含时电离对飞秒脉冲激光在强双光子吸收介质中传播特性和光限幅行为的影响

以具有强双光子吸收特性的4,4′-二甲氨基二苯乙烯分子体系为研究对象,通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解Maxwell-Bloch方程,模拟了飞秒脉冲在该分子介质中的传播过程,研究了含时电离对双光子吸收过程和光限幅行为的影响.研究结果表明,光电离使介质与光场的非线性相互作用减弱,同时自发辐射降低, 随着入射电场的增强,光电离对主脉冲演化有明显的影响.光电离使介质的光限幅失效行为减弱.随着光电离截面增加,光限幅的动力学窗口变宽,表明了光电离有利于增强介质的光限幅效应.在不同的传播距离处,脉冲传播呈现 关键词： 含时电离 双光子吸收 光限幅效应 超短脉冲激光     

基于超快激光脉冲瞬态特征的非线性透射率

根据麦克斯韦方程,结合超快激光脉冲的瞬态特性,在忽略色散的影响下,推导并得出了三阶非线性各向同性系统中以光强表示的非线性吸收偏微分方程。以高斯脉冲激光为例,给出了该方程的一个近似解。基于该近似解的非线性透射率,不仅与脉冲激光的峰值强度、样品厚度以及介质的双光子吸收系数有关,而且还与描述脉冲主要特性的物理量——激光脉冲半峰全宽以及激发光的频率有关。数值拟合Rhodamine等物质的非线性透射率的实验曲线的结果显示,基于超短脉冲瞬态特性的非线性透射率得出的介质双光子吸收系数大于传统非线性透射率参考公式给出的相应结果,与双光子诱导荧光法的结果基本吻合。     

一种新型有机染料的宽带双光子吸收和光限幅特性的研究

研究了一种新型双共轭链有机染料分子的双光子吸收（TPA）及其光功率限幅特性，实验研究了该有机染料的双光子吸收谱和光功率限幅曲线. 结果证实在浓度为1×10^-2 mol/L的四氢呋喃（THF）溶液中，该有机染料在近红外区有宽达400nm的宽带非线性双光子吸收及光功率限幅特性. 它的双光子吸收谱存在三个峰，分别位于730，850和980nm，并且在850nm处有最大的TPA截面，为σ′₂＝25.9×10^-47　cm^{4·s 关键词： 宽带 双光子吸收 光限幅 双共轭链有机分子}     

一新型金属有机化合物在皮秒激光下的三阶非线性光学性质研究

利用皮秒激光光源,采用z扫描技术研究了一种新型金属有机化合物的三阶非线性光学性质以及光限幅特性.z扫描研究结果表明,这种化合物在1064 nm波长激光激发下的三阶非线性极化率χ(3)为3.8×１０-14 esu,并且存在双光子吸收.光限幅实验结果显示双光子吸收和非线性折射两种不同机制决定了该化合物的光限幅特性.     

啁啾飞秒激光脉冲形成的光纤光栅的Bragg反射特性

在800nm飞秒脉冲激光照射下光敏玻璃As₂S₃光纤具有双光子吸收 现象，当一束超短激光脉冲与另一束啁啾超短激光脉冲在As₂S₃光纤相遇时，干涉图案将 永久地记录一个空间啁啾光栅.研究了该光栅结构与入射超短脉冲激光脉冲参数的关系，数值计算表明该光栅具有较大的Bragg反射带宽. 关键词： 啁啾光纤光栅 飞秒激光脉冲 双光子吸收效应     

一种新型偶氮化合物的纳秒光限幅特性研究

研究了反式—4—{[p—(N,N—二羟乙基胺基)偶氮苯]乙烯基}吡啶在N,N—二甲基甲酰胺(DMF)中的光限幅性能。实验结果表明,该偶氮化合物的DMF溶液对波长为532nm,脉冲宽度为8ns的激光脉冲具有很强的光限幅特性。理论分析表明,光限幅效应主要起源于材料的双光子吸收。利用双光子吸收模型拟合光限幅实验数据得到材料的双光子吸收系数β=1.6×10-9cm/W。     

