噪声免疫腔增强光外差分子饱和光谱线型的理论分析

噪声免疫腔增强光外差分子光谱(NICE-OHMS)作为世界上最灵敏的光谱技术可以被应用到痕量气体检测、频率标准、原子分子光谱以及超灵敏引力波测量等领域中,高精细度谐振腔吸收池的使用在增长激光与腔内物质相互作用路径的同时,极大的提高了腔内激光功率,这就会饱和低气压下的气态样品吸收线从而获得亚多普勒光谱结构,因此NICE-OHMS技术不仅具有高灵敏、还具有超高分辨的优点。该研究基于光与二能级分子相互作用的密度矩阵理论对NICE-OHMS技术中包含亚多普勒的多普勒展宽光谱线型进行了理论推导,获得了光谱线型的表达式,同时以该表达式对光谱线型进行了数值模拟,其中调制频率、饱和参量、频率调制系数分别设置为384 MHz,10和0.2。由模拟结果可见吸收光谱由两个边带的吸收信号构成,在包络上存在四个亚多普勒饱和结构;色散光谱由载频以及边带的色散三者决定,并在包络上存在五个亚多普勒饱和结构,获得了与已有实验一致的结果。最后重点分析了不同探测相位、不同饱和参量下的NICE-OHMS光谱线型尤其是亚多普勒结构的变化,由于饱和参量按照调制系数分配给载频和边带,因此虽然载频饱和参量很大,但NICE-OHMS吸收光谱幅度变化不大,主要是由于该光谱信号只与边带饱和参量有关,可以看出NICE-OHMS多普勒展宽信号具有饱和效应免疫的特性,与已有实验结果也符合较好。为更进一步的实验研究提供了必要的理论基础。     

基于NICE-OHMS技术进行大气压气样直接检测的理论分析

噪声免疫腔增强光外差分子光谱技术(NICE-OHMS)是目前世界上最灵敏的激光吸收光谱技术,其在低压环境中具有极高的探测灵敏度。然而当测量样品处于大气压时,NICE-OHMS系统的探测灵敏度会大幅下降。主要原因之一是大气压下获取最大NICE-OHMS信号幅度的条件与低气压下不同。通过对大气压NICE-OHMS理论进行分析,分析了影响信号幅度的参数,并通过数值模拟来寻找最佳的实验条件。本文着重讨论影响信号的主要参数包括光学腔腔长L,调制系数β,探测相位θ。其中,由于在NICE-OHMS中使用DeVoe-Brewer技术将调制频率ν_m锁定到Fabry-Parot(FP)腔的自由光谱区(FSR)。因此FP腔的腔长决定了ν_m,同时还作用于信号幅度S■。模拟结果显示,当腔长增大时,由于ν_m随之减小,载波和边带的光谱成分相互重叠部分增大,因此线型函数的幅度逐渐减小。而吸收信号幅度随着腔长的增加而逐渐增加,色散信号幅度先增大后减小,并且在腔长等于8 cm时达到最大值。调制系数β会影响频率调制后激光载波和边带的幅度大小,并且影响信号线型。随着腔长的增加,最大信号幅度对应的β值也随之增加。在相同腔长下,色散信号的最佳β值小于吸收信号,更容易使用电光调制器实现。最后分析了参数的可实现性,分析了不同种类激光器的频率调谐能力,压电陶瓷的扫描宽度等。以乙炔气体为例,大气压下NICE-OHMS的谱线半宽达到~3 GHz,而光谱覆盖范围大于10 GHz。分布反馈式半导体激光器(DFB)与外腔二极管激光器(ECDL)的频率调谐范围可以达到30 GHz以上,但是由于激光线宽宽,得到的PDH锁定性能欠佳。回音壁模式激光器(WGM)和掺饵光纤激光器(EDFL)线宽为百Hz量级,是目前高灵敏NICE-OHMS系统中常用的光源。但是WGM目前可以实现了5 GHz的激光频率调谐范围,而EDFL的外部电压可控制的调谐范围仅为3 GHz。使用精细度为55000的腔进行模拟,调制系数β=1,腔长大于8 cm时,可使用WGM激光器实现,腔长大于25 cm时,可以使用EDFL激光器实现。而对于在设计光学腔中常用的伸缩长度为25μm的PZT,随着腔长的增加,对应的腔模频移范围逐渐减小,在腔长为典型的40 cm时,扫描范围大于12 GHz。     

