具有不同共轭长度的D-π-A-π-D型低聚物的非线性光学性质

通过实验和理论方法研究了共轭长度依赖的芴酮基线型共轭低聚物的非线性光学性质. 首先,红外光谱和稳态吸收光谱测量表明：共轭单元的增加会增强碳-碳双键伸缩振动峰,并导致稳态吸收峰的红移. 同时,双光子荧光强度会随着激发光能量的增长而逐渐增强,在引入芴-亚乙烯基单元后,双光子荧光效率有了明显的升高. 进而利用完全态求和方法模拟低聚物的双光子吸收截面,得到的理论值与通过飞秒开孔Z-扫描技术获得的实验结果吻合得较好. 研究结果表明共轭体系的延展确实会对低聚物双光子吸收特性的提高起到重要的作用.     

一种新型双共轭链分子非线性光学性质的理论研究

对实验室合成的双共轭链分子1,4-二(4-二乙胺基苯乙烯基)-2-［4-(N-甲基-N-羟乙基)氨基-4′-硝基偶氮苯］-5-己烷氧基苯(BSBAB)及合成它的单共轭链分子的单光子和双光子吸收特性在从头计算的基础上利用密度泛函理论进行了研究.分子BSBAB的优化结构显示，组成该分子的横链和纵链除了保持各自的共轭面外，几近相互垂直.因此，分子BSBAB较好地继承了两个单共轭链分子的光学特性.计算结果表明，在低能量范围内，分子BSBAB具有三个双光子吸收峰，分别来自于两个单共轭链分子以及两者的耦合作用.从理论上证明了双共轭链分子BSBAB是一种具有宽带强双光子吸收的分子材料.理论结果和实验结果符合得较好.在HF水平上的响应函数方法进一步证实了有限态求和方法计算结果的可靠性.还给出了电荷转移态的电荷迁移过程. 关键词： 双光子吸收 双共轭链有机分子 非线性光学     

新型多共轭链有机分子双光子吸收特性的理论研究

在密度泛函理论水平上,利用解析响应函数方法研究了以（4-{2-［4-（2-吡啶-4-乙烯基）-苯基］-乙烯基}-苯基）-胺为基本结构单元的单支、双支和三支共轭链有机分子的单光子和双光子吸收特性.计算结果表明,这三种有机分子都具有较大的线性和非线性吸收强度.在紫外-可见光区域,它们的单光子吸收谱都存在两个峰,这与实验结果符合较好.在近红外区域,多共轭链有机分子呈现出宽达300 nm的宽带双光子吸收,单支、双支和三支分子的最大双光子吸收截面比约为1.0∶2.3∶4.0,其中三支分子具有最大的双光子吸收截面101.73×10^-48 cm⁴·s.从理论上进一步证实,增加分子的共轭链可有效提高分子的双光子吸收特性.同时还给出了电荷转移态的电荷迁移过程. 关键词： 双光子吸收 响应函数方法 多共轭链有机分子     

星型低聚物线性和非线性光学性质

利用稳态吸收和发射光谱、瞬态吸收光谱、双光子荧光和z扫描技术,系统地研究了一系列星型芴乙烯撑三聚茚低聚物(Tr-OFV_n,n=1～4)的光物理性质. 结果显示,芴乙烯撑单元的增加会导致吸收光谱和荧光谱的带边发生红移,同时也缩短了激发态物种的寿命. 伴随着π共轭长度的增加,三聚茚低聚物的双光子荧光效率和双光子吸收截面也逐渐增强. 基于态求和方法数值模拟了材料的双光子吸收截面,同实验值吻合较好.     