含时电离对分子动态双光子吸收截面的影响

通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解麦克斯韦-布洛赫方程,研究了含时电离对分子材料4,4'-二甲氨基二苯乙烯的动态双光子吸收截面的影响.研究结果表明,对周期量级的飞秒脉冲,介质发生的主要是一步共振双光子吸收,入射光强较高时出现双光子吸收饱和现象,入射光强小于双光子吸收饱和光强时介质的双光子吸收截面随入射光强的增大线性减小.在不同的传播距离处,分子的双光子吸收截面有较大的差别,因此,在对不f川的实验条件下测得的双光子吸收截而数值进行比较时,需要考虑样晶厚度对实验结果的影响.在同一传播距离处,随光电离截面取值的增人介质的双光子吸收截面减小.利用匕秒脉冲测量分子的双光子吸收截面时,通过数值模拟,讨论了已有解析结果的适用条件.     

静电场诱导的分子双光子吸收截面和光限幅性能的变化

采用时域有限差分法数值求解麦克斯韦-布洛赫方程,研究了当存在静电场时少周期脉冲激光在4,4'-二(二正丁胺基)二苯乙烯(BDBAS)分子介质中的传播过程,得到了分子的动态双光子吸收(TPA)截面并且展示了其光限幅行为. 由于静电场的存在打破了BDBAS分子的对称性,因此激光在传播过程中,其频谱同时出现了偶次谐波和奇次谐波. 随着静电场强度的增加,分子的动态TPA截面增大,同时光限幅效应更为明显.     

超短脉冲激光在有机分子材料中的动力学过程研究

利用从头计算方法，在密度泛函理论上，计算了分子的电子结构和电偶极矩.通过求解麦克斯韦-布洛赫方程，研究了超短脉冲激光与硝基苯胺分子材料的相互作用，着重分析了分子的固有偶极矩对脉冲激光波形、频谱成分以及分子能级占有率产生的影响.研究结果表明，慢变幅近似和旋波近似不能很好地描述超短脉冲在PNA分子介质中传播.分子的固有偶极矩进一步使脉冲传播背离面积定理，引起了脉冲更快地分裂.当脉冲激光在PNA分子介质中以电荷转移态的激发能共振传播时，脉冲激光频谱中明显地出现了二次谐波成分，显示了该分子具有较强的双光子吸收性质. 关键词： 超短脉冲激光 硝基苯胺分子 麦克斯韦-布洛赫方程     

氧化石墨烯-卟啉复合材料光限幅性能的理论研究

利用时域有限差分法数值求解速率-场强方程,研究了一系列共价连接的氧化石墨烯-卟啉复合材料在纳秒时域内的光限幅性质和双光子吸收. 计算结果表明,氧化石墨烯-卟啉复合分子与单独的卟啉分子相比展现出增强的光限幅效应,并且有着更大的双光子吸收截面.与之前得到的含重金属的卟啉分子具有更强非线性光学性质的结论不同,不含金属元素的卟啉分子与氧化石墨烯结合后展现出了更强的非线性光学性质. 理论计算的结果与实验测量符合较好. 此外,着重研究了介质的厚度和脉冲宽度对分子双光子吸收截面的影响. 结果表明,随着介质厚度的增加或者脉宽的变宽分子的动态双光子吸收截面增大.     

The theoretical studies on the two-photon absorption properties of symmetric 1,4-bis{2-[4-（2- aryl） phenyl] vinyl }- 2,5-bisdialkoxyb enzenes

On the level of the time-dependent hybrid density functional theory, the one- and two-photon absorption properties of a series of symmetric 4-bis 2-[4-(2-ary12) phenyl]vinyl-2,5-bisdialkoxybenzenes are studied respectively utilizing the analytic response theory and the few-state model methods. The calculated results show that the planarity of the geometrical structure plays a great role in enhancing the linear and nonlinear optical abilities of the molecule. However the effect of the length of the chain linked to the π-centre on the optical property is very little. For the investigated compounds, the A–π–A type charge-transfer molecules display more superior one- and two-photon absorption characteristics than the D–π–D type ones. Furthermore, the two-photon absorption results by use of few-state model are generally consistent with those by analytic response theory, demonstrating the reliability of the few-state model for evaluating the two-photon absorption cross section. The numerical simulations are in good agreement in tendency with the available experimental measurements.     

