金属纳米薄膜微尺度热输运过程实验研究

本文应用飞秒激光泵浦-探测技术对金属纳米薄膜微尺度能量输运过程进行了研究.在此系统中,我们采用低能量密度泵浦光进行加热,测量了纳米金膜在一个脉宽为140fs的激光脉冲作用后,其非平衡电子温度在几个皮秒内随时间的变化.分别用一步抛物模型、两步抛物模型以及双相滞模型和实验结果进行了对比.结果表明,实验结果和两步抛物模型数值模拟结果吻合良好.     

飞秒激光抽运探测热反射法对金属纳米薄膜超快非平衡传热的研究

随着微电子器件尺寸的减小、 工作频率的提高, 金属薄膜中电子与声子将处于非平衡状态, 这将导致微电子器件的热阻增大. 为准确地对这些微电子器件进行热管理, 电子-声子耦合系数的测量变得越来越重要. 本文采用飞秒激光抽运-探测热 反射法研究了不同厚度的金属纳米薄膜的非平衡传热过程. 通过抛物两步模型对实验数据进行拟合, 在拟合过程中引入电子温度与声子温度对反射率影响的比例关系, 从而优化了拟合结果. 通过对不同厚度的Ni膜与Al膜的电子-声子耦合系数的研究, 表明金属薄膜中的电子-声子耦合系数并不随薄膜厚度的改变发生变化. 实验结果还验证了探测光的反射率同时受到电子温度和声子温度的影响, 并通过数据分析量化了电子温度和声子温度对反射率的影响系数.     

铜薄膜电子-声子耦合系数的实验研究

电子元件的超微型化和高集成化,对金属互连线的导热性能提出极高的要求;同时,新型高性能光电材料的开发,又需要尽可能降低受光激发电子与声子之间的耦合。电子、声子的相互作用,对于能量转换与传递过程微观机理的研究至关重要。这些载能粒子的作用时间都在飞秒-皮秒量级,本文采用飞秒激光瞬态热反射方法,对铜薄膜中微观粒子作用过程进行了飞秒量级的实验研究。通过对实验系统精细调节,得到了理想的信号曲线,在此基础上测量了不同泵浦光功率下沉积在硅基底上厚度为60 nm铜薄膜的电子-声子耦合系数,测量结果为(11～12)×10~(16)W/(m~3K),和理论值14×10~(16)W/(m~3K)较为接近,并且不随泵浦光强发生变化。     

铋纳米薄膜相干光学声子研究

利用共轴双色飞秒激光泵浦-探测技术测量了铋(Bi)纳米薄膜的相干光学声子。采用自相关技术测量得到探测光的脉宽约为45 fs,用探测光和泵浦光的互相关信号得到泵浦光经过脉冲整形以后的脉宽约为250 fs,进而测量得到Bi纳米薄膜的对称振动模频率为2.86 THz,与自发Raman光谱的结果吻合。采用指数衰减函数与互相关信号的卷积拟合延迟时间在10 ps以内的差分反射信号,确定了相干光学声子振幅衰减的特征时间约为2.6 ps,与电子衰减特征时间相近,却远小于晶格加热的特征时间,从而为进一步揭示材料内部载流子与声子的相互作用提供了依据。     

飞秒脉冲激光加热金属薄膜的理论和实验研究

超短脉冲激光加热可应用于研究材料中载能子之间的超快相互作用,同时也广泛应用于超快激光加工.此前人们提出的双温度模型和抛物一步模型都只能用于描述超短脉冲激光加热金属薄膜后热量传递过程的特定片段.基于双温度模型和傅里叶导热定律,提出普适的理论模型可用于完整描述飞秒激光加热金属薄膜/基底时的整个热量传递过程.同时在300 K温度下,采用背面抽运-表面探测瞬态热反射法实验研究了飞秒脉冲激光加热金属薄膜的热量传递过程,理论预测曲线和实验测量结果符合较好,验证了理论模型的正确性.基于此模型测量得到了金薄膜的电子-声子 关键词： 飞秒脉冲激光 电子-声子耦合 界面热导 瞬态热反射     

飞秒激光加热金属薄膜反演问题的求解

飞秒激光加热金属薄膜时会在金属内部形成电子温度和晶格温度不平衡的热输运过程,此过程一般可以用抛物两步模型描述。飞秒激光抽运-探测技术可以对上述过程中金属表面的瞬时电子温度进行测量。通过上述实验结果结合抛物两步模型,反推金属微尺度热物性参数是一个反演问题。本文分析了此反演问题求解的可行性,并采用遗传算法对此反演问题进行了...     

