改性硅藻土负载亚铁氰化铜复合物的制备及其对Cs+的吸附性能

采用水热法、以氯化铝为铝源对硅藻土(De)进行改性,通过浸渍法将亚铁氰化铜(KCu HCF)纳米颗粒负载于改性De表面,制备出γ-Al OOH/De-KCu HCF和γ-Al₂O₃/De-KCu HCF两种复合吸附剂,对所制备的吸附剂进行了表征,并研究了其对Cs⁺的吸附性能。结果表明,所制备吸附剂具有优异的Cs⁺吸附性能,γ-Al OOH/De-KCu HCF和γ-Al₂O₃/De-KCu HCF最高吸附容量分别可达75.44、84.02 mg·g^-1,γ-Al₂O₃/De-KCu HCF对模拟卤水中Cs⁺的吸附率高达97.55%;以3 mol·L^-1NH₄NO₃为脱附剂,经3级连续脱附后,γ-Al₂O₃/De-KCu HCF的Cs⁺脱附率...     

CeO2/γ-Al2O3复合材料制备及其光催化性能研究

以Ce(NO₃)₃·6H₂O及Al(NO₃)₃·9H₂O为原料,NH₄HCO₃为造孔剂,以沉淀法制备了具有介孔结构的CeO₂/γ-Al₂O₃光催化材料。研究了不同NH₄∶Al及Ce∶Al摩尔比等条件下制备CeO₂/γ-Al₂O₃样品的光催化性能。结果表明,所制备CeO₂/γ-Al₂O₃复合材料具有优异的光催化性能,最佳NH₄∶Al及Ce∶Al摩尔比分别为1及0.2,该条件下制备的样品BET比表面积为94.4642 m²·g^-1,孔径为5.8565 nm,对亚甲基蓝(MB)的光催化降解率可达93.59%,动力学常数k为0.0218 m...     

高比表面积Cr2O3-α-AlF3催化剂的制备和应用

采用炭硬模板法制备了高比表面积Cr₂O₃-α-AIF₃催化剂.该催化剂的合成过程主要包括三步:（1）将一定浓度的蔗糖溶液浸渍到Cr₂O₃-γ-Al₂O₃中,然后经过热处理,使得蔗糖分解为炭;（2）将含炭的Cr₂O₃-γ-Al₂O₃固体在400℃用HF气体进行完全氟化;（3）在高温下利用燃烧法除去炭硬模板.对所制备的催化剂进行了X射线衍射（XRD）,氮气吸脱附曲线,氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）,透射电镜（TEM）,扫描电镜（SEM）和X射线能量散射（EDX）技术表征.结果表明,氟化过程对Cr₂O₃-α-AIF₃催化剂比表面积有重要影响,在最佳实验条件下,能够得到比表面积为115 m²·g^-1的催化剂.此催化剂对催化裂解二氟乙烷（HFC-152a）制备氟乙烯（VF）的催化活性明显高于直接氟化制备的Cr₂O₃-α-AIF₃催化剂,这是因为高比表面积的Cr₂O₃-α-AIF₃催化剂具有较大的酸量.     

Ni/Mn3O4/NiMn2O4@RGO空心微球负极的制备及其储钠性能

采用溶剂热法制备前驱体,后经350 °C热处理,首次合成了空心结构的NiMn₂O₄微球以及不同含量氧化石墨烯包覆的Ni/Mn₃O₄/NiMn₂O₄@RGO复合材料. 电化学性能测试表明,复合负极材料中,含25wt%还原氧化石墨烯的材料储钠性能最佳,其在50 mA·g^-1电流密度下,100次循环后放电比容量保持在187.8 mAh·g^-1,且800 mA·g^-1电流密度下的可逆容量高达149.9 mAh·g^-1,明显优于NiMn₂O₄及其他石墨烯基复合材料. 研究指出,复合材料性能的提升得益于空心微球和还原的氧化石墨烯构成的特殊结构,一方面缩短了电子/离子传输距离,缓解了体积效应,另一方面高导电网络有效增强了活性物质利用率.     

富含光诱导氧空位Bi12O17Br2的制备及其高效光催化固氮性能

采用一步水热法制备了Bi₁₂O₁₇Br₂光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29 m²·g^-1。Bi₁₂O₁₇Br₂的禁带宽度为2.42 eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi₁₂O₁₇Br₂表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi₁₂O₁₇Br₂光催化剂上的氨生成速率为337.6μmol·g^-1·h^-1。在可见光的驱动下,Bi₁₂O₁₇Br₂光催化剂能够实现氮气与水反应生成氨的过程。     

