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1.
《催化学报》以本期专刊的出版庆祝何鸣元院士八十华诞,表达对何先生五十多年来为我国催化及相关领域发展所作出的卓越贡献的崇高敬意!何鸣元先生1940年2月8日出生于上海,1961年毕业于华东纺织工学院(现东华大学)应用化学专业,同年进入石油化工科学研究院工作至今.1980-1984年作为访问学者赴美国西北大学化学系和美国得克萨斯大学奥斯汀分校化工系进行合作研究.2000年以来,应邀兼任华东师范大学教授,2003年领导建立上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室.何鸣元先生担任过许多学术职务.曾任石油化工科学研究院总工程师、学术委员会副主任,中国科学院学部主席团成员、化学部副主任,中国化学会常务理事、绿色化学专业委员会主任,国际催化理事会理事,国际沸石分子筛协会副主席等.何鸣元先生长期从事催化材料、炼油化工催化剂与工艺研究.发明了一系列沸石分子筛合成新方法与炼油催化剂,开发了双反应区催化裂化增产汽油异构烷烃MIP工艺(Maximum Isoparaffin Process)等多个具有自主知识产权的新工艺,为发展我国重油裂化技术、提高催化裂化汽油辛烷值、开发新标准汽油生产技术等作出了突出贡献.何鸣元先生是我国绿色化学的奠基人之一,他以国民经济可持续增长为目标,大力倡导和推动绿色化学与化工学术研究与技术开发.2001年担任科技部国家基础研究重大项目(2001-2005)'石油炼制与基本有机化学品加工的绿色化学'首席科学家,推动了多项绿色炼油与化工新技术的突破和工业应用.针对碳资源利用过程中所面临的效率低、污染物排放严重等问题,2011年,何先生和合作者从碳资源加工、利用和循环等全周期考虑,提出了'绿色碳科学'的概念,对碳资源的高效、清洁、循环利用具有重要的指导作用.近年来,发起并主持了以'可持续发展能源化工的科学基础:绿色碳科学与绿色氢科学'沸石分子筛:等级特性、选择催化与分子工程'绿色生态环境与化学化工'等为主题的香山科学会议以及其它高水平学术会议,为相关学科指出了发展方向.何鸣元先生获得了许多学术奖励和荣誉.他于1995年当选为中国科学院院士,曾获得国家发明二等奖(1995)、何梁何利科学技术进步奖(2001)、中国催化成就奖(2012)、法国教育部棕榈叶骑士勋章(2012)、法国里昂高师荣誉博士学位(2016)、中国分子筛终身成就奖(2019)等,在国内外催化与石油化工界享有崇高的声誉.本期专刊收录了15篇学术论文,内容涉及新型分子筛催化剂的合成、单原子催化、光催化、电催化以及甲烷、二氧化碳、生物质等碳资源的催化转化等,一定程度上反映了何先生过去五十多年的研究兴趣,并展现了当前国际催化科学与技术研究的前沿和进展.在此,我们衷心感谢论文作者、审稿专家和《催化学报》编辑部等相关人员所给予的大力支持.  相似文献   
2.
ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、 良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性, 是一种高效、 绿色的固体催化剂, 被广泛应用于石油催化裂化、 精细化工和环境保护等领域. 但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性, 导致由大分子参与的芳烃烷基化反应受到极大限制. 本文采用NaOH/四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合碱处理微孔ZSM-5, 制备了具备高结晶度、 高比表面积的等级孔微孔-介孔ZSM-5中空分子筛材料, 该材料在保持微孔孔道良好水热稳定性和大量活性中心的同时, 还通过介孔的引入进一步促进反应物及产物的扩散, 使间三甲苯苄基化反应的转化率提高了3.8倍. 通过在等级孔微孔-介孔ZSM-5中空材料上负载Fe, 开发出了具有双功能的等级孔微孔-介孔Fe2O3/ZSM-5中空催化剂, 该催化剂在苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能, 当Fe负载量(质量分数)为6.67%, 反应温度为75 ℃, 反应时间为15 min时, 转化率高达98.3%, 选择性为81.6%, 最终收率达到80.2%.  相似文献   
3.
