氢化钚与CO反应体系的耦合效应

氢化钚与CO反应体系有七个独立组分、四种元素和三个独立反应方程式,分别计算了CO(g)、CO2(g)和H2(g)在同时反应和单独反应中的平衡组成。计算表明：同时反应有耦合作用,低温有利于CO(g)的转化和Pu2O3(s)的生成。与单独反应相比,体系中有较多的Pu2O3(s)生成,其平衡组成也有较大差异。计算结果对钚的表面防腐有一定的参考价值。     

Cr/Ti掺杂石墨烯活化CO2分解的理论研究

为筛选更高效的CO2分解还原的催化材料,采用密度泛函理论中的B3LYP方法结合6-31G(d)基组,研究了Cr、Ti掺杂石墨烯对CO2分子的吸附与催化分解的机理.研究结果表明：CO2分子在Cr元素和Ti元素掺杂石墨烯表面的吸附为放热过程,吸附能分别为28.3kcal/mol和7.7kcal/mol,两种元素掺杂石墨烯催化CO2分子中C-O断裂的活化能分别为15.5kcal/mol和7.8kcal/mol,反应过程遵循插入-消除原理,计算结果为CO2还原的催化剂设计提供理论指导.     

Cr/Ti掺杂石墨烯活化CO_2分解的理论研究

为筛选更高效的CO2分解还原的催化材料,采用密度泛函理论中的B3LYP方法结合6-31G(d)基组,研究了Cr、Ti掺杂石墨烯对CO2分子的吸附与催化分解的机理.研究结果表明:CO2分子在Cr元素和Ti元素掺杂石墨烯表面的吸附为放热过程,吸附能分别为28.3 kcal/mol和7.7 kcal/mol,两种元素掺杂石墨烯催化CO2分子中C-O断裂的活化能分别为15.5 kcal/mol和7.8 kcal/mol,反应过程遵循插入-消除原理,计算结果为CO2还原的催化剂设计提供理论指导.     

C60Pt(CO)(Pph3)配合物的合成及氧化还原性能研究

采用配体取代法 ,即在惰性气氛下以C60 取代Pt(CO) 2 (Pph3 ) 2 中的CO及Pph3 ,合成了C60 Pt(CO)(Pph3 )富勒烯金属配合物 ,利用元素分析、红外光谱、紫外可见光谱、光电子能谱等手段对产物进行鉴定和表征 ,结果表明 ,C60 以σ-π配位方式与Pt形成了稳定的 η2 型C60 配合物 .由于该分子存在超共轭作用 ,分子内电子流动性大 ,因而该配合物可能具有良好的光电转化性能及催化性能 .氧化还原性能研究表明 ,C60 在与金属有机基团Pt(CO) (Pph3 )形成配合物后 ,其还原电位向负方向发生了移动     

铵态氮肥和尿素中植物营养元素含量比较分析

应用ICP-MS研究了(NH4)2SO4和CO(NH2)2肥料中植物营养元素的含量,以期为今后的氮肥肥效试验和农业生产提供基础数据.结果表明,(NH4)2SO4和CO(NH2)2肥料中含有多种植物必需元素,包括Mg,P,K,Ca,Mn,Ni,Cu,zn和Mo,含量达到μg·g-1级的有Mg,P,K,Ca,Mn和Fe;含量为ng·g-1级的有Ni,Cu,Zn和Mo,除了Mo以外,(NH4)2SO4中的其他元素的含量均显著高于尿素.(NH4)2SO4和CO(NH2)2肥料中有益元素有Na,Al,Si,Co和Se,其中Al和Co的含量(NH4)2 SO4显著高于CO(NH2)2; Si的含量CO(NH2)2显著高于(NH4)2SO4尿素未检测到Se和Fe.由于上述元素对于植物的生长发育有明显影响,所以在研究不同形态肥料差异和氮肥肥效时,应当全面分析影响因素.建议在做氮肥肥效试验时选择纯度高、杂质元素含量少的单一化合物肥料.     