给体位置和数目对四苯基乙烯衍生物双光子吸收性质的影响

在杂化密度泛函水平上,利用响应函数方法,计算了一类四苯基乙烯衍生物的双光子吸收性质.考虑了四苯基乙烯上给电子基团的位置和数目对双光子吸收性质的影响.并且,根据实验者采用的分子,通过增加分子的平面性和共轭长度,以及增强给体强度,理论设计了三种分子结构,并计算了它们的双光子吸收性质.结果表明,给体位置和数目对双光子吸收性质有重要影响.位于分子末端的给体取代基能有效提高双光子吸收强度.随着给体数目的增加,双光子吸收波长发生红移.在四苯基乙烯的不同侧位上添加给体取代基对双光子吸收性质的影响有明显差异.与实验者采用的分子相比,理论设计的分子结构双光子吸收截面均明显增大.当三苯胺基代替四苯基乙烯基之后,双光子吸收峰发生较大红移,双光子吸收截面明显增大.     

共轭烯烃的共轭极化势

从共轭极化出发 ,以共轭极化过程的双极态静电能的平均值与非极态静电能的差值作为共轭极化势(CPP) .用共轭极化势与共轭烯烃紫外吸收最大波长的能量相关 ,用量子化学从头计算得到的前线轨道能量与其紫外吸收最大波长的能量进行相关 ,得到前者与后者相近的结果 .进一步以有效极化效应PEI(ef)来定量烷基极化效应对共轭烯烃双极态的稳定作用 ,并以CPP和PEI(ef)两个变量与共轭烯烃紫外吸收最大波长的能量相关 ,得到具有良好预测能力的定量方程 :ν =1.174 6 +5 .0 187CPP - 0 .4 32 0 4PEI(ef) ,R =0 .9995 ,s =0 .0 4 0 3,F =10 85 3.2 8,n =2 3研究结果还表明 ,依靠增加取代基数量的方法来降低紫外吸收能量不及增加共轭链的长度有效 .     

共轭聚合物单分子构象和能量转移特性研究

利用基于宽场显微光学系统的单分子散焦成像技术测量了不同构象poly[2,7-(9,9-dioctylfluorene)-alt-4,7-bis(thiophen-2-yl)benzo-2,1,3-thiadiazole](PFO-DBT)共轭聚合物单分子的光物理与动力学特性.通过分析共轭聚合物单分子的荧光轨迹和对应的发射偶极取向变化识别共轭聚合物单分子发光单元,发现延伸构象下的单分子呈现多发色团发光特性,而折叠构象下的单分子保持高效链间能量转移,呈现单个发色团发光特性.共轭聚合物单分子构象对能量转移效率的影响可用于研究基于共轭聚合物的光电器件和分子器件.     

压缩态光场在双光子吸收介质中的演化

采用生成函数方法,由光场密度算符主方程,求得光场压缩度s,二阶相干度g^(x)和光子统计分布的严格解析表达式,同时讨论它们随标度时间τ的演化。计算表明,在双光子吸收过程中,虽然压缩度s逐渐减弱,但相当长的时间内光场仍呈现压缩特性;该过程有利于呈现和增强光子反聚束效应和光子亚泊松分布特性;光子分布的振荡特征维持较短一段时间后很快消失。 关键词：     

共轭有机高聚物PPQ薄膜的双光子吸收

在 532 nm波长处测量了共轭高聚物 PPQ薄膜的三阶光学非线性参数 ,发现其较强的非线性 (双光子 )吸收系数β≈ 0 . 59cm/ MW。其非线性折射率系数 n2 ≈ 9. 5× 10 -10 esu,认为这是双光子激发的纯电子响应。并对材料的品质因素进行了评估。     

非线性光学 位相共轭、自聚焦等相关效应

O4372006054150阿秒和频相位共轭极化拍频的不对称色锁二阶相干控制=Asymmetric second-order color-locking coherent controlof phase-conjugated attosecond sum-frequency polarizationbeats[刊,中]/余孝军(西安交通大学电子科学与技术系.陕西,西安(710049)),葛浩…//光学学报.—2006,26(6).—953-960研究了级联三能级系统中孪生色锁随机光场的相位共轭阿秒和频极化拍频(ASPB)不对称新效应。从理论上分析了自关联单光子简并四波混频(DFWM)和双光子非简并四波混频(NDFWM)信号辐射场与物质间不对等效应、混合型太赫兹失谐振荡特性,…     

