首页 | 本学科首页   官方微博 | 高级检索  
相似文献
 共查询到20条相似文献,搜索用时 15 毫秒
1.
H2O和CH4在气候变化过程中起着关键作用,实时在线测量H2O和CH4浓度一直都是国内外学者研究的热点问题之一。利用1.653 μm可调谐半导体激光器作光源,结合反射率为99.997 6%的两片高反射镜组成离轴腔增强吸收光谱装置,开展了H2O和CH4的高灵敏度测量研究。离轴腔增强系统的有效吸收光程通过吸收面积-浓度关系法来标定,吸收面积-浓度关系法的可行性首先通过已知光程的光学吸收池进行验证,确定有效后用于标定离轴腔增强系统的有效光程。结果表明,基长为21 cm的离轴腔增强系统的有效吸收光程达到了8 626.3 m。当谐振腔内压力为5.06 kPa时,利用7组不同浓度的CH4标准气体(0.2~1.4 μmol·mol-1)对系统进行了线性响应标定测试,得到了CH4吸收的积分面积与浓度拟合关系曲线。系统的稳定性、可实现的最小探测灵敏度等信息通过Allan方差进行分析,结果表明系统对探测CH4的最佳平均时间为100 s,最小可探测浓度极限为7.5 nmol·mol-1;系统对探测H2O的最佳平均时间为200 s,最小可探测浓度极限为55 μmol·mol-1。对提高系统测量精度的数据处理方法也进行了分析研究,结果表明相比于多次平均方法,Kalman滤波能显著的提高测量精度,而且缩短了系统的响应时间。最后,利用搭建的离轴腔增强实验系统结合Kalman滤波数据处理方法对实际大气中CH4和H2O浓度进行了连续两天的测量,CH4每天平均的浓度分别为2.1和2.08 μmol·mol-1,H2O每天平均的浓度分别为11 515.6和11 628.6 μmol·mol-1,由此可知建立的离轴腔增强吸收光谱装置能够用于大气CH4和H2O的测量,另外建立的系统也可用于相关工业领域的高灵敏度CH4和H2O监测。  相似文献   

2.
燃煤锅炉发电会产生大量的污染气体,本文基于可调谐激光吸收光谱技术,结合层析成像技术,对预混火焰的温度和浓度进行重建,通过这些参数来调节锅炉运行的工况,以此来减少污染气体的排放和提高能源利用率。经过谱线分析,文章选择在7148.8~7151cm-1附近选取2条适合高温重建H2O的吸收谱线(7149.058cm-1和7150.4716cm-1),通过采取自适应迭代算法、BP-神经网络算法和卷积神经网络算法,对不同的温度场和浓度场进行模拟重建。研究发现,卷积神经网络算法在重建精度和稳定性方面都优于其他两种算法。为了探究误差对于重建结果的影响,通过添加随机误差发现,误差对于卷积神经网络算法影响较小,温度和浓度重建精度高。为了验证卷积神经网络算法的可行性,文章选取了不同的燃烧工况进行了重建对比。研究表明,卷积神经网络算法重建图像趋于平缓,与实际燃烧情况更加符合,该研究也证明了卷积神经网络算法在燃烧场重建方面的优势和可行性。  相似文献   

3.
气体分子吸收谱线的光谱参数是影响吸收光谱测量精度的重要因素,分子光谱数据库中收录的光谱参数大都具有较大的不确定度,用以测量气体温度等参数时会产生较大的测量误差。为了获得可用于燃烧场诊断的H2O谱线的光谱参数,采用时分复用技术,在温度、压强和H2O组分浓度可控的环境中对1.4 μm附近的吸收光谱开展了研究。对7 185.60和7 454.45 cm-1两条H2O谱线的线强度、展宽系数及其温度指数等光谱参数进行测量,实验结果表明,两条谱线的线强度测量值与数据库中的值偏差分别小于2.61%和4.65%,不确定度都小于4%。  相似文献   