藏药矾石化学成分与结构分析

采用X射线荧光(XRF)、等离子体发射光谱(ICP-OES)和X射线衍射(XRD)等方法对不同来源藏药矾石的化学成分和结构组成进行分析。XRF和ICP-OES分析表明,藏药矾石主要元素为Ca,O和C,还含有少量Mg,Al,Na,Si,K,Ag,Ba,Fe,Mn,S,Sr,Zn等元素。XRD结构分析表明,其体系中主要存在三方晶系(MgxCa1-x)CO3(空间群为R-3c)或三方晶系CaCO3(空间群为R-3c),此外还含有少量的斜方晶系CaCO3(空间群为Pmcn)和六方晶系SiO2(空间群为P3221)等物相。通过X射线荧光、等离子体发射光谱和X射线衍射等分析,获得了藏药矾石元素成分和结构组成数据,为其物质基础的揭示和质量标准的制定提供了科学依据。     

CO32-掺杂纳米羟基磷灰石晶体的合成与表征

CO32-掺杂是提高纳米羟基磷灰石(n-HA)生物活性的有效方法之一。以Ca(NO3)2·4H2O和Na3PO4·12H2O为主要原料,Na2CO3作为CO2-3来源,合成纳米碳羟基磷灰石(n-CHA)晶体。采用TEM,XRD,FTIR,RS对合成晶体形貌和结构进行表征。结果表明:合成的n-HA晶体长度约为60~80nm,宽度在20~30nm之间,形状为针状,具有良好的结晶度,与自然骨磷灰石形貌相似;n-CHA晶体随CO2-3掺入量的增加,结晶度降低;合成的n-CHA晶体的晶胞参数a值随着CO2-3加入量的增大不断收缩,但c值增大,参数比c/a值增大,符合B型取代(取代PO3-4)的晶胞参数变化规律。红外谱图中,872cm-1附近出现AB混合型取代(同时取代OH-,PO3-4)的CO2-3面外弯曲振动特征红外峰,同时CO2-3的不对称伸缩振动红外峰在1 454和1 420cm-1附近出现分裂峰,1 540cm-1附近出现弱CO2-3峰;1 122cm-1附近出现CO2-3对称伸缩振动拉曼峰,1 071cm-1附近出现CO2-3的B型替代特征拉曼峰,通过计算PO3-4,CO2-3,OH-拉曼峰的积分面积比PO3-4/CO2-3,OH-/CO23,PO3-4/OH-,表明CO2-3在替换时,先以B型为主,随着CO2-3掺入量的增加,发生A型替代(取代OH-)。实验结果表明,合成的磷灰石晶体为B型取代(取代PO3-4)为主的AB混合型取代的n-CHA。与人骨磷灰石晶体在形态、尺寸、晶体结构和生长方式上具有相似性,可称为类骨磷灰石。     

Cs_2CO_3共蒸阴极对有机电致发光器件性能的影响(英文)

研究了碳酸铯(Cs2CO3)掺杂8-羟基喹啉铝(Alq3)作为电子注入层对有机电致发光器件性能的影响。结果表明,与常用的Cs2CO3超薄层作电子注入层相比,Cs2CO3∶Alq3共蒸阴极对器件效率和亮度有很大提高,器件电流效率从3.1 cd/A(Cs2CO31 nm/Al)提高到6.5 cd/A(Cs2CO33%∶Alq3/Al)。器件性能的提高归因于Cs2CO3∶Alq3共蒸阴极比单层Cs2CO3阴极具有更好的电子注入能力和电子传输性能。薄膜形貌表明,共蒸阴极能有效降低Alq3表面粗糙度,有助于提高器件发光性能及寿命。     

氧燃烧方式下痕量元素形态转化的试验和模拟研究

结合热重试验及XRF测量,采用化学热平衡分析方法对煤中易挥发的有毒痕量元素砷、铬、锑和汞在不同燃烧方式下的化学形态及分布进行了研究。计算表明,在常规燃烧方式下,痕量元素在400-1800 K的温度范围内容易蒸发,生成气相单质或氧化物。富氧燃烧条件下,高浓度的CO2(g)以及碳颗粒温度的降低在一定程度上会抑制痕量元素的蒸发,同时CO2(g)也会抑制痕量元素向气相次氧化物及单质的转化。     

中性金-钒-氧团簇氧化一氧化碳研究

本文实验制备了中性AuVO_(2～4)团簇并研究了其与CO和O_2的反应.实验结果表明,团簇AuVO_4和AuVO_3与CO反应主要生成吸附产物,而团簇AuO_2可与O_2反应生成AuVO_4.密度泛函理论计算结果表明,团簇AuVO_4和AuVO_3可在较高温度条件下氧化CO生成CO_2,从而形成催化氧化循环:AuVO_4+CO■AuVO_3+CO_2,AuVO_3+CO■AuVO_2+CO_2,AuVO_2+O_2→AuVO_4.     

