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采用两步还原法制得Co@Pt/C核壳结构催化剂, 其中Co与Pt 的总质量分数为20%. 通过改变金属前驱体的用量, 制备了不同Co:Pt 原子比的Co@Pt/C 催化剂, 以20% (w) Co@Pt(1:1)/C 与20% (w) Co@Pt(1:3)/C 表示. 采用透射电镜(TEM)、光电子射线能谱分析(XPS)、循环伏安(CV)、线性扫描伏安(LSV)等方法考察了其结构与性能, 并与实验室早先制备的40% (w) Co@Pt/C 催化剂进行了比较. 自制20% Co@Pt(1:1)/C 与20% Co@Pt(1:3)/C 催化剂的金属颗粒直径约为2.2-2.3 nm, 在碳载体上分散均匀, 粒径分布范围较窄, 电化学活性比表面积(ECSA)分别为56 和60 m2·g-1, 均超过商用催化剂20% Pt/C(E-tek) (ECSA=54 m2·g-1). 20%Co@Pt(1:1)/C 与20% Co@Pt(1:3)/C 的半波电位相较于40% Co@Pt(1:1)/C 和40% Co@Pt(1:3)/C 均向正向移动, 表现出更好的氧还原(ORR)催化活性, 并有望降低催化剂的成本, 在质子交换膜燃料电池领域表现出良好的应用前景. 相似文献
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与传统H2预处理方法相比,新型H2+CO2预处理方法(HCD)能显著提升Ni-Co双金属催化剂的沼气重整活性及抗积碳性能. 考察了HCD预处理操作条件对催化剂性能与结构的影响. 较好的HCD预处理操作条件是在催化剂经H2处理之后,再用175-200 mL·min-1的原料气CH4/CO2(比例为0:10)在780-800 ℃下还原0.5-1h. 在优化预处理操作条件下对催化剂进行了511 h的耐久性考察,并运用X射线衍射(XRD)、热重-差示扫描量热(TG-DSC)、透射电子显微镜(TEM)等手段对耐久性测试后的催化剂进行了表征. 在511 h 的稳定性实验内,CH4、CO2转化率,H2、CO选择性及H2/CO体积比分别高达96%、97%,98%、99%及0.98. 催化剂在测试期间的平均积碳速率仅为0.2 mg·g-1·h-1. 在该预处理操作参数下,催化剂拥有最好的综合性能和良好的耐久性. 相似文献
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采用脉冲微波辅助化学还原法制备了钴-聚吡咯-碳(Co-PPy-C)载Pt 催化剂(Pt/Co-PPy-C),其中Pt 的总质量占20%. 利用透射电镜(TEM)、光电子射线能谱分析(XPS)和X射线衍射(XRD)研究了催化剂的结构,用循环伏安(CV)、线性扫描伏安(LSV)等方法考察了其电化学活性及氧还原反应(ORR)动力学特性及耐久性. Pt/Co-PPy-C电催化剂的金属颗粒直径约1.8 nm,略小于商用催化剂Pt/C(JM)颗粒尺寸(约2.5 nm);催化剂在载体上分散均匀,粒径分布范围较窄. Pt/Co-PPy-C的电化学活性比表面积(ECSA)(75.1 m2·g-1)高于商用催化剂的ECSA(51.3 m2·g-1). XPS测试表明,自制催化剂表面的Pt 主要以零价形式存在. 而XRD结果显示,自制催化剂中Pt(111)峰最强,Pt 主要为面心立方晶格. Pt/Co-PPy-C具有与Pt/C(JM)相同的半波电位;在0.9 V下,Pt/Co-PPy-C的比活性(1.21 mA·cm-2)高于商用催化剂的比活性(1.04 mA·cm-2),表现出更好的ORR催化活性.动力学性能测试表明催化剂的ORR反应以四电子路线进行. CV测试1000 圈后,Pt/Co-PPy-C和Pt/C(JM)的ECSA 分别衰减了13.0%和24.0%,可见自制催化剂的耐久性高于商用Pt/C(JM),在质子交换膜燃料电池(PEMFC)领域有一定的应用前景. 相似文献
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纳米碳纤维载铂作为质子交换膜燃料电池阳极催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