Ni-Pt/γ-Al2O3催化剂用于甲基环己烷催化脱氢的研究

采用自制的比表面积为349 m²/g的纳米膜γ-Al₂O₃为载体,用等体积浸渍法制备了Ni-Pt/γ-Al₂O₃催化剂,采用比表面积测定、X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等手段对所制备的催化剂进行了表征。利用微型连续管式反应器与气相色谱联用装置,考察了Ni-Pt/γ-Al₂O₃催化剂对甲基环己烷(MCH)气相脱氢的催化性能。结果表明,使用20%Ni-0.5%Pt/γ-Al₂O₃催化剂,在反应温度350℃,混合进样体积空速252 h^-1条件下,甲苯转化率达到96.99%,选择性接近100%。     

Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂的制备及其CO甲烷化性能研究

采用等体积浸渍法制备了Ni-Fe/γ-Al₂O₃双金属催化剂和Ni/γ-Al₂O₃、Fe/γ-Al₂O₃单金属催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化催化活性,采用XRD、N₂物理吸附、H₂-TPR、H₂-TPD和TPSR等手段对催化剂进行表征。结果表明,Ni-Fe/γ-Al₂O₃双金属催化剂中Ni、Fe之间产生了明显的相互作用,还原后催化剂中形成Ni-Fe合金,对氢气吸附量显著增加。在CO体积分数为0.5%、空速5000h^-1、常压的反应条件下,Ni-Fe/γ-Al₂O₃双金属催化剂表现出高的甲烷化活性,220℃时将CO完全转化为甲烷。     

介孔γ-Al2O3微球的高效制备及负载Pd催化剂的性能

多孔γ-Al₂O₃由于具有高比表面积、 强吸附性和良好的热稳定性而被广泛用作载体材料. 但其存在制备方法复杂、 能耗高、 纯度低及环境污染等问题, 因此开发高效制备高纯度多孔γ-Al₂O₃的合成方法具有重要的研究价值. 本文利用醇铝水解缩合反应, 在常温常压下一步合成出具有高比表面积、 高孔体积、 高纯度的介孔纳米片状γ-Al₂O₃微球, 研究了醇铝水解缩合反应过程中添加剂用量、 反应温度和后处理烘干温度等条件对γ-Al₂O₃孔道结构及形貌的影响. 并采用浸渍法进一步制备出贵金属Pd高度分散的负载型介孔Pd/γ-Al₂O₃微球催化材料, 其在硝基苯加氢和苯甲醇氧化反应中均表现出优异的催化性能. 由于丰富的介孔孔道结构和高度分散的负载贵金属Pd, 介孔Pd/γ-Al₂O₃微球在反应30 min后就达到了93.78%的硝基苯转化率和98.58%的苯胺选择性, 比商用的纳米颗粒型Pd/γ-Al₂O₃分别提高了15.55%和17.58%, 且循环使用后其催化性能基本保持不变. 在苯甲醇氧化反应中, 介孔Pd/γ-Al₂O₃微球的苯甲醇转化率较对比样提高了26.39%且长时间保持不变. 本工作为开发高性能多孔γ-Al₂O₃负载型催化材料提供新的思路.     

利用NaAlCl4/ZSM-5@γ-Al2O3空心微球核壳复盐催化剂提高歧化效率

采用水热合成法制备ZSM-5@γ-Al₂O₃空心微球载体,再使用浸渍法将复盐NaAlCl₄负载在空心微球表面,将不同浸渍时间下的载体进行对比,结合温度变化,综合研究不同NaAlCl₄负载比例(4%、8%、12%、16%)下催化剂的催化效率,通过一系列表征辅助,结果表明在浸渍时间为2 h,反应温度200℃时,复盐负载比例为8%,催化剂用量0.7 g的情况下催化性能最好,为73.80%。     

富氢气氛下CO选择性氧化催化剂Pt/γ-Al2O3中添加钴的作用

研究了Pt/γ-Al₂O₃催化剂上添加Co对降低Pt负载量的效应,同时通过XRD,CO-TPD,H₂-TPR和FTIR等手段对Co助催的Pt/γ-Al₂O₃催化剂进行了表征,藉此探讨了Co的改性作用.实验结果表明,在Pt/γ-Al₂O₃催化剂中添加Co可显著降低Pt的用量和改善低温活性.在Pt负载量为w_Pt=0.01,Co添加量为w_Co=0.015～0.03时,在ψ_O2/ψ_CO=1.0和120℃的较低温度下,CO转化率和O₂选择性分别高达99%和47%以上.在Pt/γ-Al₂O₃催化剂中添加的Co以不完全还原的CoO_x形态存在,不仅可以提供活泼氧与CO反应生成CO₂,而且影响Pt的电子性能,使之较难还原.Co的引入还削弱了CO在Pt上的吸附,使CO线式吸附物种消失,同时使碳酸氢盐和甲酸盐吸附物种增加.随温度升高,Co/Pt/γ-Al₂O₃催化剂上碳酸氢盐物种消失并转化成CO₂.     