Pu(100)表面吸附CO2的密度泛函研究

采用广义梯度密度泛函理论的改进Perdew-Burke-Ernzerh方法结合周期性层晶模型,研究了CO₂分子在Pu（100）面上的吸附和解离.吸附能和几何构型的计算表明,CO₂以穴位C4O4构型吸附最为有利,吸附能为1.48 eV.布居分析和态密度分析表明,CO₂与Pu表面相互作用的本质主要是CO₂分子的杂化轨道2π_μ与Pu5f,Pu6d,Pu7s轨道通过强电子转移和弱重叠杂化的方式相互作用而生成了新的化学键.计算的CO₂→CO+O解离能垒为0.66 eV,解离吸附能为2.65 eV, 表明在一定热激活条件下CO₂分子倾向于发生解离性吸附.O₂,H₂,CO和CO₂在Pu （100）面吸附的比较分析表明,较低温度下的吸附强度顺序依次为O₂,CO,CO₂,H₂;较高温度下的吸附强度顺序依次为O₂,CO₂,CO,H₂. 关键词： 密度泛函理论 Pu （100） 2')" href="#">CO₂ 吸附和解离     

新型可调远红外激光光谱仪及CHF3和SO2的纯转动光谱

文章报道与英国剑桥大学合作建立的新型可调远红外激光光谱仪的技术特点和工作原理。该光谱仪利用二极管的非线性特性 ,将CO2 激光泵浦产生的远红外激光与微波进行混频 ,得到边带远红外激光辐射 ,调节微波频率来实现边带远红外激光的扫描。利用该谱仪观测了CHF3 振动基态J =34～ 33,K =0 ～15和SO2 基态的 194,16～ 183 ,15,382 ,3 6～ 373 ,3 5纯转动光谱 ,并对它们进行了标识。     

CO_2/二甲醚混合制冷剂跨临界制冷循环性能分析

本文通过理论计算对CO_2/DME混合制冷剂替代CO_2的跨临界制冷循环特性进行了分析,结果表明:CO_2/DME混合制冷剂的质量配比范围为90/10～100/0时,可实现混合制冷剂的直接充灌.在相同的工况下,CO_2/DME跨临界制冷循环的最优高压侧压力降低了3 MPa,制冷系数提高4.3%;过热度对循环性能的影响,纯质CO_2要大于混合工质CO_2/DME.     

开放式臭氧浓度升高对水稻叶片气体交换和荧光特性的影响

利用稻/麦O3-FACE(Ozone-free air controlled enrichment)平台,以武运粳21和两优培九两个耐性不同的水稻品种为材料,模拟研究了近地层大气臭氧浓度升高情形下对水稻叶片气体交换和荧光参数的影响。结果表明:高臭氧浓度降低了两个品种水稻叶片的净光合速率、气孔导度以及蒸腾速率,处理76天后,武运粳21的降幅分别为:21.7%,26.64%和24.74%,两优培九的降幅分别为:25.53%,30.31%和25.48%,而对两个品种胞间CO2浓度的影响不显著;水稻叶片荧光动力学参数F0(暗下初始荧光)、ETR(表观电子传递速率)和ФPSⅡ(PSⅡ实际光化学量子产量)呈下降趋势,NPQ(非光化学猝灭系数)逐渐上升,处理76天后武运粳21和两优培九分别上升了16.37%和11.77%。臭氧的影响有一定的累积效应,随着处理时间的延长,相关指标变化幅度增大。高臭氧浓度下水稻叶片胞间CO2浓度没有显著降低,推断臭氧导致的净光合速率的降低是由非气孔限制因素引起。结果表明,两优培九比武运粳21对臭氧响应敏感。     

In situ controlled promotion of catalyst surfaces via solid electrolytes: Ethylene oxidation on Rh and propylene oxidation on Pt

The kinetics of C₂H₄ oxidation on Rh and C₃H₆ oxidation on Pt were investigated on polycrystalline metal films interfaced with ZrO₂(8mol%Y₂O₃) solid electrolyte in galvanic cells of the type:

