二氯亚砜分子三体解离研究（英文）

本文利用飞秒时间分辨的质谱技术,研究了二氯亚砜分子在235 nm泵浦下的超快光解过程.实验记录了母体离子产率随泵浦-探测延迟时间的变化趋势,测得235 nm泵浦下的初始激发态寿命为166 fs.需要注意的是,实验中不仅观察到了二氯亚砜分子逐步解离过程还观察到了协同解离过程.     

飞秒泵浦-探测实验数据分析

陈述了几种获取飞秒泵浦 探测实验数据中的光解动力学信息的解析物理模型 .其中单分量和双分量模型用来解释母体分子的单通道和双通道解离过程 ,另一个单分量模型用来解释碎片分子的解离或去激发过程 .所有模型都结合泵浦 探测实验数据予以解释     

紫外光解动力学DNCO+hv→D+NCO:两个竞争解离通道（英文）

本文利用D原子里德堡态时间飞行谱研究了DNCO分子在波长200～235 nm范围的光解动力学.实验测量了产物的平动能分布和空间角分布.在210～235 nm光解离下,观测到接近统计分布和各向同性的产物,该产物有可能来自从S_1势能面内转换到S_0势能面,然后在S_0势能面上解离.在更短的解离波长下,除了统计分布的产物,另外一种分布的产物出现在高平动能的地方,具有很高的各向异性,该产物来自从S_1势能面上的直接解离.相比较HNCO的解离结果,DNCO直接解离通道出现在更高的激发能量.通过对NCO产物内能态的归属,发现NCO产物主要是弯曲振动激发和适当的伸缩振动激发.     

飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响

利用含时波包法研究强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽、波长和场强对非绝热耦合NaI分子各态布居的影响.波包在势能面上做周期性运动,周期约为1 000 fs.延时为200 fs时,波包第一次到达交叉区域分裂成两部分.波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.泵浦波长为共振波长318 nm时,激发概率最大.泵浦波长增长,NaI分子的解离概率减小.泵浦场强增大,激发概率增大,但解离概率不变.探测激光波长和场强不影响NaI分子各态布居分布.调节激光场参数可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果为实验上实现分子的光控制过程提供参考.     

紫外光解动力学DNCO+hv→D+NCO: 两个竞争解离通道

本文利用D原子里德堡态时间飞行谱研究了DNCO分子在波长200∽235 nm范围的光解动力学. 实验测量了产物的平动能分布和空间角分布. 在210∽235 nm光解离下,观测到接近统计分布和各向同性的产物,该产物有可能来自从S₁势能面内转换到S₀势能面,然后在S₀势能面上解离. 在更短的解离波长下,除了统计分布的产物,另外一种分布的产物出现在高平动能的地方,具有很高的各向异性,该产物来自从S₁势能面上的直接解离. 相比较HNCO的解离结果,DNCO直接解离通道出现在更高的激发能量. 通过对NCO产物内能态的归属,发现NCO产物主要是弯曲振动激发和适当的伸缩振动激}.     

超短脉冲激光场中间二氯苯的激发态动力学

利用飞秒时间分辨的飞行时间质谱技术研究了间二氯苯的激发态动力学.间二氯苯分子吸收一个200 nm或者267 nm的光子被抽运到激发态,随后再吸收多个800 nm的光子被电离.实验获得了电离产生的离子质谱信号及其随抽运探测激光延迟时间的变化曲线.在200 nm时,分子被抽运到激发态(π,π*),可观察到三个相互竞争的解离通道的寿命:内转换到排斥态(n,σ*)或者(π,σ*)并发生快速解离,其寿命约(0.15±0.01)ps;内转换到基态的高振动态,能量在基态"热"振动态间弛豫的寿命约为(4.94±0.08)ps;系间窜越到相邻的三重态从而发生预解离过程,其寿命约为(110.09±4.33)ps.在267 nm时,分子被抽运到第一激发态的低振动态,可观察到一个长寿命(约(1.06±0.05)ns)的系间窜越过程.除此之外,在碎片离子信号中还观察到了激发态与基态的高振动态之间的内转换过程.     

OCS分子在207 nm的光解动力学研究:S(~1D_2)+CO(X~1∑~+)产物通道（英文）

利用直流时间切片离子成像技术对OCS分子在紫外波段207nm的光解产物S(~1D_2)进行了偏振实验研究.通过在两种不同的共振增强多光子电离中间态,~1F_3和~1P_1,以及四种不同的泵浦-探测激光偏振几何构型下探测了光碎片S(~1D_2)的角动量极化特性.使用分子坐标系极化模型和实验室坐标系各向异性模型提取和分析出对应产物CO(X~1∑~+)的角分布.观测到的总平动能释放谱表明解离过程存在三种解离通道,分别对应于低、中、高平动能解离通道.低、中平动能通道的来源与光解波长在较长波长下得到的双峰分布来源一致.高平动能通道是一种新的解离通道,它来自于单重排斥态A(2~1A')的直接解离.     