将一种新型Gemini表面活性剂,丙撑基双(十八烷基二甲基氯化铵)[C18H37(CH3)2–N+–(CH2)3–N+–(CH3)2C18H37]Cl2(C18-3-18),作为介孔模板剂用于水热法合成介孔ZSM-5分子筛.结果表明,在130 oC低温晶化即可高效合成介孔ZSM-5分子刷.C18-3-18的加入量可影响到所合成介孔ZSM-5分子筛的相对结晶度和织构性质,它的形成遵从一个转晶过程.在合成初期,凝胶中介孔模板剂C18-3-18的使用导向了介孔材料的生成;随后在TPABr的模板作用下,介孔材料慢慢转晶生成具有MFI结构的介孔ZSM-5;然后所合成的介孔ZSM-5晶粒进一步长大并聚集形成块状颗粒,同时产生晶间介孔.C18-3-18作为介孔导向剂不仅可用于合成介孔ZSM-5分子筛,也可用于其它介孔分子筛的合成中.  相似文献   
4.
以镍为金属中心、 对二甲苯二磷酸为有机配体, 构筑了一种有机磷酸类Ni-MOF前驱体, 再经过一步碳化, 原位制备出多孔碳包覆Ni2P纳米颗粒的复合材料. 该复合材料保留了前驱体的片状形貌, 比表面积可达202 m2/g, 复合材料中的Ni2P纳米颗粒具有良好的结晶度, 颗粒均匀且无团聚现象. 在锂离子电池性能测试中, 该Ni2P/C复合结构在缓解材料体积膨胀的同时提高了材料的电子和离子电导率, 进而提高了材料的电化学性能. 在0.2 C的电流密度下, 材料首次充、 放电比容量分别为247和226 mA·h·g-1, 库仑效率可达91.7%, 循环200圈后, 库仑效率接近100%.  相似文献   
5.
用微型反应器和XRD等技术研究了稀土氧化物(RE_xO_y)对甲烷水蒸汽转化反应NiO/α-Al_2O_3催化剂性能的影响。结果表明,制备方法(如浸渍顺序)和稀土氧化物的种类均影响催化剂组份镍的分散度。稀土氧化物是通过抑制镍的晶粒长大、金属镍的氧化以及NiO-Al_2O_3间的相互作用,改善了催化剂的活性、稳定性和抗高温水蒸汽作用的能力。稀土氧化物对镍系催化剂的稳定效应与金属和添加剂间的相互作用有关。  相似文献   
6.
采用阳离子吸附法制备了氧化石墨烯负载纳米金(Au)催化剂(Au/GO), 通过调变Au的负载量(质量分数0.2%~2%), 实现了Au在10~21 nm粒径的可控制备. 室温下热红外测试显示0.2 W/cm2光照条件下, 随着金属负载量和粒径的增加, Au/GO光热温度可升高至110 ℃, 且光热转换效率高达88%. 研究发现, 以丁二烯的选择性催化加氢作为探针反应, 在0.2 W/cm2光照条件下, 丁二烯的转化率随Au负载量的增加先升高后降低, 丁烯选择性在90%以上; 当金负载量为0.5%(颗粒尺寸约15 nm), 光热转换温度为100 ℃时, 样品表现出较高的丁二烯转化率(99%)和丁烯选择性(90%), 且催化剂经过144 h稳定性测试无失活趋势. 与同等条件下的热催化反应相比, 光-热驱动的Au/GO的催化活性提高了5倍. 原位X射线光电子能谱测试分析表明, Au/GO催化性能的提升主要来源于等离子体光转热过程中激发纳米金表面产生了大量的Au δ+活性位点.  相似文献   
7.