采用化学还原法合成了微结构不同的纳米碳纤维(板式、鱼骨式、管式)载铂催化剂(分别记为Pt/p-CNF、Pt/f-CNF、Pt/t-CNF). 通过高分辨透射电镜(HRTEM)和X射线衍射(XRD)等分析技术对催化剂的微观结构进行了表征, 并利用循环伏安(CV)法分析了催化剂的电化学比表面积(ESA). 在此基础上, 制备了膜电极(MEA), 通过单电池测试了催化剂的电催化性能. 结果表明: 铂纳米粒子在不同的纳米碳载体上表现出不同的粒径, 在板式、鱼骨式和管式纳米碳纤维上的铂纳米粒子平均粒径分别为2.4、2.7和2.8 nm. 板式纳米碳纤维载铂催化剂作单电池阳极时表现出良好的电催化性能, 其对应的最高功率密度可达0.569 W·cm-2, 高于鱼骨式纳米碳纤维载铂催化剂和管式纳米碳纤维载铂催化剂对应的最高功率密度(分别为0.550和0.496 W·cm-2). 同时, 也制备了碳黑(Pt/XC-72)载铂催化剂. 相比于Pt/XC-72, 纳米碳纤维载体上的铂纳米颗粒有较小的粒径、较好的分散和较高的催化活性, 说明纳米碳纤维是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)催化剂的良好载体. 相似文献
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稀土氧化物上SO2和NO的催化还原 Ⅱ.用CO作还原剂的脱硫及反应机理 总被引:8,自引:2,他引:6
采用连续流动固定床石英反应器,在反应气体为1%SO2和2%CO,流量为180ml/min,以及催化剂用量为0.5g的条件下,考察了经活化处理的稀土系列氧化物对CO还原SO2的催化活性,探讨了空速、温度和水蒸气等因素对反应的影响,所研究的样品依据对SO2的转化能力可分为三组:高活性的镧、镨、钕、钐、铕和钆氧化物;低活性的铈、狄和铒氧化物;无活性的铽和氧化物,在活性最高的钕和钐氧化物样品上,450℃时SO2的转化率〉98%,反应过程中,活性相为稀土氧硫化物,反应遵从COS中间物机理。 相似文献
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La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
用浸渍法制备了不同La2O3含量的Ni/La2O3/γ-Al2O3催化剂,用CH4/CO2体积比为1的混合气体模拟沼气,考察了La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的结构及催化性能的影响.运用XRD、H2-TPR、BET及TEM等手段对催化剂进行了表征.结果表明,La2O3对催化剂Ni/γ-Al2O3的影响主要取决于其含量.载体中La2O3的添加增强了Ni与Al2O3之间的相互作用.添加适量的La2O3能使催化剂具有更好的可还原性,并能增加金属Ni的分散性,抑制反应过程中Ni的烧结,提高载体对CO2的吸附能力,从而改善了催化剂的抗积炭性,使催化剂具有较好的活性及稳定性.反之,过量La2O3的掺杂会使催化剂的抗积炭性及活性下降.当La2O3含量为6%(ω)时,催化剂中Ni晶粒具有较好的分散性、还原性及抗积炭性,从而使催化剂具有更好的活性及稳定性. 相似文献
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稀土氧化物上SO2和NO的催化还原Ⅱ.用CO作还原剂的脱硫及反应机理 总被引:2,自引:0,他引:2
采用连续流动固定床石英反应器,在反应气体为1%SO2和2%CO, 流量为180 ml/min, 以及催化剂用量为0.5 g的条件下,考察了经活化处理的稀土系列氧化物对CO还原SO2的催化活性,探讨了空速、温度和水蒸气等因素对反应的影响.所研究的样品依据对SO2的转化能力可分为三组: 高活性的镧、镨、钕、钐、铕和钆氧化物; 低活性的铈、钬和铒氧化物; 无活性的铽和镝氧化物.在活性最高的钕和钐氧化物样品上, 450 ℃时SO2的转化率>98%.反应过程中,活性相为稀土氧硫化物,反应遵从COS中间物机理. 相似文献