4.
将可调谐半导体激光吸收光谱技术应用于高温气体浓度在线检测,谱线参数的准确性非常重要。为利用红外波段进行燃烧生成H2O的浓度在线测量,需要实验校准H2O的谱线参数,尤其是Ar加宽系数,该系数对燃烧反应速率测量和机理验证至关重要。采用半导体激光器作为光源,结合实验室搭建的谱线参数测量系统,采集了1.39 μm波段附近H2O的4条吸收谱线信号,获得了谱线线强、自加宽系数和N2加宽系数,与HITRAN数据库和文献结果进行了对比,均吻合较好。首次系统地获得了该波段谱线的Ar加宽系数。在谱线参数确定基础上,获得了在反射激波高温条件下H2/O2/Ar燃烧生成H2O的浓度随时间的演变曲线,验证了相应燃烧动力学机理。结果为利用该波段进行含氢燃料燃烧过程H2O浓度测量及相关高温燃烧动力学研究提供了可靠的实验依据。  相似文献   

5.
本文测定了3Cu(IO3)2·2H2O球晶的电子吸收光谱,吸收峰位于9140cm-1和15250cm-1。首次观察到了高达6110cm-1的低对称晶场分裂。吸收曲线经Gauss分解可得到八个Gauss型吸收峰,分别位于8590,10690,10870,12190,13500,14510,15330和16500cm-1。测量其EPR谱可得g=2.141±0 关键词:  相似文献   

6.
研发能够精确、实时、原位获取热液甲烷数据的深海甲烷传感器对深海研究具有非常重要的意义。前期研制的两款深海甲烷光学成像干涉系统,均利用甲烷辐射光谱开展甲烷状态参数探测和反演。首先,以分子光谱辐射理论为基础,建立了分子辐射光谱与浓度、温度、压强的理论关系式,结合深海高压环境特点,建立了基于Lorentz线型的深海分子辐射模型,该模型为利用光谱法定量反演分子浓度、温度、压强等状态参数提供理论依据,同时为深海分子光谱仿真提供有力工具。接着,借助HITRAN分子光谱数据库提供的分子基本谱线参数,挑选出甲烷成像干涉系统的光源谱线。对比CH4分子与CO2, H2S, H2O等分子的特征吸收谱线,在5 990~6 150 cm-1波段范围内,CH4谱线强度比CO2, H2S, H2O等三种干扰分子的谱线强度约高2~3个数量级,且此波段内甲烷六条有效谱线分布均匀,谱线间距皆约为2~3 nm,非常适合采用光谱法进行分子状态参数探测,因此选择谱线干扰较弱、谱线分布均匀、谱线间距适中的甲烷六条谱线(1 640.37, 1 642.91, 1 645.56, 1 648.23, 1 650.96和1 653.72 nm)作为甲烷成像干涉探测系统的目标光源谱线。最后,基于深海分子辐射模型和HITRAN数据库的甲烷分子基本谱线参数,人工合成了甲烷任意浓度,任意温度和任意压强的辐射光谱数据,并分析了甲烷辐射光谱随浓度、温度和压强的变化特征。对于单一中心谱线,甲烷分子辐亮度随着浓度的升高而线性增大,随着温度的升高而非线性增大,随着压强的升高而非线性减小。对于全波段谱线,甲烷辐射光谱的全线宽随着浓度、温度的升高而变宽,随着压强的升高而变窄。建立的深海甲烷辐射光谱理论和仿真分析结果,可以为基于光谱法的海洋原位甲烷传感器的研制和数据反演提供数据支撑和理论依据。  相似文献   

7.
田园  孙友文  谢品华  刘诚  刘文清  刘建国  李昂  胡仁志  王薇  曾议 《物理学报》2015,64(7):70704-070704
CH4在大气中的浓度较低(~1.8 ppmv)且混合较为均匀, 不同区域浓度差较小, 其在大气中微量变化的精确观测对反演技术提出了很高要求. 基于高分辨率(0.02 cm-1)傅里叶变换直射太阳光谱, 研究一种高精度、大尺度的CH4浓度反演方法, 高灵敏地观测CH4在大气强背景下的浓度变化. 先利用先验参数实现测量光谱的准确建模, 再采用非线性最小二乘光谱拟合和非线性逐次迭代相结合的方法反演CH4的垂直柱浓度(vertical column density, VCD), 并以7885 cm-1 O2 吸收窗口为参考, 反演CH4的柱平均干空气混合比浓度(column-averaged dry air mixing ratios) XCH4. CH4 VCD和XCH4拟合误差均小于1%, 且绝大多数XCH4反演值均位于Total Carbon Column Observing Network (TCCON)规定的<0.5%区间内. 基于典型的日观测值, 研究了CH4浓度的日变化规律, CH4 VCD随时间变化而减少, XCH4的日变化量小于0.02 ppmv.  相似文献   