一种新型有机染料的宽带双光子吸收和光限幅特性的研究

研究了一种新型双共轭链有机染料分子的双光子吸收（TPA）及其光功率限幅特性，实验研究了该有机染料的双光子吸收谱和光功率限幅曲线. 结果证实在浓度为1×10^-2 mol/L的四氢呋喃（THF）溶液中，该有机染料在近红外区有宽达400nm的宽带非线性双光子吸收及光功率限幅特性. 它的双光子吸收谱存在三个峰，分别位于730，850和980nm，并且在850nm处有最大的TPA截面，为σ′₂＝25.9×10^-47　cm^{4·s 关键词： 宽带 双光子吸收 光限幅 双共轭链有机分子}     

以低聚(芴-亚乙烯基)为官能团的蒽基线型低聚物光学性质的实验和理论研究：π延展的作

通过实验和理论方法系统地研究了以低聚(芴-亚乙烯基)为官能团的蒽基线型低聚物(An-OFV_n (n=1～4)) 的光物理性质. 稳态光谱测量表明：芴-亚乙烯基单元的增加会导致吸收光谱的红移,并抑制低聚物间激基缔合物的形成. 量化计算表明：随着芴-亚乙烯基单元的增加,HOMO,LUMO能级及带隙逐渐趋于常量. 支臂上的电子云分布也逐渐增强,使得低聚物吸收光谱的形状逐步趋向于支臂本身吸收光谱的形状. 时间分辨荧光测试表明,当低聚物中芴-亚乙烯基单元的数目≥2后,激基缔合物的辐射寿命几乎是不变的. 在非线性光学测试中,双光子荧光产率和双光子吸收截面都会随着芴-亚乙烯基单元的增加逐渐增强,并于芴-亚乙烯基单元的数目为4时接近一个极值.     

以二乙烯硫/砜基为中心的新型电荷转移分子双光子吸收特性

理论研究分子结构与双光子吸收性质之间的关系对于指导实验者设计与合成功能分子材料具有重要意义. 在杂化密度泛函水平上, 利用响应函数方法, 计算了一类以二乙烯硫/砜基为中心的新型电荷转移分子的双光子吸收截面, 并在相同计算水平上, 与联苯乙烯类强双光子吸收分子做了比较; 以新型电荷转移分子为基础, 利用异构效应, 设计出了可以增强双光子吸收强度的分子结构. 研究表明, 在可应用波长范围内, 该系列分子表现出较强的双光子吸收响应, 与相似共轭长度的强双光子吸收分子具有相同量级的双光子吸收截面; 二乙烯硫/砜基在分子中心作为吸电子基团可以形成有效的电荷转移分子; 改变咔唑基的连接方式可以有效提高双光子吸收截面. 该研究为实验合成新型双光子吸收分子材料提供了理论依据.     

超短脉冲激光在DBASVP分子中传播时的双光子面积演化和光限幅效应

以一维不对称π共轭分子体系（DBASVP分子）为介质,在双光子共振条件下,从双光子面积定理和严格数值求解Maxwell-Bloch方程两方面出发,分别研究超短脉冲激光在该有机分子介质中的传播过程,从而探讨双光子面积的演化规律,并分析双光子面积定理的适用性.提出了一种数值模拟分子介质光限幅特性的理论方法.分子的电子结构和电偶极矩是基于密度泛函理论利用从头计算方法得到的.研究结果表明,基于慢变幅和慢变相近似以及单模场条件下的双光子面积定理不能很好地描述超短脉冲的双光子面积在该分子介质中的演化规律.基于双光子吸收的分子光限幅特性与分子介质的厚度有关. 关键词： 双光子吸收 光限幅效应 双光子面积定理 超短脉冲激光     