2-羟基吡啶S1态超快动力学

本文利用飞秒时间分辨的光电子成像技术研究了2-羟基吡啶分子在276.9∽250.0 nm波长范围的紫外光激发条件下S₁态的衰变动力学. 根据衰变动力学的泵浦波长相关性,提出了一种衰变机制. 在276.9 nm泵浦波长下,S₁态主要通过系间穿越到更低的三重态衰变. 在264.0 nm泵浦波长下,系间穿越到三重态和内转换到基态的通道同时存在. 在250.0 nm泵浦波长下,内转换到基态过程占据主导.     

使用时间切片离子速度成像技术研究CF_2Cl_2光解动力学（英文）

本文使用时间切片离子速度成像技术结合共振增强多光子电离技术研究了CF_2Cl_2分子在235 nm附近的光解动力学.通过测量CF_2Cl_2分子在235 nm附近单光子解离产生的氯原子影像,直接得到了解离产物的速度分布和角分布.激发态氯原子的速度分布包含高动能组分和低动能组分,分别对应~3Q_0电子态的直接解离和由于内转换引起的基态预解离.基态氯原子的速度分布也包含高动能组分和低动能组分,分别对应~3Q_0与~1Q_1电子态的预解离和由于内转换引起的基态预解离.自由基解离通道被确认,二次解离通道和三体解离通道被排除.     

2-甲基吡嗪分子激发态系间交叉过程的飞秒时间分辨光电子影像研究

飞秒时间分辨光电子影像技术和飞秒时间分辨质谱技术相结合,研究了2-甲基吡嗪分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用323 nm光作为泵浦光,把2-甲基吡嗪分子激发到第一激发态S_1,用400 nm光探测激发态演化过程.通过时间分辨质谱技术测得S_1态的寿命为98 ps.实验中,实时观察到了单重态S_1向三重态T_1的系间交叉过程.通过分析发现,跟吡嗪分子S_1态的动力学过程不同,2-甲基吡嗪分子激发到S_1态后,不仅S_1→T_1系间交叉过程是S_1态主要衰减通道,S_1→S_0内转换过程也是S_1态另一个主要衰减通道.发挥飞秒时间分辨光电子影像技术的优点,实验上得到不同泵浦-探测时间延迟的光电子角分布,从角分布信息结合光电子能谱信息,尝试观察2-甲基吡嗪分子的非绝热无场准直,但由于2-甲基吡嗪分子对称性比吡嗪分子更低,对称性更低分子准直现象的观察更有挑战性,在实验中未能观察到非绝热准直动力学.本工作为2-甲基吡嗪分子S_1态非绝热弛豫动力学提供了较清楚的物理图像.     

使用时间切片离子速度成像技术研究CF2Cl2光解动力学

本文使用时间切片离子速度成像技术结合共振增强多光子电离技术研究了CF₂Cl₂分子在235 nm附近的光解动力学. 通过测量CF₂Cl₂分子在235 nm附近单光子解离产生的氯原子影像,直接得到了解离产物的速度分布和角分布. 激发态氯原子的速度分布包含高动能组分和低动能组分,分别对应³Q₀电子态的直接解离和由于内转换引起的基态预解离. 基态氯原子的速度分布也包含高动能组分和低动能组分,分别对应³Q₀与¹Q₁电子态的预解离和由于内转换引起的基态预解离. 自由基解离通道被确认,二次解离通道和三体解离通道被排除.     

Three-body dissociation dynamics of the low-lying Rydberg states of H3 and D3

The dynamics of the three-body dissociative charge exchange of fast (12 keV) H+3 and D+3 with Cs have been studied using multiparticle translational spectroscopy. The observed partitioning of product momenta was found to be state-specific and yields insights into the nuclear motion during dissociation for the three lowest-lying 2s 2A'1, 2p 2A'2, and 3p 2E' metastable Rydberg states of H3 and the 2s 2A'1 and 2p 2A'2 states for D3. These results provide direct empirical information on the nonadiabatic couplings that govern the three-body dissociation of the lowest-lying Rydberg states of H3 and D3.     

Dissociation of Hadrons in Quark Matter Within a Finite-Temperature Field-Theory Approach on the Light Front

We present a relativistic three-body equation to investigate the properties of nucleons in hot and dense nuclear/quark matter. Within the light-front approach we utilize a zero-range interaction to study the three-body dynamics. The relativistic in-medium equation is derived within a systematic Dyson equation approach that includes the dominant medium effects due to Pauli blocking and self-energy corrections. We present the in-medium nucleon mass and calculate the dissociation of the three-body system.     