8.
Pu(100)表面吸附CO2的密度泛函研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
蒙大桥  罗文华  李赣  陈虎翅 《物理学报》2009,58(12):8224-8229
采用广义梯度密度泛函理论的改进Perdew-Burke-Ernzerh方法结合周期性层晶模型,研究了CO2分子在Pu(100)面上的吸附和解离.吸附能和几何构型的计算表明,CO2以穴位C4O4构型吸附最为有利,吸附能为1.48 eV.布居分析和态密度分析表明,CO2与Pu表面相互作用的本质主要是CO2分子的杂化轨道2πμ与Pu5f,Pu6d,Pu7s轨道通过强电子转移和弱重叠杂化的方式相互作用而生成了新的化学键.计算的CO2→CO+O解离能垒为0.66 eV,解离吸附能为2.65 eV, 表明在一定热激活条件下CO2分子倾向于发生解离性吸附.O2,H2,CO和CO2在Pu (100)面吸附的比较分析表明,较低温度下的吸附强度顺序依次为O2,CO,CO2,H2;较高温度下的吸附强度顺序依次为O2,CO2,CO,H2. 关键词: 密度泛函理论 Pu (100) 2')" href="#">CO2 吸附和解离  相似文献   

9.
对污水处理厂污泥空干基进行了低温热解实验,研究了N2、空气和CO2气氛下六种含硫气体(H2S、SO2、CH3SH、CS2、C2H6S2和COS)的释放特性,分析了其释放机理。结果表明:污泥低温热解时释放的含硫气体主要以H2S、SO2和CH3SH形态为主,同时伴有少量CS2、C2H6S2和COS生成。H2S、SO2和CH3SH生成机理以有机硫转化途径为主。FeS2与CH4的反应是CS2生成的可能途径,CH3SH的存在为C2H6S2的生成提供了条件。CO2促进了固态有机硫向气态硫的转化,O2促进了已生成的CH3SH的分解。  相似文献   

10.
大气水汽的吸收强度从微波区域到可见蓝光区域逐渐降低,然而在紫外波段的吸收却经常被人忽略。多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动光学遥感技术,可以同时反演气溶胶、多种痕量气体(如NO2,SO2,HCHO,HONO等)以及水汽,常用于区域大气立体分布及输送监测,具有成本低、时间分辨率高、稳定、可实时监测等特点。水汽是一种重要的温室气体,在紫外波段反演一些痕量气体时水汽的吸收经常不被考虑,可能对紫外波段痕量气体的反演造成影响,从而产生系统误差。介绍了基于MAX-DOAS对紫外波段大气水汽的反演,于2020年6月1日—9月24日在西安乾县进行观测,通过选取最优反演波段,并将反演结果与可见蓝光波段的水汽进行对比,证实了紫外波段存在水汽吸收,评估了紫外水汽的吸收对同波段痕量气体反演的影响。首先,根据不同拟合波段反演的水汽均方根误差(RMS)以及水汽和O4的吸收截面情况,选取紫外和可见蓝光波段水汽的最优反演波段分别为351~370和434~455 nm。其次,通过DOAS拟合得到紫外和可见蓝光波段O4和H2O的对流层差分斜柱浓度(DSCD), 分别将紫外和可见波段的O4 DSCD和H2O DSCD做相关性分析,两个波段O4 DSCD的相关系数r=0.85,H2O DSCD的相关系数r=0.80。为消除不同波段的辐射传输差异,将同波段的H2O DSCD和O4DSCD作比值,两个波段H2O DSCD/O4DSCD的相关系数r=0.89。紫外和可见蓝光波段H2O DSCD/O4DSCD的高相关系数表明,即使在相对沿海城市水汽浓度较低的西安市,在363 nm附近的紫外波段同样存在水汽吸收,这将会对采用DOAS技术在紫外波段反演其他痕量气体造成影响。最后,分别对可能受紫外波段水汽吸收影响的气体(O4,HONO和HCHO)进行DOAS反演误差评估,紫外波段水汽的吸收将使O4 DSCD,HONO DSCD以及HCHO DSCD在DOAS拟合过程中增加,分别对应于+1.16%,+8.55%和+9.04%的变化。  相似文献   