以二乙烯硫/砜基为中心的新型电荷转移分子双光子吸收特性

理论研究分子结构与双光子吸收性质之间的关系对于指导实验者设计与合成功能分子材料具有重要意义. 在杂化密度泛函水平上, 利用响应函数方法, 计算了一类以二乙烯硫/砜基为中心的新型电荷转移分子的双光子吸收截面, 并在相同计算水平上, 与联苯乙烯类强双光子吸收分子做了比较; 以新型电荷转移分子为基础, 利用异构效应, 设计出了可以增强双光子吸收强度的分子结构. 研究表明, 在可应用波长范围内, 该系列分子表现出较强的双光子吸收响应, 与相似共轭长度的强双光子吸收分子具有相同量级的双光子吸收截面; 二乙烯硫/砜基在分子中心作为吸电子基团可以形成有效的电荷转移分子; 改变咔唑基的连接方式可以有效提高双光子吸收截面. 该研究为实验合成新型双光子吸收分子材料提供了理论依据.     

双光子吸收材料用于高功率激光近场控制技术

 为了提高高功率激光光束质量和改善近场均匀性,在SILEX-Ⅰ超短脉冲激光装置的泵浦光系统上进行实验,研究了一种双光子吸收材料的光限幅特性及对激光近场的改善情况。利用泵浦光SAGA激光器输出的激光进行光限幅特性实验。结果表明:该材料具有明显的光功率限幅特性,且透过率较高,当入射光强小于0.60 GW/cm₂时,透过率大于90%。在SILEX-Ⅰ装置的泵浦光系统进行联机实验,研究了该材料对激光近场均匀性的改善。实验结果表明:经过材料后,激光近场均匀性和调制度有明显改善。     

Resonant propagation of femtosecond laser pulse in DBASVP molecule：one-dimensional asymmetric organic molecule

We have investigated the resonant propagation of femtosecond laser pulse in 4-trans-[p-（N, N-Di-n-butylamino）- p-stilbenyl vinyl] pyridine medium with permanent dipole moments. The electronic structures and parameters for the compound have been calculated by using density functional theory. In the optical regime, there is one charge-transfer state, and the molecule can thus be simplified as a two-level system. Both the one- and two-photon transitions occur between the ground and charge-transfer states. The numerical results show that the permanent dipole moments have an obvious effect on the propagation of the ultrashort pulse laser. The ideal self-induced transparency disappears for 2π pulse, and second harmonic spectral components occur significantly due to the two-photon absorption process. For the 6π pulse, continuum frequency generation is produced and a shorter duration pulse in time domain with 465 as is obtained.     

双光子吸收的Franz-Keldysh效应

从实验上证实Hg_0.695Cd_0.305Te 光电二极管空间电荷区中存在双光子吸收的Franz-Keldysh效应.利用一个皮秒Nd:YAG激光器抽运的光学参量产生器和差频产生器作为激发光源,测量了入射波长为λ₀=7.92μm的脉冲激光所激发的光响应随入射光强的变化关系.脉冲光响应峰值强度随入射光强的增大呈现二次幂函数增强趋势.采用等效RC电路模型将脉冲光伏信号峰值与入射光强相关联,得到空间电荷区中强电场下单光束 关键词： Franz-Keldysh效应 碲镉汞 双光子吸收 脉冲光伏信号     

Coherent control of non-resonant two-photon transition in molecular system

In this paper,we study theoretically and experimentally the coherent control of non-resonant two-photon transition in a molecular system (Perylene dissolved in chloroform solution) by shaping the femtosecond pulses with simple phase patterns (cosinusoidal and π phase step-function shape).The control efficiency of the two-photon transition probability is correlated with both the laser field and the molecular absorption bandwidth.Our results demonstrate that,the two-photon transition probability in a molecular system can be reduced but not completely eliminated by manipulating the laser field,and the control efficiency is minimal when the molecular absorption bandwidth is larger than twice the laser spectral bandwidth.     

分子动力学模拟方法在非线性光学中的应用

有机分子非线性光学材料在频率转换、电光调制和双光子吸收等方面具有重要的应用.介绍了近年来分子动力学模拟方法在有机分子非线性光学性质理论研究中的主要应用,包括电场极化效应、局域场因子、非线性极化率和双光子吸收等.此外,结合最新的科研工作,介绍了分子动力学模拟方法在溶剂效应和聚集效应研究中发挥的重要作用. 关键词： 分子动力学模拟 溶剂效应 聚集效应 双光子吸收