不同波长的激光器通过法布里-珀罗腔相对于铯原子谱线的锁定

采用共焦法布里珀罗腔(CFP)作为桥梁,可以实现不在原子、分子跃迁线附近的单频激光器相对于原子、分子跃迁线的锁定,从而可以有效地抑制激光频率的漂移。在实验中通过射频频率调制光谱技术结合饱和吸收光谱(SAS)将自制852nm光栅外腔反馈半导体激光器锁定到铯6S1/2Fg=4-6P3/2Fe=4、5交叉线上,通过Pound-Drever-Hall(PDH)射频边带技术将作为桥梁的共焦法布里珀罗腔锁定在852nm激光频率上。再通过PDH方法将830nm和908nm两台远离铯原子D2线的外腔半导体激光器同时锁定在作为桥梁的共焦法布里珀罗腔上,实现了830nm和908nm两台激光器相对于铯原子跃迁线的锁定。由锁定后的误差信号估算,20s内852nm激光器相对于铯原子Fg=4-Fe=4、5交叉线的频率起伏小于±540kHz,830nm、908nm激光器相对于共焦法布里珀罗腔的频率起伏分别小于±340kHz和±60kHz,共焦法布里珀罗腔相对于852nm激光的频率起伏小于±550kHz。     

激光二极管相对于铯饱和吸收D2线的无调制扰动三次谐波锁频

将频率调制加在声光调制器上 ,用三次谐波探测法获得了铯原子D2 线的三阶微分饱和光谱。采用这种激光器无调制扰动方案结合三次谐波锁频技术 ,实现了 85 2nm的分布布拉格反射器半导体激光器相对于 6S1/2 F =4- 6P3 /2 F′ =5超精细跃线的频率锁定。由锁定后的频率误差信号估算 ,10s内激光频率起伏小于± 35 0kHz ,相对频率稳定度约 1× 10 -9。这种无调制扰动方案可以消除一般的饱和吸收稳频方法中由于直接对激光器进行频率调制而带来的额外频率噪声 ;三次谐波锁频技术的应用 ,还可有效地降低铯原子饱和吸收谱中剩余多普勒背景的影响     

腔外多普勒频率调制激光稳频方法的研究

利用腔外气体吸收池内的SF_6分子饱和吸收线作为参考频率,并通过振动腔外反射镜使进入吸收池的激光的频率受到多普勒调制,实现了对CO_2激光10P(16)和10P(18)支线频率的闭环锁定,最大频率漂移约为7kHz.该法得到的稳频激光输出不仅无寄生频率调制和幅度调制,并且可将激光频率锁定在独立的分子吸收线中心.     

双重频率锁定的腔衰荡吸收光谱技术及信号处理

针对传统腔衰荡光谱技术浓度获取率低,提出基于双重锁定的连续波腔衰荡吸收光谱技术.通过波长调制一次谐波信号将激光器的频率锁定到C_2H_2吸收线上,同时使用PDH锁频技术将衰荡腔锁定到激光器上,从而避免了测量过程中激光器的频率漂移和腔长的抖动,使测量结果更加精确;并且,由于双重锁定,单次衰荡事件的发生率,也就是浓度信息的获取率只受衰荡时间以及重新锁定时间限制,在本试验系统中采集速率可以达到30 k Hz,可以实现对气体浓度的快速测量.为了提高信噪比,采用Kalman滤波技术,对浓度信息进行实时处理,有效抑制了噪声,根据阿伦方差分析,探测灵敏度可以达到4×10~(-9)cm~(-1)(2 s平均).     

基于DSP技术的外腔半导体激光器自动稳频系统

实现了一种基于数字信号处理(DSP)技术的外腔半导体激光器的自动稳频装置。该自动稳频装置以铷原子的饱和吸收谱线作为频率参考,采用调制解调技术得到稳频所需的鉴频信号。激光自动稳频装置通过模数转换器以固定的速率不间断地采集饱和吸收信号和鉴频信号,由DSP芯片对采集到的数字信号进行处理和分析。DSP芯片利用通用输入输出端口控制调制信号的开关状态,通过数模转换器控制激光频率扫描以及输出数字反馈。利用所述的激光稳频技术不仅实现了外腔半导体激光器自动稳频,而且能够实时评估激光器的锁定情况,在激光器失锁后及时重新锁定,提高了激光器的长期运行能力。最后,将使用自动稳频技术的激光器应用于空间冷原子钟原理样机地面实验中,该稳频激光可以满足相关科学实验的需求。     