固态金属中声子热传递的分子动力学模拟研究

固态金属中的热传递是声子和自由电子共同作用的结果。自由电子引起的热导率可以通过电导率,利用Wiedemann-Franz定律得到,声子引起的热导率目前仍然不能进行实验测量,只能借助其他方法来研究。本文采用非平衡分子动力学(NEMD)方法,用镶嵌原子方法(EAM)势能模型,模拟计算了不同厚度(1.760-10.56nm)金属镍薄膜中由于声子-声子作用引起的热导率。然后根据纳米厚度金属薄膜的热导率借助关联式推到宏观尺度下由于声子-声子作用引起的热导率。结果表明,对于纳米厚度金属薄膜,由于声子-声子作用引起的热导率比块体金属镍的热导率小一个数量级;薄膜厚度越小,声子-声子作用引起的热导率越小;对于块体金属镍,由于声子-声子作用引起的热导率约占其总热导率的33.0%左右。     

聚噻吩单链量子热输运的第一性原理研究

聚噻吩块体通常被视为绝热材料,其热导率小于1W·m~(-1)·K~(-1).但近年发现对于室温下沿聚噻吩分子链方向排列的无定形聚噻吩纳米纤维,其热导率高于聚噻吩块体,可达4.4W·m~(-1)·K~(-1).为了相对准确地揭示纳米尺度聚噻吩单链热输运的微观特征,从量子力学出发,在密度泛函理论计算的基础上,应用中间插入延展方法结合非平衡格林函数方法,对长度为25.107nm、包含448个原子的聚噻吩单链的量子热输运及其同位素效应进行了研究,并与分子动力学方法模拟的结果进行了详细比较.结果表明:室温下32 nm长的纯聚噻吩单链热导率上限高达30.2 W·m~(-1)·K~(-1),与铅的热导率35 W·m~(-1).K~(-1)相近;相同掺杂比例(原子百分数)下C元素热导的同位素效应比S元素显著;室温下聚噻吩单链中~(12)C,~(13)C等比例随机掺杂时的同位素效应最为显著,此时聚噻吩单链的平均热导至少降低了30%;室温下纯聚噻吩单链的热导随C的相对原子质量增加近似呈反比例减小,随S的相对原子质量增加呈非线性单调增加.该研究对认识和调控聚噻吩这种新型功能材料的热输运特性具有积极的价值.     

Cu—Ba—O薄膜在超短激光脉冲作用下的光透射率特性

用泵浦－探测技术测量了金属－介质复合薄膜Ｃｕ－Ｂａ－Ｏ的光学透射率在超短激光脉冲作用下随延迟时间的瞬态变化曲线，获得了薄膜对光的透射率迅速减小并在皮秒时间内恢复原状的实验结果。该现象是由薄膜中金属超微粒子内费米能级附近电子被飞秒激光脉冲激发所产生的非平衡态电子经历瞬态弛豫造成的。本文从理论上给出了薄膜中Ｃｕ超微粒子的电子声子相互作用常数ｇ的修正数值。     

碲化铋薄膜载能粒子相互作用的超快研究

碲化铋禁带宽度非常窄而具有高电导率和塞贝克系数,同时具有低热导率,成为已知室温下优值系数最高的热电材料。已有研究表明,纳米薄膜和超晶格是进一步提高材料热电性能的可行途径。因此超快研究碲化铋纳米薄膜中载能子间的相互作用过程对开发高性能热电材料有重要意义。本文采用飞秒激光泵浦-探测技术,实验研究了沉积在硅基底上厚度为100 nm碲化铋薄膜中各载能粒子的相互作用过程。通过改变延迟时间步长,分别观察到价带电子被光子激发跃迁至导带,激发电子在导带内与声子的能量弛豫及导带电子与空穴复合跃迁至价带,并将能量传递给声子导致声子温度升高的过程。此外,还观察到热应力产生的声波,并据此得到了碲化铋薄膜中纵波声速为2649 m s^-1。     

