飞秒激光控制的分子量子动力学研究：(Ⅰ)三维二能级系统

结合MCDTDH方法和优化控制理论，以吡嗪分子为例，模拟了在给定不同的目标态下具有3个振动模两个电子态的分子系统的量子动力学过程. 以电子激发态作为目标态，优化激光场为一个楔形脉冲，它所激发的电子波函数在两个调制模空间中振荡最后达到平衡位置，并有较高的目标态产生率.发现目标态的选择强烈地影响波函数随时间的演变情况，若目标态在各个模的平衡位置，在优化激光场的作用下，电子波函数被直接激发到其平衡位置；若目标态不在振动模的平衡位形，其电子波函数经过强烈的振荡以达到平衡态. 关键词： 优化控制 MCTDH 方法 分子量子动力学     

PTCDA分子基态的飞秒激光控制研究

将优化控制理论和多组态含时Hartree（MCTDH）方法相结合,建立了适合于MCTDH方法的计算具有平面结构的PTCDA分子的多自由度振动量子模型,研究了在PTCDA分子激发后从分子激发态回落至分子基态的动力学过程.在理论上分析了约化目标态产生率与激发脉冲、分子的演变时间及优化场的有效能量之间的关系,对分子在各个振动坐标下波函数的振动分布做了分析与比较.研究发现,增加分子的回落演变时间在提高目标态产生率的同时可以使优化激光控制场的强度降低,这为实验上用低能量激光最大程度地实现目标态提供了有效手段. 关键词： PTCDA 多组态含时Hartree方法 飞秒激光控制     

异质结中桥分子电子转移的飞秒激光控制研究

以染料分子通过桥分子吸附在半导体表面所组成的异质结为研究对象, 用一维约化振动模型研究了异质结中桥分子电子转移的飞秒激光优化控制过程,分别对单个桥分子和两个并列桥分子连接的异质结系统的电子传输及飞秒激光控制做了仔细的计算和讨论,理论上分析了桥分子的存在对异质结中超快电子转移路径的影响. 关键词： 飞秒激光 优化控制 异质结电子转移     

水溶性CdTe量子点的稳态和纳秒时间分辨光致发光光谱

报道了以飞秒脉冲激光为激发光源的水溶性CdTe量子点(QDs)的稳态荧光光谱和纳秒时间分辨荧光光谱.实验发现CdTe量子点的荧光光谱峰值位置随激发波长变化发生明显移动，激发脉冲波长越长，荧光峰位红移越大.荧光动力学实验数据显示，在400nm和800nm脉冲激光激发下，水溶性CdTe量子点的荧光光谱中均含有激子态和诱捕态两个衰减成分，两者的发射峰相距很近，诱捕态的发射峰波长较长.在800nm脉冲激光激发下的诱捕态成分占总荧光强度的比重比400nm激发下的约高3倍，其相对强度的这种变化导致了稳态荧光发射峰位的红移. 关键词： CdTe 量子点 时间分辨 荧光光谱 上转换荧光     

基于双相延迟模型的飞秒激光烧蚀金属模型

为了分析飞秒激光烧蚀过程,在双相延迟模型的基础上建立了双曲型热传导模型.模型中考虑了靶材的加热、蒸发和相爆炸,还考虑了等离子体羽流的形成和膨胀及其与入射激光的相互作用,以及光学和热物性参数随温度的变化.研究结果表明:等离子体屏蔽对飞秒激光烧蚀过程有重要的影响,特别是在激光能量密度较高时;两个延迟时间的比值对飞秒激光烧蚀过程中靶材的温度特性和烧蚀深度有较大的影响;飞秒激光烧蚀机制主要以相爆炸为主.飞秒激光烧蚀的热影响区域较小,而且热影响区域的大小受激光能量密度的影响较小.计算结果与文献中实验结果的对比表明基于双相延迟模型的飞秒激光烧蚀模型能有效对飞秒激光烧蚀过程进行模拟.     

单量子双能级系统和双态系统关联函数的研究

以具有简单三能级结构染料分子的单量子系统为研究对象,用带有边界条件的速率方程来反映低功率单色连续激光激励下单分子发射荧光的动力学过程.该方法可以通过时间分辨光子探测获得处理单分子动力学随机过程.研究给出了一种通过求解反映单量子系统动力学过程的物理量——延迟函数计算关联函数的方法,并给出了双能级系统和双态系统延迟函数和关联函数的具体表达式.研究表明,在实际测量中只要获得关联函数曲线,就可以通过数据拟合计算出分子跃迁的动力学参量.     