激光器频率稳定性的分析优化

在相干光通信中,激光器的频率稳定性是相当重要的,压缩光源的频率噪声不仅可以降低通信的误码率,而且能够增大系统的安全传输距离,以此提高通信质量。而且在其它领域低频率噪声光源也应用广泛。将正弦调制信号加载到激光器电流调制端口进行波长调制,以乙炔气体的吸收线作为频率参考将激光器频率锁定在乙炔吸收线上,利用单光子波长调制技术实现对DFB激光器的频率锁定。     

采用铯原子偏振光谱对894.6nm外腔式半导体激光器稳频的实验研究

通过铯原子D_1线超精细跃迁能级的偏振光谱获得鉴频曲线,利用电子伺服系统将鉴频曲线反馈到894.6nm外腔式半导体激光器的压电陶瓷上进行锁定。由于偏振光谱技术不需要对激光器进行调制,因此不会带来额外的噪声。激光器自由运转400s内频率起伏为2.35 MHz,采用偏振光谱锁定激光器后400s内频率起伏为0.95 MHz,有效抑制了激光器的频率起伏。     

用于互组跃迁谱测量的窄线宽激光系统

采用Pound-Drerer-Hall稳频技术将689 nm激光锁定在高精细度超稳极低膨胀系数材料腔上,实现用于探测锶原子互组跃迁谱的窄线宽激光.利用光腔衰荡光谱技术,测量了不同阶次多横模情况下腔的精细度,并在理论上分析了平凹型Fabry-Perot腔的损耗与多横模阶次的关系.考虑了光开关延时及探测器响应时间在测量中的影响,对腔衰荡时间的实验测量值进行了修正.利用光纤飞秒光频梳测量了激光器的频率漂移,测出窄线宽激光频率稳定度的秒稳优于2.8×10-13.利用窄线宽激光在锶原子束上观测到具有高信噪比的窄线宽原子跃迁谱线,实验测得谱线的线宽为55 kHz,该窄线宽原子谱线可应用于锶原子二级冷却激光绝对频率的精确测量及锶原子互组跃迁谱的四种同位素位移测量.     

声光偏频亚多普勒光谱无调制激光频率锁定

将激光器锁定到合适的参考频率标准上 ,可以有效地改善激光器的频率稳定性。采用两个声光调制器(AOM) ,使铯原子D2 线饱和吸收光谱分别发生Ω±Δ绝对频移 ;通过改变射频压控振荡器 (RFVCO)的Vf 端口直流电压调节相对频移间隔Δ ,当相对频率间隔选择合适时两信号相减得到了类色散型鉴频曲线。实验中实现了85 2nm光栅外腔半导体激光器相对于铯原子D2 线6S1/2 F =4 6P3 /2 F′ =5超精细跃迁线 (中心频率ν0 )的无调制偏频锁定 (锁定后中心频率ν0 +Ω ,偏频量为Ω)。由闭环锁定后的误差信号估计 ,5 0s内典型的频率起伏小于± 2 70kHz ,较相同时间段内激光器自由运转时的频率起伏 14MHz有显著的改善。该方法可避免对激光器直接进行频率调制的常规饱和吸收锁频方案所引入的额外频率噪声和强度噪声。     

腔增强吸收光谱技术在大气环境研究中的应用进展

大气污染是全球性环境问题,针对大气环境污染物检测技术的发展对大气环境研究至关重要。光谱分析方法因其具有特异性选择、高精度、高时间分辨等优势,已被广泛应用于大气污染物检测领域。腔增强吸收光谱(CEAS)技术由腔衰荡光谱(CRDS)技术发展而来,是通过测量透过高精细度谐振腔的光强获得分子吸收信息的高灵敏度探测技术。该技术自提出至今二十余年来,因为成本低、操作简单、灵敏度高、适应性强等优势,成为大气环境研究中痕量气体检测的重要手段。介绍了基于相干和非相干光源的两种CEAS技术原理和基本装置构成,其中,采用LED作为光源的非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS),因其成本更低且能够检测几十纳米带宽的光谱范围,在大气研究领域中应用更加广泛。综述了国内外应用CEAS技术针对大气环境中氮氧化物(NO₂,NO₃,N₂O₅,HONO)、挥发性有机物（甲醛,乙二醛,甲基乙二醛,甲烷,乙烯）、卤素单质(I₂,Br₂)、含卤素化物(OIO,IO,BrO)、臭氧(O₃)及气溶胶等污染物的检测工作。同时,从光源、检测器、光腔结构改进、仪器检测灵敏度优化等多个方面对已有工作进行了全面的归纳总结,重点阐述了其在实验室条件下的检测能力,以及实际大气环境下应用的表现。最后从CEAS技术的系统优化和未来应用趋势方面做出了一定的展望。     

