双能级系统中的光场驱动吸收特性和粒子布居调控

摘要：原子系统中的相干效应一直是当前科学研究的热点。本文在典型的双能级系统中引入光场激发能级之间粒子的相干跃迁，通过讨论光场开启后直到系统达到稳定的量子相干过程，分析系统从瞬态到达稳态的吸收特性和粒子布居特性，并进一步讨论通过改变光场强度对其特性进行的调控。     

SO2气体激光诱导色散荧光时间断层扫描研究

以纳秒Nd:YAG激光器的四倍频（266 nm）为激发源,利用门选通增强光学多通道光谱分析仪 (OMA),研究了SO2分子第一激发带粒子的荧光辐射与碰撞弛豫相结合的复杂退激发过程。通过对SO2分子第一激发带的激发及碰撞弛豫过程的时间断层扫描分析,可以将激光诱导色散荧光谱中以305.6 nm、337.2 nm为中心的荧光包络和以424.7 nm为中心的规则序列分别归属于B1B1、A1A2低振动能级和a3B1基振动能级到基电子态X1A1不同振动能级的荧光跃迁,由此可以确定大气污染气体SO2的诱导荧光的灵敏检测波长为425 nm;由规则序列的实验数据可以计算出SO2分子基电子态X1A1的对称振动和弯曲振动模式的基振动角频率分别为ω1= 1151.8±0.6 cm-1和ω2= 517.8±0.6 cm-1,两振动模式的非谐性常数分别为 = 8±0.6 cm-1和 = 9.2±0.6 cm-1。     

激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法，研究了532nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程。通过对所得色散荧光谱归属，确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子：CH3I+、CH3、CH2、CH、C、H、C+、C2+、I+、I2+；通过时间分辨光谱分析，讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理，归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为“共振多光子激发电离→CH3I+解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离”的物理过程。所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值。     

激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法,研究了532 nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程.通过对所得色散荧光谱归属,确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子:CH3I 、CH3、CH2、CH、C、H、C 、C2 、I 、I2 ;通过时间分辨光谱分析,讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理,归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为"共振多光子激发电→CH3I 解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离"的物理过程.所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值.     

NO分子A2Σ→X2Π双光子激光感生荧光光谱

以Nd∶YAG激光器抽运光学参变振荡器 /光学参变放大器做为激发源 ,得到了NO分子在 2 2 0～ 35 0nm波长范围内的双光子激光诱导荧光光谱 ,并将其归属于A2 Σ(ν′ =0 )→X2 Π(ν″ =1～ 8)跃迁 ,用最小二乘法拟合获得NO分子X2 Π态振动常量″ωe =(190 4 .7± 7.3)cm-1,″ωe ″xe =(14 .2± 1.2 )cm-1,″ωe″ye=- (0 .0 2 18± 0 .0 0 91)cm-1,及平衡位置的力常量k =(1.5 99± 0 .0 12 )× 10 3 N·m-1。计算了所得跃迁谱带的弗兰克康登因子及相对荧光强度 ,结果与实验观测值相符。这可为用激光诱导荧光光谱技术探测大气污染物NO分子提供理论及实验参考     

NO2分子里德堡态的光学-光学双共振多光子离化谱

采用光学-光学双共振多光子离化（Optical-optical double-resonant multiphoton ionization，简称OODR-MPI）技术详细研究了NO2分子里德堡态的能级结构。结果显示，用不同强度的激光作抽运光，尽管NO2分子的OODR-MPI谱均由规则的光谱序列组成，但NO2分子的离化通道存在很大区别，当抽运光强度较高时，NO2分子通过(3+1+1)双共振多光子过程离化；而当抽运光强度较低时，NO2分子通过(1+2+1)双共振多光子过程离化，两种离化机制的最终共振能级属于不同的里德堡态。     

脉冲红外激光诱发SiH4+CH4解离动力学研究

采用光学发射谱（ＯＥＳ）技术对脉冲ＴＥＡ ＣＯ₂激光诱发ＳｉＨ₄＋ＣＨ₄系统击穿产生的等离子体辐射进行了时间分辨的光谱测量。结果表明等离子体内分子的各碎片发光均在气体击穿时刻开始出现，但具有不同的时间特性，由此探讨了气体分子的分解过程。分析结果支持激光诱发ＳｉＨ₄＋ＣＨ₄等离子体内的主要离解通道为产生Ｓｉ，Ｃ原子通道的分解动力学机制的解释。据此观点讨论了气体分解碎片间的反应过程。实验与理论符合较好。 关键词：     

介质势垒放电(DBD)等离子体中NO荧光发射谱研究

利用介质阻挡放电 (DBD)等离子体技术对大气污染物NO分子进行了光谱研究 ,得到了低气压条件下放电等离子体在 2 1 0～ 2 80nm光谱范围内的荧光发射谱。该谱明显的表现为双峰结构 ,谱线均成对出现 ,强度分布符合Frank Condon原理 ,且最大峰值位置出现在 2 36nm处 ,将该组谱线归属为NO分子的A2 ΣA →X2 Π1 / 2 ,2 / 3 跃迁。荧光产生过程为 :基态NO分子与高能电子发生非弹性碰撞被激发至激发态A2 Σ 后自发跃迁回基态同时辐射出荧光。通过测量等离子体中NO分子和N2 分子 337nm谱线强度随时间的变化关系 ,初步证实了放电等离子体中存在的NO分子的分解机制为 :e NO→N O e,N NO→N2 O ,O NO→NO2 hν。     

SiH4激光等离子体内H谱线的线型研究

本工作利用光学多道分析仪(OMA Ⅲ)测量了脉冲TEA CO₂激光诱发的SiH₄等离子体内H Balmer系的H_α,H_σ和H_γ线的线型。结果表明,三条谱线的FWHM(半值全宽度)随跃迁上能级的主量子数的增加而增加,即△λ_1/2(H_α)<△λ_1/2(H_β)<△λ_1/2(H_γ)。通过对等离子体内各类加宽机制的讨论,得出等离子体内谱线的主要加宽机制为Stark加宽。由H_α线的实验线型与Stark加宽理论线型的拟合,得到等离子体的两个重要参量,平均电子密度N≈10¹⁷cm^-3,电子温度T≈40 000K。由H_β线的时间分辨测量得到等离子体的电子密度随时间的演变曲线。 关键词：     

脉冲电晕放电脱除NO化学反应动力学过程

采用非接触的色散荧光发射光谱和时间分辨光谱方法,在大气压条件下,对脉冲电晕放电脱除NO的化学反应动力学过程进行了实验研究.在该研究中,首先利用色散荧光发射光谱方法,得到纯NO气体脉冲电晕放电中各活性粒子的色散荧光谱,并对其进行归属,确定了各活性粒子的灵敏指纹跃迁谱线;在此基础上,通过测量NO气体放电过程中所产生的N ,O,N2及NO分子的灵敏指纹跃迁谱线的时间行为特性,研究脉冲电晕放电脱除NO的化学反应机理.实验结果表明:在脉冲电晕放电过程中,NO分子首先与高能电子发生非弹性电离碰撞,变成NO 离子,随后NO 离子发生解离反应,形成N 离子和O原子;N 离子在向阴极运动过程中与电子碰撞结合成激发态N原子,继而和其他激发态N原子结合成为激发态N2;而O原子则应与其它O原子结合成为O2.由此建立了大气压条件下纯NO气体脉冲电晕放电脱除NO的化学反应动力学模型.