基于单晶体的可调谐参量超荧光的产生

研究了一种基于单晶体的可调谐超荧光产生机理，在一个偏硼酸钡(BBO)晶体中实现了飞秒脉冲倍频过程和光参量产生过程.实验中采用kHz高功率钛宝石激光系统输出的飞秒脉冲光倍频后的蓝光作为抽运光，获得了可调谐范围为480—530 nm参量超荧光光谱输出.理论上分析了这种超荧光产生机理，并利用放大传递函数模拟出参量超荧光环的产生过程.结果表明，在一个BBO晶体中，当抽运光源输出光入射晶体角度同时满足倍频相位匹配角和非共线光参量产生相位匹配角时可产生参量超荧光环，通过微调相位匹配角可控制参量超荧光光谱调谐输出.该理论和实验研究为控制参量超荧光和量子纠缠态的产生提供了理论依据，对于量子成像和量子通讯等领域的发展具有重要意义.     

飞秒激光脉宽对非绝热耦合分子波包运动的影响研究

利用含时波包法研究了强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽对非绝热耦合NaI分子波包运动的影响.发现波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小.非绝热效应引起的波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.研究表明调节激光场脉宽可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子调控过程提供一定的参考.     

超快激光对涂有量子点玻璃表面的微构造

基于金属量子点的局域等离激元效应,提出一种新的固体介质表面微结构的制备方法。利用飞秒激光辐照涂有Cu2S量子点的K9玻璃,在其表面制备出了类似光栅结构的亚波长周期性条纹。当飞秒激光的中心波长为1300 nm、脉宽为50 fs、激光功率为230 mW时,玻璃表面的亚波长周期性条纹结构尺寸为34 nm。通过模拟得到了附有Cu2S量子点玻璃表面的近场分布,模拟结果表明,出现这种周期性条纹结构是入射飞秒激光与量子点产生的等离激元场之间产生干涉引起的。该制备方法可以降低透明介质微构造的激光功率阈值,改善了透明基质表面的微纳结构加工工艺。     

超快非均质电子转移的优化控制研究(Ⅰ)

本文用三能级的单振动模型,模拟了从二萘嵌苯到TiO2超快电子转移的动力学过程,发现在弱电子转移耦合下,电子在激光场的作用下激发至分子激发态转移然后到半导体导带,在强电子转移耦合下,电子直接由基态转移到半导体导带。在优化控制的理论模拟中以电子激发态的振动基态为目标态,考虑了不同注入位置条件下的电子转移的动力学过程,研究了优化激光场在给定时间内实现目标态的过程,由于从分子激发态到半导体的超快电子转移,只有当分子激发态能级与半导体导带底能级简并时,才能实现较高的目标态产生率。     

超快电子衍射研究分子动力学

随着超快激光、超快X射线和超快电子束技术在近年的快速发展,通过泵浦探测的方法在超快的尺度观察原子运动正逐步成为可能. 本综述将讨论如何利用超快电子衍射技术探测激光激发的分子动力学过程. 此技术以电子束为探针,能以飞秒量级的时间分辨率和埃量级的空间分辨率追踪激光触发的原子运动. 阐述超快电子衍射技术的基本原理和最新进展,同时介绍其在研究分子动力学方面的代表性工作. 这项“桌面级”的技术和X射线自由电子激光大科学装置互补,预期将在化学反应动力学领域发挥重要作用.     

非线性相互作用下三qubit系统中的量子关联

通过对系统施加不同的非线性作用,利用量子关联的几何度量,研究了三个qubit体系中的两体量子关联.不同的非线性相互作用模型都能使系统产生最大值为0.1752的量子关联.z方向的横场对量子关联的优化有控制作用,对于三个模型,通过调节z方向的横场,系统能产生最大值为0.09645的平均量子关联.最佳组合的三个横场,不仅能够大幅度提高量子关联的振荡周期,使得两qubit长时间处于量子关联态,而且还能够提高两qubit的平均量子关联.     