Generation of stable and tunable optical frequency linked to a radio frequency by use of a high finesse cavity and its application in absorption spectroscopy

The laser frequency could be linked to an radio frequency through an external cavity by the combination of Pound-Drever-Hall and Devoe-Brewer locking techniques. A stable and tunable optical frequency at wavelength of 1.5 μm obtained by a cavity with high finesse of 96000 and a fiber laser has been demonstrated, calibrated by a commercial optical frequency comb. The locking performances have been analyzed by in-loop and out-loop noises, indicating that the absolute frequency instability could be down to 50 kHz over 1 s and keep to less than 110 kHz over 2.5 h. Then, the application of this stabilized laser to the direct absorption spectroscopy has been performed. With the help of balanced detection, the detection sensitivity, in terms of optical density, can reach to 9.4×10^-6.     

基于扫描激光的腔增强吸收光谱研究

介绍了一种建立在半导体激光扫描基础上的腔增强吸收光谱技术。简要介绍了从衰荡吸收光谱技术向腔增强吸收光谱的发展及腔增强吸收光谱的实验装置,实验证明能够将 DFB 型半导体激光与高精密光学谐振腔相结合,用简单的实验装置进行高灵敏、高分辨直接吸收光谱测量。实验中,激光器的输出波长用一台波长计精确测量,当激光器的输出频率与某一腔模的频率共振时,激光被耦合到一个用两块高反射率平凹透镜(在 1.572μm 附近,R~0.994)组成的 34cm 长的高精密光学谐振腔,通过测量激光透过谐振腔后的光强,得到了二氧化碳分子在6358.654cm-1附近的吸收光谱,探测灵敏度达到了 1.2×10-5cm-1。     

利用传输腔技术实现镱原子光钟光晶格场的频率稳定

为了获得高稳定度和高精确度的原子光晶格钟,光晶格场的频率必须得到锁定,线宽必须控制到特定水平用来消除交流斯塔克频移.本文提出利用传输腔技术来实现对镱原子光钟的光晶格场的频率锁定和抑制频率长期漂移的锁定方案.首先,将一个殷钢材料的传输腔锁定在基于调制转移谱技术锁定的780 nm激光场上,再将759 nm的光晶格光场锁定在传输腔上.实验结果表明,光晶格光场的线宽可以锁定和控制在1 MHz以下.光晶格光场与锁定于氢钟的光梳拍频结果显示,光晶格光场的长期频率稳定度优于3.6×10~(-10),可以确保实现镱原子光钟的不确定度进入10~(-17).     

适用于ppb量级NO_2检测的低功率蓝光二极管光声技术研究

在405 nm处基于低功率蓝光二极管光声技术探测ppb量级NO_2浓度系统,获取了NO_2有效吸收截面,探讨了水蒸气等气体的测量干扰,通过频率扫描拟合得到了1.35 kHz的谐振频率.采用内部抛光的铝制圆柱空腔作为光声谐振腔(内径为8 mm,长为120 mm),系统优化了腔体、窗片和电源等影响因素,分析了降低本底噪声、提高信噪比的方法,噪声信号可降至0.02μV.设计了两级缓冲结构,显著抑制了流量噪声的影响,提高了系统的稳定性.系统的标定梯度曲线经过线性拟合后的斜率为0.016μV/ppb, R~2为0.998,在60 s平均时间下,系统NO_2探测限为3.67 ppb(3σ).为了证实系统的测量结果,将其与二极管激光腔衰荡光谱系统同步对比测量大气NO_2浓度,二者线性拟合后的斜率为0.94±0.009,截距为1.89±0.18,相关系数为0.87,一致性较好.实验结果表明,该系统实现了ppb量级NO_2浓度的低成本在线探测,可用于NO_2浓度外场的实时检测.