负载型Pd,Pt,Au等贵金属催化剂由于具有较高活性而被广泛应用于选择性加氢催化领域,但资源稀缺、价格昂贵等问题严重制约了其在催化领域的长远发展.目前大量研究结果表明,非贵金属催化剂也具有较高的选择性催化加氢能力,在已被报道的非贵金属加氢催化剂中,铜基催化剂由于在选择性加氢反应中表现出较高加氢选择性和活性引起了人们的广泛关注.然而,早期研究的负载型铜基催化剂普遍存在催化稳定性较低的问题,所以提高铜基催化剂的使用寿命成为了问题关键.本文以铜基有机金属框架HKUST-1作为合成目标催化剂的前驱体,首先探究了水热合成条件对HKUST-1合成结构完整性及结晶度的影响,再通过精确调控HKUST-1的原位碳化过程,利用金属有机框架高温分解自还原行为,成功制备出了等级孔碳负载的高分散铜基催化剂,并将所制备的催化剂应用于1,3-丁二烯选择性加氢反应中.扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线衍射、氮气吸脱附、傅里叶红外吸收光谱、X射线光电子能谱等技术用来表征了碳化前后催化剂载体结构的变化,铜粒子尺寸、价态及其在载体中分布的变化.文中也深入探究了以上因素对催化剂选择性催化加氢性能的影响.研究表明:120℃水热合成18 h能获得尺寸在15μm左右,结晶度高且形貌规整的HKUST-1前驱体.随后通过合理地控制金属有机框架分解过程,可实现对碳载体的等级孔结构和活性铜纳米粒子的分散程度的精确调控,获得高效等级孔载体结构和高分散铜位点的催化剂.不仅如此,通过一步碳化自还原HKUST-1制备的等级孔碳负载Cu的催化性能表现出对碳化温度高度的关联性.其催化活性随碳化处理温度的升高呈现先增强后减弱的趋势,但所有获得的催化剂对单烯烃都具有很高的选择性(>98%).特别地,本文发现在600℃碳化合成的催化剂在低温75℃反应可实现对1,3-丁二烯的100%转化,对丁烯的选择性为100%.同时,该催化剂在恒温75℃下持续反应120 h以上,其对丁二烯转化率和对丁烯选择性依然保持100%,表现出了超高的催化稳定性和潜在的商用价值.本文展示了通过简单地调控金属有机骨架的碳化过程是获得具有优异选择性催化加氢性能的铜基催化剂的有效途径.  相似文献   
8.
通过一步液滴法在不同的反应溶剂体系下制备了一系列无定形硅铝酸盐载体, 并进一步制备出Pd基负载型多孔催化材料, 探究了反应溶剂极性和反应物Si/Al比对载体材料和催化剂的影响, 实现了通过一步液滴法调控硅铝酸盐酸性和孔道属性. 结果表明, 在极性较小的反应溶剂体系中制得了富含介孔的无定形硅铝酸盐载体材料, 并且通过改变Si/Al比可实现载体材料的酸性、 比表面积及孔道尺寸的调控, 比表面积和总酸量分别达到349.6 m2/g和1.389 mmol/g. 由于该载体材料高的比表面积及丰富的介孔孔道, 所制得的Pd基负载型多孔催化材料的Pd金属分散性达到了63.17%, 在硝基苯加氢反应中实现了99.75%的转化率和94.62%的选择性, 在苯甲醇氧化反应中表现出40.61%的转化率及38.09%的选择性, 远远优于利用商用载体合成的 Pd/Al2O3催化材料. 这种简单有效的合成方法使得按照目标催化反应的类型来设计高效催化剂成为可能.  相似文献   
9.
分别以尿素和葡萄糖为氮源和碳源,在温和条件下合成了具有三维花状多级结构的氮/碳掺杂二氧化钛.研究了非金属元素掺杂及三维花状多级结构对介孔TiO_2可见光催化性能的促进作用,结果表明,二者在增强TiO_2在可见光区域的吸收和提高TiO_2材料的光催化活性方面起到了协同促进的作用.  相似文献   
10.
系统总结了多级孔分子筛、多级孔金属氧化物和多级孔碳基材料等多级孔催化剂材料的研究进展, 主要阐述了多级孔催化剂材料已有的制备方法及其在催化领域中的应用.  相似文献   
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