽的ArⅠ谱线强度比下游的大,但OH和N₂的谱线强度比下游的小。利用谱线强度比对上、下游等离子体羽的电子密度进行了研究。结果表明,上游等离子体羽的电子密度在1014 cm-3量级,高于下游羽的电子密度（1013～1014 cm-3量级）。并且,上游和下游等离子体羽的电子密度均随外加电压峰值的升高而增加,随氩气流量的增加而增加。利用光化线强度法,研究了下游羽中氧原子浓度随实验参数的变化规律。结果表明,氧原子浓度沿气流方向降低;对于一个等离子体羽,平均而言氧原子浓度随外加电压峰值升高而增加,随氩气流量增加而增加。对于以上实验现象,利用气体放电的基本理论进行了定性解释。     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

使用发射光谱对感应耦合CF4/CH4等离子体中C2基团形成机理的研究

利用强度标定的发射光谱法，研究了感应耦合CF4₄/CH4₄等离 子体中空间基团的 相对密度随宏观条件（射频输入功率、气压和流量比）的变化情况. 研究表明：在所研究的 碳氟/碳氢混合气体放电等离子体中除了具有丰富的CF，CF2₂，CH，H和F等活 性基团外 ，还同时存在着C2₂基团，其相对密度随着放电功率的提高而增加；随着气压 的上升呈 现倒“U”型的变化. C2₂随流量比R（R=［CH4 _{关键词： 发射光谱 感应耦合等离子体 2}基团')" href="#">C2₂基团     

大气压等离子体辅助多晶硅薄膜化学气相沉积参数诊断

本文采用发射光谱法诊断了大气压下Ar气、SiCl₄及H₂气混合气体（Ar/SiCl₄/H₂）射频放电等离子体射流特性.利用Si原子谱线强度计算了电子激发温度并以此估算了Si原子数密度,研究了射频功率及气体流量对电子激发温度和Si原子数密度以及SiCl₄解离率的作用. 关键词： 大气压等离子体射流 发射光谱 电子激发温度 多晶硅薄膜沉积     

一种新型大气压毛细管介质阻挡放电冷等离子体射流技术

介绍一种结构设计简单、操作运行方便的新型毫米量级大气压冷等离子体射流发生技术.这种射流可以在大气压条件下，利用多种工作气体(如Ar,He,N₂)，通过毛细管介质阻挡放电(DBD)的方式实现.使用频率为33kHz，峰值电压为1—12kV的双向脉冲电源，利用Ar,He,N₂等工作气体，在毛细管内形成了稳定的冷等离子体射流.放电区域的光辐射空间分布利用商用CCD摄像机记录，从中研究放电形态和空间分布，观察到了在DBD区域的流动气体放电和在毛细管出口处形成的等离子体射流 关键词： 冷等离子体射流 毛细管介质阻挡放电 射流射程 射流激发温度     

大气压非平衡等离子体甲烷干法重整零维数值模拟

大气压非平衡等离子体由于其独特的非平衡特性,可为甲烷和二氧化碳稳定温室气体分子活化和重整提供非热平衡和活化环境.本文采用了零维等离子体化学反应动力学模型,考虑了详细的CH₄/CO₂等离子体化学反应集,重点研究了反应气体CH₄/CO₂摩尔分数(5%—95%)对大气压非平衡等离子体甲烷干法重整制合成气和重要含氧化合物的影响.首先,给出了进料气体不同体积比时电子密度和温度随时间的演化规律,结果表明初始甲烷摩尔分数的提高有利于获得较高的电子密度和电子温度.随后,讨论了主要自由基和离子数密度在不同的甲烷摩尔分数下随着时间的变化规律,并给出了反应气体的转化率、合成气体和重要含氧化合物的选择性.此外,还明确了合成气和含氧化合物主要生成和损耗的化学反应路径,发现甲基和羟基是合成含氧化合物的关键中间体.最后,归纳总结给出了主要等离子体粒子之间的总体等离子体化学反应流程图.     