双波长飞秒激光抽运-探测法测量纳米薄膜及界面热物性

建立了用来研究时间空间微尺度传热现象的双波长飞秒激光抽运-探测热反射系统,与常规的单波长飞秒激光抽运探测系统相比,双波长的光路设计方案可以大幅提高信噪比,并使共线的聚焦光路更易实现,从而提高测量的准确度。建立了与实验测量过程相应的多层膜热传导模型,并实现了多参数拟合,可用于对体材料或薄膜材料的热导率以及界面热导的准确测量。本文采用这种先进的测量方法测量了SiO₂纳米薄膜的热导率及其与Si之间的界面热导。     

拉曼热扫描技术同步测量一维导热和对流换热

对于在空气中的低维微纳尺度材料传热过程,热传导和对流换热同时存在且相互影响,而实现对二者的同步测量和研究较为困难。针对该热测量难点,本文提出一种新颖的拉曼热扫描技术,该方法结合稳态电加热和拉曼扫描技术可以实现一维材料热导率和对流换热系数的同步测量.为验证该方法,选用碳纳米管纤维材料进行热物性测量实验。发现温度从335 K上升到468 K时,碳纳米管纤维的热导率从26 W·m~(-1)K~(-1)提高到34 W·m~(-1)K~(-1),对流换热系数从1143W·m~(-2)K~(-1)降低至1039 W·m~(-2)K~(-1)。其中,被测样品的对流换热量占了总散热量的60%以上.该测量方法方便快捷,对于研究低维微纳尺度材料在不同环境下的传热行为具有重要意义。     

多约束纳米结构的声子热导率模型研究

纳米技术的快速发展使得对微纳尺度导热机理的深入研究变得至关重要. 理论和实验都表明, 在纳米尺度下声子热导率将表现出尺寸效应. 基于声子玻尔兹曼方程和修正声子平均自由程的方法得到了多约束纳米结构的声子热导率模型, 可以描述多个几何约束共同作用下热导率的尺寸效应. 不同几何约束对声子输运的限制作用可以分开计算, 总体影响则通过马西森定则进行耦合. 对于热流方向的约束, 采用扩散近似的方法求解声子玻尔兹曼方程; 对于侧面边界约束, 采用修正平均自由程的方法计算边界散射对热导率的影响. 得到的模型能够预测纳米薄膜(法向和面向)及有限长度方形纳米线的热导率随相应特征尺寸的变化. 与蒙特卡罗模拟及硅纳米结构热导率实验值的对比验证了模型的正确性.     

热物性参量对飞秒激光烧蚀金属影响的分子动力学模拟

利用结合双温模型的分子动力学模拟方法,研究了飞秒激光与金属相互作用的烧蚀机制.采用中心波长为800 nm,能量密度从0.043 J·cm~(-2)到0.40 J·cm~(-2)不等,脉宽分别为70 fs和200 fs的激光烧蚀金属镍和铝材料.靶材的温度、原子位型以及内部压力随时间的演化展示了材料热物性参量特性和激光参量对烧蚀结果的影响.结果显示材料电子热传导率对飞秒脉宽激光下的影响仍然较大;对比铝和镍的结果可知,铝的电子晶格耦合系数比镍的小,故电子晶格间的温度梯度持续时间较长;铝的电子热传导系数比镍的大,所以材料上下表面电子温度耦合的时间缩短.铝薄膜表面在能量密度为0.40 J·cm~(-2)激光烧蚀下呈现纳米尺寸的晶体结构.     

随机硅–锗超晶格高通量筛选和热导率优化

低维热电材料往往可以通过降低声子热导率实现其热电性能的提升。由两种材料交替生长获得的超晶格薄膜较单一材料薄膜具有更低的热导率,通过改变材料的厚度排布,随机排列的非周期性超晶格甚至可以实现更低的热导率。本文基于非平衡分子动力学模拟计算了硅和锗薄膜热导率和非对称界面热阻,构建了随机硅–锗超晶格热导率的数值拟合等效介质模型。引入邻间因子和修正函数后,获得了可以更为准确预测随机排列硅–锗超晶格热导率的修正等效介质模型。将此模型与遗传算法相结合,可以对大量随机超晶格结构进行高通量筛选,实现了热导率的快速优化。结果表明,即使总厚度大的超晶格最低热导率仍能维持在1.4～1.8 W·m^-1·K^-1,平均周期厚度稳定在2.0～2.5 nm。     