波包动力学-飞秒激光操纵波包过程

本文介绍了波包动力学的基本理论和数值模拟方法,尤其是在飞秒激光与分子相互作用领域中的应用,探讨了飞秒激光引起的波包过程（包括波包的制备、波包的干涉）,以及利用调频脉冲、脉冲串和优化脉冲形状控制波包动力学的方案。     

超快电子衍射研究分子动力学（英文）

随着超快激光、超快X射线和超快电子束技术在近年的快速发展,通过泵浦探测的方法在超快的尺度观察原子运动正逐步成为可能.本综述将讨论如何利用超快电子衍射技术探测激光激发的分子动力学过程.此技术以电子束为探针,能以飞秒量级的时间分辨率和埃量级的空间分辨率追踪激光触发的原子运动.阐述超快电子衍射技术的基本原理和最新进展,同时介绍其在研究分子动力学方面的代表性工作.这项"桌面级"的技术和X射线自由电子激光大科学装置互补,预期将在化学反应动力学领域发挥重要作用.     

波包动力学-飞秒激光操纵波包过程

本文介绍了波包动力学的基本理论和数值模拟方法,尤其是在飞秒激光与分子相互作用领域中的应用,探讨了飞秒激光引起的波包过程（包括波包的制备、波包的干涉）,以及利用调频脉冲、脉冲串和优化脉冲形状控制波包动力学的方案。     

飞秒激光场中OCS分子的里德堡态激发

本文研究了800nm飞秒强激光场下OCS分子的里德堡态激发过程. 实验不仅观测到强激光场中的中性母体分子的里德堡态激发，而且观测到大量的中性里德堡态碎片. 我们测量了里德堡态激发产率随激光强度及椭偏率的变化，并与强场电离解离进行了比较. 分析表明，飞秒激光场下中性里德堡态碎片的产生与强场多次电离密切相关. 此外，我们还讨论了中性里德堡态碎片对激光椭偏率依赖的内在原因.     

多窗口可调谐电磁诱导透明研究

当两束激光以Λ-构型作用于三能级原子系统并满足双光子共振条件时，探测激光场吸收谱呈现电磁诱导透明(EIT)特征.若再加一个微波控制场作用于该三能级系统的两个低能级跃迁之间，会导致探测吸收特性明显变化，EIT窗口将发生劈裂.通过求解相应的密度矩阵方程，揭示了外加微波场作用下EIT窗口的变化规律，并给出了相应的缀饰态解释.研究结果表明，在适当的条件下, 电磁诱导透明呈现三重结构，而EIT窗口的频率位置取决于微波控制场的拉比频率及频率失谐量.因此通过改变微波控制场的参数可以实现多EIT窗口的频率调谐. 关键词： 电磁诱导透明 量子相干 频率调谐 多窗口EIT     

热辐射中存在偶极相互作用的原子量子态保真度研究

建立了两个两能级原子置于热辐射场环境中的模型,当计及原子偶极间的相互作用时,利用密度矩阵方法,得到两能级原子密度矩阵元随时间的演化规律.针对三种不同的初始状态,分析置于强热辐射场中原子量子态保真度.结果表明:两个原子初始处于不同量子叠加态,量子信息在传输过程中可能发生部分失真,也可能不失真.初始状态对量子信息失真的快慢程度有明显的影响.     

非对称自旋-轨道耦合系统的多体量子相干含时演化

本文以具有非对称性自旋相互作用的三体自旋系统为研究对象,重点研究了三体量子相干含时演化规律.采用精确量子对角化和基于量子主方程的数值模拟方法,讨论了三体量子系统中多种量子相干组分及其退相干.研究发现,量子相干组分的含时演化与整个系统的初态量子特性紧密相关.当初态为可分离纯态时,在较短时间内,非对称相互作用有利于增加多体量子相干度.这些量子相干度因受噪声影响而逐渐衰减.当初态为类Werner态时,量子相干度的分布满足加和性,即三体量子相干度等于所有两体量子相干度之和.自旋之间非对称相互作用和环境噪声都会引起三体量子相干度大于所有两体量子相干度之和.这些结论有助于多体量子资源的制备.     

强热辐射环境中两能级原子量子态保真度

两个两能级原子置于强热辐射场环境中，原子用泡利算符描述，环境用无穷的谐振子热库描述，运用密度矩阵方法，得到两能级原子密度矩阵元演化规律.针对三种不同的初始状态，分析置于热辐射场中原子量子态保真度.结果表明：当两个原子初始处于不同量子叠加态时，量子信息在传输过程中可能发生部分失真，也可能不失真. 关键词： 热辐射场 两能级原子 保真度 消相干