11.
CH4气体的精准检测对防止矿井瓦斯爆炸,确保安全生产至关重要。目前基于可调谐半导体激光吸收光谱技术(TDLAS)存在因温度变化导致气体浓度测量误差较大。探究了基于TDLAS的CH4气体检测系统与温度补偿方法,分析温度对CH4气体吸收谱线的影响,通过算法补偿模型消除环境温度对CH4气体检测的影响。依据TDLAS技术原理及相关理论,对系统发射单元、吸收池、信号接收单元、数据处理单元进行设计,搭建了基于TDLAS技术的CH4气体浓度检测系统,实验检测了不同环境温度(10~50 ℃)时0.04%CH4气体浓度,分析温度变化对CH4气体在波长为1.653 μm处吸收谱线强度和半宽度的影响。为消除温度对CH4气体检测的影响并提高补偿效果,采用粒子群优化算法(PSO)优化BP神经网络(BPNN)的最佳权值和阈值,建立CH4气体的PSO-BP温度补偿模型,克服了BP神经网络收敛速度慢、易陷入局部最优的缺点。结果表明:(1)基于TDLAS的CH4气体检测浓度随环境温度升高而下降,整个实验温度内相对误差范围为4.25%~12.13%,不同环境温度下CH4气体检测浓度与温度之间的关系可用一元三次多项式表示;(2)CH4气体的吸收强度和半宽度随着温度的升高而下降,与温度变化之间的关系为单调递减函数,温度对CH4气体吸收谱线强度的相对变化率大于吸收谱线半宽度的相对变化率,CH4气体吸收谱线的强度更容易受温度变化的影响;(3)BP神经网络和PSO-BP模型测试样本的绝对平均误差(MAE)分别为12.88%和1.81%,平均绝对百分比误差(MAPE)分别为2.3%和0.3%,均方根误差(RMSE)分别为15.96%和2.69%,相关系数R2分别为0.980 6和0.999 6。通过建立PSO-BP温度补偿模型,补偿效果大部分分布在±1.0%的误差范围内,MAE,MAPE,RMSE和R2等评价指标均大幅度提升,对提高TDLAS技术在矿井CH4的精准检测具有一定的参考意义。  相似文献   

12.
介绍了基于半导体激光器作光源的吸收光谱测温技术研究和开发集成的系统,利用H2O在1.4μm附近的吸收线对的线强比值来反演温度.介绍了该系统在实验室管式高温上的标定和开放炉管的测量验证,结果显示各设置温度下测量温度波动平均在50 K左右.之后在CH4/空气预混平焰炉上进行进一步验证,发现在吸收线7153.7 cm-1长波一侧出现了HITRAN08中未给出的几条H2O吸收和该吸收线重叠.HITEMP中在这些波长上有对应的吸收线给出,但对另一条选用的吸收7154.354 cm-1,给出的可对应吸收线中心频率和测量不一致.根据实验测量结果和HITRAN/HIlTEMP的对比,对选择吸收线对的位置和线强等参数继续采用实验室标定结果,并引入HlTEMP中给出的这些高温下表现出来的吸收线参数,在平焰炉不同当量比状态下做了测量对比.  相似文献   

13.
利用分布反馈式(DFB)二极管激光器为光源, 搭建了一套2 μm波段的离轴积分腔输出光谱装置. 利用高纯甲烷气体, 测量了腔镜反射率随腔内气体压力 变化的规律. 当腔内压力为3.59 kPa 时, 标定的镜面反射率为0.99865, 在此条件下, 基长55 cm 的离轴积分腔实现了407.4 m的吸收光程. 选取CO2 在4993.7431 cm-1处的吸收谱线对实际大气中的CO2浓度进行了测量, 探测限为0.53 ppmv (1σ), 利用小波去噪对光谱信号进行了去噪处理, 信噪比提高了80%, 探测限提高到0.29 ppmv(1σ). 利用搭建的装置在实验室内测量了从上午9时到中午12时实际大气中CO2的浓度, 并与H2O/CO2分析仪进行了同时观测与对比分析, 初步验证了测量装置的可靠性.  相似文献   