Thermoelectric properties of two-dimensional hexagonal indium–VA

The electrical properties and thermoelectric(TE) properties of monolayer In–VA are investigated theoretically by combining first-principles method with Boltzmann transport theory. The ultralow intrinsic thermal conductivities of 2.64 W·m~(-1)·K~(-1)(InP), 1.31 W·m~(-1)·K~(-1)(InAs), 0.87 W·m~(-1)·K~(-1)(InSb), and 0.62 W·m~(-1) K~(-1)(InBi) evaluated at room temperature are close to typical thermal conductivity values of good TE materials(κ 2 W·m~(-1)·K~(-1)). The maximal ZT values of 0.779, 0.583, 0.696, 0.727, and 0.373 for InN, InP, InAs, InSb, and InBi at p-type level are calculated at 900 K,which makes In–VA potential TE material working at medium-high temperature.     

石墨烯/石蜡复合材料的热物理性能研究

为改善相变蓄热用石蜡的导热性能,通过向石蜡基材中掺杂微量的石墨烯制备石墨烯/石蜡复合材料。采用扫描电子显微镜、热传导分析仪和差式扫描量热仪等获取了复合材料的表观形貌、热导率、熔点和相变潜热等关键热物性参数,讨论了石墨烯质量分数对这些参数的影响。通过动态热响应实验,揭示了石墨烯质量分数和热源温度对复合材料热响应速率的影响规律。结果表明,与纯石蜡相比,石墨烯/石蜡复合材料的热导率得到显著提高。当石墨烯的质量分数由0.2%升至2.0%,复合材料的热导率由0.266 W·m~(-1)·K~(-1)提高到0.346 W·m~(-1)1·K~(-1)。复合材料的相变潜热与纯石蜡相比并未减小,且其热响应速率高于纯石蜡。     

金属纳米颗粒的热导率

本文使用统计模拟方法对金属纳米颗粒的电子平均自由程进行了计算,并考察了纳米颗粒的晶格比热和声子平均群速度,最后应用动力学理论对纳米颗粒的电子热导率和声子热导率分别进行了求解.研究结果表明:具有相同特征尺寸的方形、球形纳米颗粒的无量纲电子(或声子)平均自由程比较接近.金属纳米颗粒的电子热导率远大于声子热导率;电子、声子热导率随着直径减小呈现降低趋势,而电子热导率的颗粒尺度依赖性比声子热导率更为明显;随着颗粒直径进一步减小,声子热导率与电子热导率趋于同一数量级.当纳米颗粒特征尺寸大于4倍块材电子(或声子)平均自由程,其电子(或声子)热导率的颗粒尺度依赖性将减弱.     

抗坏血酸后处理化学气相法制备的聚3,4-乙撑二氧噻吩薄膜及其热电性能

为了获得高热电性能薄膜材料,采用抗坏血酸(VC)作为还原剂对PEDOT-Tos-PPP薄膜进行后处理,研究了不同浓度的VC水溶液对薄膜热电性能的影响,并研究了后处理薄膜在空气中的稳定性.结果表明,经浓度为20%的VC水溶液处理后,薄膜功率因子呈现最大值55.6μW·m~(-1)·K~(-2),是处理之前(32.6μW·m~(-1)·K~(-2))的1.7倍,室温下最大的ZT值为0.032.经过VC处理后PEDOT薄膜的电导率和Seebeck系数在空气中表现出不稳定的特性,主要是由于空气中的氧气导致薄膜表面中性态PEDOT进一步发生氧化引起的.     

Fe/Si薄膜中相干声学声子的光激发研究

本文通过抽运-探测技术, 利用飞秒激光脉冲激发并探测了Fe/Si薄膜中的高频相干声学声子. 通过经典的阻尼谐振函数, 对声学声子的动力学行为进行了拟合. 实验及拟合结果表明, 该声学声子的共振频率约为0.25 THz, 其退相时间约为12 ps, 且都与激发光的波长和能量密度无关. 声学声子的振幅随着激发光能量密度的增加而线性地增强. 临界参数12_τe-ph/T约为0.6, 表明相干声学声子的驱动力主要来源于电子热应力的贡献. 最后, 结合薄膜的厚度和质量密度, 可以得到室温下垂直于该Fe/Si薄膜表面(out of plane) 的弹性常数C_⊥约为283 GPa.