甲烷在空气燃烧的等离子体射流助燃效应的光谱研究

大气压氩等离子体射流是一种非平衡等离子体,能够产生大量的电子、离子、激发态粒子和活性基团,在燃烧过程中这些粒子的参与能够大大降低化学反应的活化能,而等离子体射流的动力学效应影响粒子输运过程,使得等离子体射流具有一定程度的辅助燃烧效果。本实验通过发射光谱测量,分别识别出了在非预混和预混的甲烷燃烧过程参与燃烧的中间物种（OH,CH和C₂）,测量了这些自由基的发射光谱强度随着外部控制变量（放电电压、混合当量比）变化的规律。对于非预混情况,实验发现随着产生等离子体射流放电电压的增大,火焰总体长度变短,火焰面出现褶皱,火焰根部蓝色区域面积不断扩大,在22 kV时,大约占总火焰面积的1/2。对火焰根部的发射光谱测量结果表明,当电压达到16 kV时,发射光谱明显增强,而当电压进一步增大到22 kV时,这些自由基粒子的光谱强度却出现下降,这归因于在等离子体产生的电离风作用下管内气体流速增大,导致燃烧区发生移动远离喷口,使采集到的火焰根部区域变小造成的。另外,研究了在不同的燃料当量比下等离子体射流对预混气体助燃的过程,实验发现燃料当量比为2时,OH(A-X)的光谱发射强度随电压的增大而增强而CH(A-X)和C₂(d)的发射强度在等离子体射流直接作用的情况下减小,反映了在氩等离子体射流参与助燃下燃烧变得更加充分了。实验发现等离子体射流产生大量的自由基以及等离子体电离风对混合过程的影响能够对燃烧过程产生明显影响。     

大气压空气滑动弧等离子体发射光谱诊断

为了解Ar添加对空气滑动弧等离子体的影响,在放电频率f=10 kHz、空气流量q_Air=15 L·min-1、1 atm下进行了Ar体积流量q_Ar对空气-Ar滑动弧放电的影响试验研究,重点分析了不同q_Ar及调压器电压U_调下空气等离子体的活性粒子种类、电子密度及振动温度。结果表明,滑动弧等离子体区的主要活性粒子为OH、N₂的第二正带系、Hα、O原子、ArⅠ及ArⅡ原子,其中O原子及ArⅠ、ArⅡ原子的相对光谱强度明显较强;随着q_Ar的增大,O（777.4 nm）的相对光谱强度先缓慢增长、再快速增大到极大值、随后缓慢减小并趋于稳定,O（777.4 nm）的相对光谱强度在1 580~6 650 a.u.之间变化;随U_调增大,O（777.4 nm）的相对光谱强度增大,且电压对其影响受q_Ar的影响：在高q_Ar（4~6 L·min-1）工况下,O（777.4 nm）的相对光谱强度变化趋势较大;Ar的加入使OH（313.4 nm）相对光谱强度有明显增加,OH（313.4 nm）相对光谱强度在235~311 a.u.之间变化;随着q_Ar的增大,OH（313.4 nm）相对光谱强度先增大再减小并趋于稳定。在较低U_调（100 V）工况下,OH（313.4 nm）的相对光谱强度随q_Ar变化不明显;而随着U_调增大,OH（313.4 nm）的相对光谱强度随q_Ar变化明显：在低q_Ar（0~4 L·min-1）工况下,OH（313.4 nm）的相对光谱强度随q_Ar增大而明显增大。利用Hα谱线做高斯拟合进行电子密度分析计算,得到电子密度在1.15~2.04×1017 cm-3之间。空气流量一定,Ar的加入能显著增加电子密度：在q_Ar为0~4 L·min-1工况下,电子密度增长趋势明显,随着q_Ar的继续增大,在较低U_调（100~120 V）工况下,电子密度先增大再减小并趋于稳定;在较高U_调（140~160 V）工况下,电子密度先增大再缓慢增大并趋于稳定。U_调变化也会对电子密度造成影响,电子密度随U_调增大而增大,且随U_调增大,电子密度增长趋势变快。     

LIF diagnostics of hydroxyl radical in a methanol containing atmospheric-pressure plasma jet

In this paper, a pulsed-dc CH_3OH/Ar plasma jet generated at atmospheric pressure is studied by laser-induced fluorescence(LIF) and optical emission spectroscopy(OES). A gas–liquid bubbler system is proposed to introduce the methanol vapor into the argon gas, and the CH3OH/Ar volume ratio is kept constant at about 0.1%. Discharge occurs in a 6-mm needle-to-ring gap in an atmospheric-pressure CH_3OH/Ar mixture. The space-resolved distributions of OH LIF inside and outside the nozzle exhibit distinctly different behaviors. And, different production mechanisms of OH radicals in the needle-to-ring discharge gap and afterglow of plasma jet are discussed. Besides, the optical emission lines of carbonaceous species, such as CH, CN, and C_2 radicals, are identified in the CH_3OH/Ar plasma jet. Finally, the influences of operating parameters(applied voltage magnitude, pulse frequency, pulsewidth) on the OH radical density are also presented and analyzed.     