14.
采用沉降炉快速热解和管式炉慢速热解的方法制得两种煤焦,通过环境扫描电镜(ESEM)和X射线衍射仪(XRD)分别观察煤焦的形貌结构和测量煤焦的晶体化程度。使用热重在不同的CO2和H2O浓度的气氛条件下研究在CO2浓度和H2O浓度变化时热解条件对煤焦-CO2和煤焦-H2O气化的影响。结果显示对于实验用褐煤,快速热解和慢速热解条件生成的煤焦均以密实型结构焦为主。快速热解和慢速热解条件生成的煤焦的煤焦-CO2和煤焦-H2O气化过程均可以通过收缩核模型很好地拟合。煤焦-H2O反应和煤焦-CO2反应的反应位并不相同。  相似文献   

15.
原子层沉积的SnOx薄膜具有良好的均匀性和致密性,常被用于提升倒置平面结构钙钛矿太阳能电池的稳定性。而SnOx薄膜的特性对器件能量转换效率(Power conversion efficiency,PCE)有着重要影响。本文通过氧源(H2O、O3)调控SnOx薄膜的能级和导电性,提升器件PCE。结果表明,O3作为单一氧源的SnOx薄膜(记为O3-SnOx)具有较优的能级排列;而只有H2O作氧源的SnOx薄膜(记为H2O-SnOx)具有较高的电导率。而采用O3和H2O混合氧源制备的SnOx(记为MIX-SnOx),则兼顾了能级匹配和良好的导电性,有效提升器件的PCE,达到20.9%。不仅如此,得益于SnOx  相似文献   

16.
本文采用两步阳极氧化法在TiO2纳米环/管阵列表面负载Ag、Cu纳米粒子,与单金属修饰样品对比分析得到双金属对TiO2光电响应和电极/电解液界面性质的影响。同时,XPS、UV-Vis和U-t测试表明AgCu-TiO2光阳极金属抗氧化性强、可见光吸收好、光生电子寿命长,光电流密度达0.76 mA·cm-2,对应产氢速率376μL·h-1·cm-2。对AgCu-TiO2/H2O、Ag-TiO2/H2O和Cu-TiO2/H2O体系进行分子动力学模拟计算,双金属体系相对较宽的耗尽层可促进光生电子–空穴分离、转移。最终结合热力学、动力学分析得到双金属修饰TiO2光阳极的电子传输路径。  相似文献   

17.
孙友文  谢品华  徐晋  周海金  刘诚  王杨  刘文清  司福祺  曾议 《物理学报》2013,62(13):130703-130703
采用加权函数修正的差分光学吸收光谱技术(weighting function modified differential optical absorption spectroscopy, WFM-DOAS)测量环境大气中的CO2垂直柱浓度. 以直射太阳光测量光谱为例, 演示了WFM-DOAS算法的实现过程. 将环境大气分为50层, 借助辐射传输模拟软件SCIATRAN对各个测量光谱进行了模拟计算, 获得了最小二乘法拟合所需的目标气体CO2及干扰气体H2O、CH4 的柱权重函数和太阳归一化光谱常量. 采用WFM-DOAS方法对一整天的直射太阳光测量光谱进行了反演, 得到的反演误差均小于3%. 最后比较了两种不同DOAS算法对同一条测量光谱的反演结果, 验证了WFM-DOAS算法在红外被动气体遥感的优越性. 关键词: 环境污染监测 光学测量技术 红外光谱 温室气体  相似文献   

18.
为揭示O2/CO2燃烧过程中高浓度的CO对煤焦异相还原NO的影响,在1073 K温度下使用山西褐煤在卧式炉上进行了实验。分别对O2/CO2浓度比及CO浓度下NO的还原特性进行详细实验研究。研究结果表明:在O2/CO2气氛下,O2浓度为30%时具有较高的还原率;相同O2浓度下O2/CO2气氛较空气气氛NO还原率高,表明在CO存在的条件下,高浓度的CO2会促进NO的还原;当CO浓度从1.5%逐渐升高时,NO的还原率逐渐降低,到CO浓度为5%时,NO还原率比没有加入CO时还要低,而在空气气氛下CO浓度的变化对NO的还原率影响较小。  相似文献   