模板法合成NiO@Co3O4空心多孔小球及其储电性能的研究

空心结构在能量转化和储存等重要应用方面,展现出了巨大的潜力. 为了进一步提高性能,根据物质的组成和结构,合理设计出更复杂的空心结构材料是非常必要的,但目前仍然存在相当大的挑战. 本文报导了一种以硅小球作为模板的高效方法,合成了新型的NiO@Co₃O₄空心多孔小球,其比表面积可达219.68 m²·g^-1. NiO@Co₃O₄空心多孔小球的高比表面积有利于增强离子的扩散和提高活性物质的利用效率,并可防止纳米颗粒团聚. 测试结果表明,在5 mV·s^-1的扫描速度下,所制备的NiO@Co₃O₄空心多孔小球的比电容值达1140.9 F·g^-1,同时具有良好的循环稳定性,显示出该材料在超级电容器领域有较好的应用前景.     

Mn3O4/石墨烯复合材料的制备与电化学性能研究

本文以氧化石墨烯（GO）溶液为氧化剂,采用水热法使GO直接氧化Mn(Ac)₂制备Mn₃O₄/石墨烯复合材料,并通过在制备过程中加入氨水提高了复合材料中GO的还原程度与Mn₃O₄颗粒的分散性. 制得的Mn₃O₄/石墨烯复合材料表现出优异的电化学性能. 在0.5 A·g^-1的电流密度下复合材料质量比容量可达到850 mAh·g^-1,0.5 A·g^-1时充放电循环测试200周容量保持率为99%.     

六棱柱状多晶γ-Al2O3的制备、表征及其形成机制研究

以AlCl₃·6H₂O为前驱物,在氨水介质中用水热法制备了具有新颖形貌特征的六棱柱状多晶γ-Al₂O₃颗粒。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)及N₂物理吸脱附等方法对所制备的γ-Al₂O₃颗粒进行了表征,并对其形貌形成机制进行了分析。结果表明,铝前驱物在氨水介质中通过水热处理后,经焙烧可以形成形貌规整的六棱柱状γ-Al₂O₃颗粒,其边长与长度分别约为0.3 μm和2.5 μm。TEM图片显示,六棱柱颗粒是由尺寸在10 nm左右的粒子聚集而成,因而具有多晶γ相特征。所制备的γ-Al₂O₃材料具有发达的孔隙结构,比表面积为274 cm²/g,孔容为0.51 cm³/g,孔径集中分布在5.5 nm周围。研究发现,γ-Al₂O₃六棱柱形貌的形成机制与AlOOH二次粒子在NH₄⁺正电荷作用下发生的最稳态排列形式具有密切的关联。     

AlON尖晶石微结构的固体NMR研究

γ-Al₂O₃为低温型晶体,是尖晶石型结构,n(O)∶n(Al³⁺)为1∶2,在氧化气氛下升温至950～1000℃时,则向α-Al₂O₃转变.α-Al₂O₃中氧原子呈六方密堆积,Al³⁺离子仅占据氧八面体空隙.     

介孔CuO/γ-Al2O3催化剂的 制备及其在合成气制二甲醚反应中的应用

以三嵌段共聚物F₁₂₇为模板剂,以异丙醇铝、硝酸铜为原料,采用溶剂挥发自组装法制备具有介孔结构的CuO/γ-Al₂O₃复合催化剂.通过XRD、SEM-EDS、H₂-TPR、N₂-吸附脱附、TEM等技术对该催化剂的结构进行了表征.实验结果表明,通过溶剂挥发自组装法制备的催化剂CuO/γ-Al₂O₃具有有序的介孔结构,并且具有较大的比表面积以及均一的介孔结构,并且Cu元素均匀地分布在γ-Al₂O₃的表面.将该复合催化剂用于合成气直接制备二甲醚的反应,在空速1 500 h^-1、温度320 ℃、压力5 MPa的条件下,CO转化率最高达到68.8%、DME选择性达到59.0%.连续反应50 h后,CO转化率从68.8%降低至59.5%,DME选择性基本保持不变,催化剂部分失活的原因是由于铜元素部分发生了聚集.     

γ-Al2O3对SCR脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2的改性研究

采用溶胶凝胶法制备了不同γ-Al₂O₃含量的钛铝复合载体,以此为载体采用浸渍法负载V₂O₅和WO₃制备了一系列催化剂。采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、程序升温还原(H₂-TPR)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术对催化剂表面形态进行分析,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH₃-SCR)的反应条件下,对催化剂的脱硝反应活性和SO₂抗中毒进行考察。结果发现,TiO₂和γ-Al₂O₃之间的协同作用使得V₂O₅-WO₃/TiO₂-γ-Al₂O₃催化剂的脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,表现出了良好的热稳定性和抗SO₂毒化能力,特别是V₂O₅-WO₃/TiO₂-15% γ-Al₂O₃在310~460 ℃,NO的转化率均在80%以上,反应窗口最宽。各种表征结果表明,TiO₂-γ-Al₂O₃复合载体中γ-Al₂O₃高度分散在TiO₂上,复合载体具有较大的比表面积,同时具有较强的还原能力。     