Enhancing high-order above-threshold dissociation of H2+ beams with few-cycle laser pulses

High-order (three-photon or more) above-threshold dissociation (ATD) of H(2)(+) has generally not been observed using 800 nm light. We demonstrate a strong enhancement of its probability using intense 7 fs laser pulses interacting with beams of H(2)(+), HD(+), and D(2)(+) ions. The mechanism invokes a dynamic control of the dissociation pathway. These measurements are supported by theory that additionally reveals, for the first time, an unexpectedly large contribution to ATD from highly excited electronic states.     

Scattering length scaling laws for ultracold three-body collisions

We present a simple and unifying picture that provides the energy and scattering length dependence for all inelastic three-body collision rates in the ultracold regime for three-body systems with short-range two-body interactions. Here, we present the scaling laws for vibrational relaxation, three-body recombination, and collision-induced dissociation for systems that support s-wave two-body collisions. These systems include three identical bosons, two identical bosons, and two identical fermions. Our approach reproduces all previous results, predicts several others, and gives the general form of the scaling laws in all cases.     

CH_3I~(2+)的二体、三体解离过程的理论研究

采用密度泛函和耦合簇理论从过渡态的观点对CH_3I~(2+)离子的解离过程进行了计算和分析.优化得到了CH_3I,CH_3I+和CH_3I~(2+)的稳定结构及解离过渡态的几何构型并给出了相应能量,计算的第一、二电离能与实验结果符合.基于母体离子、过渡态和解离碎片的几何结构和能量,对CH_3I~(2+)的两体解离过程和三体解离过程进行了详细分析和讨论.给出了二体、三体解离的可能解离通道,并分析了实验上观测到的解离碎片离子的产生机制.计算结果表明,三重和单重绝热势能面上的一些解离过程表现出明显的差异.     

Visualizing recurrently migrating hydrogen in acetylene dication by intense ultrashort laser pulses

We demonstrate the visualization of ultrafast hydrogen migration in deuterated acetylene dication (C2D2{2+}) by employing the pump-probe Coulomb explosion imaging with sub-10-fs intense laser pulses (9 fs, 0.13 PW/cm{2}, 800 nm). It is shown, from the temporal evolution of the momenta of the fragment ions produced by the three-body explosion, C2D2{3+}-->D{+} + C{+} + CD{+}, that the migration proceeds in a recurrent manner: the deuterium atom first shifts from one carbon site to the other in a short time scale (approximately 90 fs) and then migrates back to the original carbon site by 280 fs, in competition with the molecular dissociation.     

Observation of strong low-lying E1 strength in the two-neutron halo nucleus 11Li

An exclusive measurement has been made of the Coulomb dissociation of the two-neutron halo nucleus 11Li at 70 MeV/nucleon at RIKEN. Strong low-energy (soft) E1 excitation is observed, peaked at about Ex = 0.6 MeV with B(E1) = 1.42(18) e2fm2 for Erel < or = 3 MeV, which was largely missed in previous measurements. This excitation represents the strongest E1 transition ever observed at such low excitation energies. The spectrum is reproduced well by a three-body model with a strong two-neutron correlation, which is further supported by the E1 non-energy-weighted cluster sum rule.     

四氟化碳分子电离解离过程中的异构化动力学

采用离子动量成像谱仪研究了能量为1.0 ke V的电子束碰撞条件下CF₄分子的解离动力学.实验上，对解离离子的三维动量进行了成像测量，通过离子飞行时间关联谱识别了CF₄²⁺异构化生成F₂⁺分子的两个通道:F₂⁺+CF₂⁺与CF⁺+F₂⁺+F，得到了两个通道的离子动能及动能释放分布.对于其中的三体解离通道，我们进一步采用Dalitz图与Newton图等三体动力学分析方法对解离碎片的动量关联进行了分析.该通道以两个带电离子的背对背出射为主，中性的F原子作为旁观者只得到极小的反冲动量.     

One-dimensional Bose chemistry: effects of nonintegrability

Three-body collisions of ultracold identical Bose atoms under tight cylindrical confinement are analyzed. A Feshbach resonance in two-body collisions is described by a two-channel zero-range interaction. Elimination of the closed channel in the three-body problem reduces the interaction to a one-channel zero-range one with an energy-dependent strength. The related integrable Lieb-Liniger-McGuire (LLMG) model, with an energy-independent strength, forbids all chemical processes, such as three-atom association and diatom dissociation, as well as reflection in atom-diatom collisions. The resonant case is analyzed by a numerical solution of the Faddeev equations. The results demonstrate that as the internal symmetry of the LLMG model is lifted, reflection and chemical reactions become allowed and may be observed in experiments.