19.
SiC外延层表面化学态的研究   总被引:2,自引:0,他引:2       下载免费PDF全文
用高分辨X射线光电子能谱仪(XPS)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱仪研究了SiC外延层表面的组分结构. XPS宽扫描谱,红外掠反射吸收谱及红外镜面反射谱的解析结果说明SiC外延层表面是由Si—O—Si和Si—CH2—Si聚合体构成的非晶SiCxOy:H. SiC外延层表面的化学态结构为Si(CH2)4,SiO(CH2)3,SiO2(CH3)2,SiO3(CH3),Si—Si,游离H2O,缔合OH,Si—OH,O和O2. 根据化学态结构和元素电负性确定了化学态的各原子芯电子束缚能顺序,并与XPS窄扫描谱拟合结果相对比,建立了化学态与其束缚能的对应关系,进而用Si(CH2)4的实际C 1s束缚能值进行校正,确定了各化学态的束缚能. 结果发现,除了SiCxOy(x=1,2,3,4,x+y=4)的Si 2p束缚能彼此不同外,其C 1s和O 1s彼此也不相同,其中SiO2(CH3)2和SiO3(CH3)的C 1s束缚能与CHm和C—O中C 1s的相近,对此从化学态结构,元素电负性和邻位效应进行了解释. 关键词: SiC 化学态 XPS FTIR  相似文献   

20.
可调半导体激光光谱技术(TDLAS)可实现温度、组分浓度等多参数同时测量,具有体积小、响应速度快、环境适应性高等优点,逐渐成为燃烧流场诊断的主要手段之一。TDLAS光谱测量常采用直接吸收技术和波长调制技术,其中强度归一化的波长调制技术,适合存在振动、湍流等致光束偏转效应和强辐射本底等恶劣应用环境条件的燃气轮机流场参数测量。基于TDLAS技术,开展了1f归一化波长调制技术燃气轮机燃烧室温度、组分浓度参数测量方法研究和实验室验证工作,并在某燃气轮机单喷嘴台架进行了冷态、热态试验验证,实现了燃气轮机燃烧室沿气流方向温度及H2O、CH4浓度二维分布测量。采用1f归一化波长调制技术抑制台架振动、热辐射背景噪声,采用1 392,1 469和1 343 nm蝶形封装的DFB激光器,三支激光器的出光方式为时分复用,选取H2O的7 185.6,6 807.83和7 444.3 cm-1处的吸收线,两两组合使用,测量热态下一定范围内的温度和H2O浓度;采用1 654 nm蝶形封装的DFB激光器,选取CH4的6 046.96 cm-1处的吸收线进行冷态CH4浓度测量。实验室对测量系统可靠性进行验证,配置4%~6%范围内的CH4气体进行测量并与实际值对比,浓度测量最大相对偏差为3.72%;在高温炉中设定900~1 500 K范围内的温度台阶,充入纯水汽,计算不同设定温度和压力下的温度和浓度测量值,温度测量最大相对偏差3.07%,浓度测量最大相对偏差为-2.00%,验证了该测量系统的可靠性。台架燃气轮机实验中,集成了一套小型化测量仪器,设计多束激光收发一体的测量结构。实验采用两个电动位移台,搭载测量结构,每间隔5 mm逐点移动采样,对燃气轮机燃烧室300 mm×60 mm的燃烧区域进行测量,获取了若干工况下冷热态结果。通过双三次插值的方法绘制分辨率为0.5 mm的二维流场分布图,结果分别反映了测量区域范围内CH4和火焰分布的真实状态。为燃气轮机喷嘴燃料、空气掺混情况和燃烧特性研究提供了新的研究方法和技术手段。  相似文献   

设为首页 | 免责声明 | 关于勤云 | 加入收藏

Copyright©北京勤云科技发展有限公司  京ICP备09084417号