飞灰-硅酸锂吸收剂捕获CO_2的实验研究

以飞灰,碳酸锂为反应原料,通过高温固相反应,添加不同比例的碳酸钾,合成出一系列可在高温下吸收CO_2的飞灰-硅酸锂新型吸收剂。用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线粉末衍射仪(XRD)对材料的表面形貌和结构特征进行表征,并用热重分析仪(TG)研究了硅酸锂材料吸收CO_2的特性以及固定床来测试捕获CO_2的循环性能。实验结果表明,通过适量K元素的掺杂,飞灰-硅酸锂材料在吸收速率、容量和循环性能上都取得较好的效果,使综合利用飞灰合成硅酸锂材料捕获CO_2成为一种可行的方法。     

程序升温气化过程中氮的释放规律研究

采用 U 型管反应系统研究了不同煤种在程序升温条件下在四种气氛中反应时燃料氮的释放规律.研究发现热解时主要的含氮产物为 HCN,如果煤中含有较多的氧,即使在惰性气氛下也会释放出 NO.没有检测到 NH3 的生成,证实NH3 来源于 HCN 在焦表面的二次反应.N2O 仅在有氧气氛中气化时生成,说明氧气是 N2O 生成的必要条件.气化时的总固定氮 TFN 高于热解时,且气化剂中 O2 含量越高则总固定氮 TFN 越高.     

Imaging intramolecular coulomb repulsions in multiply charged anions

The properties of multiply charged anions are dominated by intramolecular Coulomb repulsion (ICR). Using photoelectron imaging, we show the effect of ICR on photoelectron angular distributions for a series of dianions, -O2C(CH2)_{n}CO_{2};{-} (D_{n};{2-}). The observed photoemission band of D_{n};{2-} was due to a perpendicular transition from the charged end group. However, photoemission intensities were observed to peak along the laser polarization for smaller n due to the strong ICR that forces electrons to be emitted along the molecular axis. This emission pattern weakens with increasing n and at D112- the angular distribution reverses back to peak at the perpendicular direction due to the reduced ICR.     

Adsorption of CO_2 on MgAl layered double hydroxides: Effect of intercalated anion and alkaline etching time

The adsorption of CO_2 on MgAl layered double hydroxides(MgAl-LDHs) based adsorbents has been an effective way to capture CO_2,however the adsorption capacity was hampered due to the pore structure and the dispersibility of adsorption active sites.To address the problem,we investigate the effect of intercalated anion and alkaline etching time on the structure,morphology and CO_2 uptake performances of MgAl-LDHs.MgAl-LDHs are synthesized by the onepot hydrothermal method,followed by alkaline etching of NaOH,and characterized by x-ray diffraction,N_2 adsorption,scanning electron microscopy and Fourier transform infrared spectroscopy.The CO_2 adsorption tests of the samples are performed on a thermogravimetric analyzer,and the adsorption data are fitted by the first-order,pseudo-second-order and Elovich models,respectively.The results demonstrate that among the three intercalated samples,MgAl(Cl) using chloride salts as precursors possesses the highest adsorption capacity of CO_2,owing to high crystallinity and porous structure,while MgAl(Ac) employing acetate salts as precursors displays the lowest CO_2 uptake because of poor crystallinity,disorderly stacked structure and unsatisfactory pore structure.With regard to alkaline etching,the surface of the treated MgAl(Cl) is partly corroded,thus the specific surface area and pore volume increase,which is conducive to the exposure of adsorption active sites.Correspondingly,the adsorption performance of the alkaline-etched adsorbents is significantly improved,and MgAl(Cl)-6 has the highest CO_2 uptake.With the alkaline etching time further increasing,the CO_2 adsorption capacity of MgAl(Cl)-9 sharply decreases,mainly due to the collapse of pore structure and the fragmentized sheet-structure.Hence,the CO_2 adsorption performance is greatly influenced by alkaline etching time,and appropriate alkaline etching time can facilitate the contact between CO_2 molecules and the adsorbent.     

Ce~(3+)在碱金属-碱土金属硼酸盐体系中的光谱特性

研究了Ce3+在碱金属-碱土金属硼酸盐体系LiCaBO3,LiSrBO3和LiBaBO3中的光谱特性,发现Ce3+在该体系中均呈现非对称的宽谱发射,对应的发射光谱主峰分别为428,436和440 nm;分别监测三个主发射峰,所得激发光谱主峰分别为364、369和370 nm。研究了电荷补偿剂Li+,Na+,K+对3种材料发射强度的影响,结果显示,材料的发射强度明显提高,其中以掺入Li+时效果最明显。