电磁感应双光子光透明及共振吸收增强

研究了相干场控制下的电磁感应双光子光透明。讨论了外加相干场对双光子吸收特性的影响 ,分析了电磁感应双光子光透明及共振吸收增强的物理机制。应用密度矩阵方法推导出相干场作用下双光子吸收上能级粒子数的二阶近似表达式 ,同时利用微扰法在原子缀饰态表象中推导出双光子跃迁速率的解析表达式。并讨论了系统中多普勒效应的影响。     

基于光参量放大相位共轭特性的图像修复与增强

非线性光学相位共轭技术可将经过散射介质后产生畸变的光学波前进行修复.本文基于光参量放大(OPA)过程的光学相位共轭(OPC)特性,进行了光学相位共轭图像修复和增强的实验研究.基于大能量532 nm皮秒抽运激光和大口径非线性光学晶体KTiOPO_4(KTP)(Ⅱ类相位匹配),对经过牛奶乳浊液后已无法识别的1064 nm近红外光学图像,进行相位共轭修复,修复后的图像分辨率达12线/mm,此外,结合OPA过程的光学增益特性,实现了超过17 dB的光学图像增强,为现有三波混频光学相位共轭修复畸变所获图像增益的最大值.在此基础上,峰值信噪比较修复之前有160%的提升.考虑到光参量过程所具有的波长可调谐特性,在实际应用中,可根据需要,选择与生物组织的光学治疗窗口相匹配的成像波长,从而保证更长的穿透深度,提升生物组织成像和医学无损检测的效果.     

铝镓氮薄膜双光子吸收效应

基于飞秒激发Z扫描实验技术,研究了氮化镓薄膜和不同铝掺杂含量的掺铝氮化镓(以下简称铝镓氮)薄膜的超快非线性光学响应特性。在开孔Z-scan测试中,纯Ga N晶体薄膜表现出典型的双光子吸收特性,双光子吸收系数为3.5 cm/GW,且随着激发光强的增大而逐渐减小。随后测试了不同铝掺杂含量的Al_xGa_(1-x)N薄膜的非线性吸收系数。结果表明,随着铝掺杂摩尔分数的提高(0,19%,32%,42%),非线性吸收系数逐渐减小(18,10,6,5.6 cm/GW)。结合半导体非线性吸收理论分析,Al_xGa_(1-x)N薄膜材料的非线性过程主要是双光子吸收主导非线性响应物理过程。实验结果与半导体双光子吸收过程Sheik-Bahae理论符合得很好。     

电磁感应双光子光透明有共振吸收增强

研究了相干场控制下的电磁感应双光子光透明。讨论了外加相干场对双光子吸收特性的影响,分析了电磁感应双光子光透明及共振吸收增强的物理机制。应用密度矩阵方法推导出相干场作用下双光子吸收上能粒子数的二阶近似表达式,同时利用微扰法在原子缀饰态表象中推导出双光子跃迁速率的解析表达式。并讨论了系统中多普勒效应的影响。     

多维树枝状有机分子的双光子吸收特性

利用响应理论方法,研究了新近合成的以二-(苯乙烯基)苯为主干的多分枝有机物的双光子吸收特性.结果表明这些多维有机分子显示了较好的双光子吸收特性,其中A-π-A型的有机分子具有较大的双光子吸收截面,进一步说明了到底是对称型的还是不对称型的有机分子具有大的双光子吸收截面还与分子的π中心有关.     

(E,E)-1,4-双{2''-[5''-(B,B-二甲基苯硼)-2-噻吩基]乙烯基}-苯分子双光子吸收特性的理论研究

在密度泛函水平上,利用响应函数方法,研究了分子的单光子和双光子吸收特性.计算出了该分子在低能量范围内的最大双光子吸收截面为6.47×10-47cm4s/photon,与实验符合的较好.研究结果表明该分子具有较强的双光子吸收特性,是较好的双光子吸收材料.