NOx在担载CeO2的纳米ZrO2上的吸附研究

通过反相微乳液法制备了纳米级高比表面积ZrO₂粉体材料,用TEM,XRD和氮气吸附BET比表面积等手段对其进行了表征,研究了Ce(NO₃)₃溶液浸渍的ZrO₂粉体对氮氧化物的吸附活性.实验结果表明,5%Ce/ZrO₂样品室温时可吸附NO_x的最大值为34.5mg;100℃时为17.5mg;200℃时可达9.5mg.对比表明,同样条件下微乳液法制备的ZrO₂对NO_x的最大吸附量是一般沉淀法制备的ZrO₂样品的2.5倍.纳米级ZrO₂的特殊孔结构可能是导致微乳液法制备的ZrO₂样品吸附量较高的主要原因.     

多孔纳米CoFe2O4的制备及其对高氯酸铵的热分解催化性能

采用胶晶模板法制备出具有三维多孔结构的纳米CoFe₂O₄。利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱仪、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和N₂吸附-脱附对样品的晶型和形貌结构等进行表征,采用差示扫描量热法(DSC)对比研究多孔纳米CoFe₂O₄和球形纳米CoFe₂O₄对高氯酸铵(AP)的热分解性能的影响,并考察这两种催化剂对AP催化热分解的动力学参数。结果显示,制备出的多孔纳米CoFe₂O₄样品具有典型的尖晶石结构,孔径约200 nm;比表面积明显高于40 nm球形CoFe₂O₄,达到55.646 m²·g^-1。DSC测试结果表明：多孔纳米CoFe₂O₄的加入促进了AP的热分解,最高使AP的高温分解峰温降低91.46℃,能量释放最高达1120.88 J·g^-1,是纯AP分解放热量的2.3倍;多孔纳米CoFe₂O₄具有较高的比表面积,能提高催化反应的接触面积,使AP的高温分解峰温度更低,反应活化能较小,从而表现出比球形纳米CoFe₂O₄更高的催化活性。此外,对多孔纳米CoFe₂O₄催化AP的热分解机理进行初步探索,纳米多孔催化剂对气态中间产物的作用促进了AP的热分解。     

Methane conversion under cold plasma over Pd-containing ionic liquids immobilized on γ-Al2O3

Pd-containing ionic liquid（IL） 1-hexyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate（C₆MIMBF₄） immobilized on 7-Al₂O₃（Pd-IL/γ-Al₂O₃） was prepared and characterized by Fourier transform infrared spectroscopy（FTIR）,scanning electron microscopy（SEM） and Brunauer-Emmett-Teller （BET） analysis.The influences of C₆MIMBF₄ loading and Pd on methane conversion to C₂ hydrocarbons under cold plasma were investigated.FTIR and SEM analyses indicated that C₆MIMBF₄ had been successfully immobilized on 7-Al₂O₃ and the C₆MIMBF₄ showed excellent stability under cold plasma.The results of BET and methane conversion showed that with the increase in immobilization amount of C₆MIMBF₄ ontoγ-Al₂O₃,the specific surface area and pore volume of IL/γ-Al₂O₃ decreased,while the selectivity and yield of C₂ hydrocarbons increased.The selectivity of C₂ hydrocarbons was 94.6%when the loading of C₆MIMBF₄ was 40%,and the percentage of C₂H₄ in C₂ hydrocarbons was as high as 64%when using Pd-IL/γ-Al₂O₃ as a catalyst with no conventional thermal reduction treatment. Optical emission spectra（OES） from the cold plasma reactor during methane conversion were also studied.The results indicated that the intensity of the C₂,CH,H,and C active species from methane and hydrogen decomposition increased when IL/γ-Al₂O₃ or Pd-IL/γ-Al₂O₃ was introduced into the plasma system.Based on the analyses of the gas product and OES spectra,it can be concluded that the surface catalyzed reactions between plasma and ionic liquid were very important for the reduction of Pd²⁺ and the formation of C₂H₄.     

水热法制备Bi2O3纳米片及其电化学性能的研究

以Bi(NO₃)₃和氨水为原料、水溶性淀粉为分散剂, 采用水热法制备了Bi₂O₃纳米片, 用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微技术(SEM)和氮气吸附-脱附等对材料进行了表征. 结果表明Bi₂O₃纳米片厚度分布比较窄, 比表面积达到9.26 m²/g. 同时, 采用循环伏安法和充放电仪测试了Bi₂O₃纳米片的电化学性能, 结果显示其具有一定的电化学活性.