三种电极的大气压氩等离子体射流光学特性

采用铜片-单匝线圈电极、螺旋缠绕电极和双铜片电极3种结构的放电装置,以氩气作为工作气体,在正弦波激励下获得了大气压等离子体射流。利用电学方法测量了放电电流以及电荷量,并对放电脉冲和放电功率进行了研究;利用发射光谱法对射流的等离子体参量进行了空间分辨测量,并根据ArⅠ 763.5 nm和Ar Ⅰ 772.4 nm的光强计算了电子激发温度。结果发现：在外加电压的正负半周期内,电流脉冲的个数和幅值呈现非对称的变化趋势;随着外加电压的增加,3种结构电极的放电功率从1.7 W逐渐增加到6.0 W;在相同的外加电压情况下,电极面积越小,等离子体射流的长度越长;3种等离子体射流的电子激发温度在1 348.5~3 212.1 K之间,并且随着气体流量的增加,各位置的电子激发温度总体上呈下降趋势,而等离子体的电子密度呈上升趋势。实验结果表明：外加电压对放电功率有一定影响;射流长度与电极面积有关;气体流量对电子激发温度和电子密度的空间分布起重要作用。     

大气压微等离子体射流电子密度研究

采用微空心阴极放电装置,利用光学方法和电学方法研究了大气压流动Ar和N₂混合气体中产生的微等离子体射流特性。研究发现,随着电源输入功率增大到一定数值,微空心阴极装置中两个电极间气体发生击穿,通过击穿气隙气体的流动会沿着气流方向产生最大为4 mm的等离子体射流。放电电流为准连续的脉冲放电形式,其中放电电流脉冲宽度约为0.1 μs。分别利用爱因斯坦方程和等离子体发射光谱中谱线的Stark展宽方法计算了电子密度。结果发现,2种计算方法得出的微等离子体射流的电子密度均在1015·cm-3的量级。研究还发现,功率对微等离子体射流电子密度影响不大。利用气体击穿理论,对以上结论进行了定性分析。     

单针与针-板喷枪放电特性的比较研究

通过光学与电学测量,对大气压氩气中运行的单针喷枪和针-板喷枪的放电特性进行了研究。结果表明两种喷枪产生等离子体的长度和截面积都随着外加电压峰值(U_p)的增大而增大。相同U_p下针-板喷枪等离子体截面积比单针喷枪大。相同U_p下针-板喷枪放电的外加电压比单针喷枪的低。通过采集两种喷枪放电的发射光谱,对其等离子体的电子温度和振动温度进行了比较。结果发现两种喷枪的电子温度和振动温度均随着U_p的增大而增大,且相同电压下针-板喷枪的温度高于单针喷枪。研究结果对大气压等离子体喷枪的工业应用具有重要价值。     

大气压甲烷针-板放电等离子体中粒子密度和反应路径的数值模拟

甲烷针-板放电与重油加氢耦合形成甲烷转化重油加氢,可实现重油高效加氢并增产高附加值低碳烯烃,有实践应用前景和科学研究意义.建立二维流体模型,对大气压甲烷针-板放电等离子体进行数值模拟,得到电场强度、电子温度和粒子密度的空间与轴向分布,总结反应产额并提炼生成各种带电和中性粒子的关键路径.模拟结果表明,CH_3~+和CH_4~+密度与电场强度和电子温度的轴向演化接近且密切相关;CH_5~+和C_2H_5~+密度沿轴向先增大后减小;CH_3与H密度的空间和轴向分布几乎相同;CH_2,C_2H_4与C_2H_5的粒子密度分布在靠近阴极的区域内明显不同而在正柱区内较为相像;电子与CH_4发生电子碰撞电离生成的CH_3~+和CH_4~+,CH_3~+和CH_4~+分别与CH_4发生分子碰撞解离生成C_2H_5~+和CH_5~+;电子与CH_4间的电子碰撞分解是生成CH_3,CH_2,CH和H的主导反应;CH_2与CH_4和电子与C_2H_4发生的反应分别是生成C_2H_4和C_2H_2的关键路径;电子与CH_4间的电子碰撞分解反应和CH_2与CH_4发生的反应的产额各占H_2总产额的52.15%和47.85%.