飞秒时间分辨离子成像研究NO2分子通道分辨超快解离动力学

本文利用飞秒激光泵浦-探测质谱和离子成像研究了NO_2分子的超快解离动力学.结果表明NO~+离子的动能释放包含两个部分,分别对应的能量是0.05和0.25 eV,并且指认了它们叫能的解离通道.NO~+离子通道分辨的瞬态测量提供了区分超快解离路径贡献的方法,不同动能释放的离子信号变化曲线可以通过双e指数函数进行拟合.其中衰减时间为0.25 ps的快速变化部分产生于里德堡态的演化.变化较慢的信号部分是山两个竞争的通道产生的,其中一个通道是吸收一个400 nm光子到A~2B_2激发态,它的衰减寿命是30 ps;另一个慢的通道是吸收三个400 nm光子到一个价电子类型的里德堡态,它的衰减寿命是短于7.2 ps.通道和时间分辨的实验测量对于区分分子复杂的超快解离动力学具有非常大的潜力.     

飞秒时间分辨离子成像研究NO_2分子通道分辨超快解离动力学（英文）

本文利用飞秒激光泵浦-探测质谱和离子成像研究了NO_2分子的超快解离动力学.结果表明NO~+离子的动能释放包含两个部分,分别对应的能量是0.05和0.25 eV,并且指认了它们叫能的解离通道.NO~+离子通道分辨的瞬态测量提供了区分超快解离路径贡献的方法,不同动能释放的离子信号变化曲线可以通过双e指数函数进行拟合.其中衰减时间为0.25 ps的快速变化部分产生于里德堡态的演化.变化较慢的信号部分是山两个竞争的通道产生的,其中一个通道是吸收一个400 nm光子到A~2B_2激发态,它的衰减寿命是30 ps;另一个慢的通道是吸收三个400 nm光子到一个价电子类型的里德堡态,它的衰减寿命是短于7.2 ps.通道和时间分辨的实验测量对于区分分子复杂的超快解离动力学具有非常大的潜力.     

一维介观环中持续电流的电子-声子相互作用非经典效应

基于声子相干态功效和计及声子压缩态非经典效应,研究了电子-磁振子和电子-声子相互作用对一维介观环持续电流的影响. 与自由环比较,由于电子-磁振子相互作用,持续电流的振幅呈现指数减小. 对于正常态电子,电子-声子相互作用导致持续电流以Debye-Waller(D-W)因子衰减.但是计入跳步电子-单声子相干态关联效应导致系统本征态能量大幅度下降,从而持续电流I_n有大幅度增加.另一方面计入双声子相干态行为,由于声子压缩态效应压缩电子-相干(态)声子弹性散射行为,导致电子绕环运 关键词： 持续电流 电子-声子相互作用 声子相干态 声子压缩态效应     

WS_2与WSe_2单层膜中的A激子及其自旋动力学特性研究

单层过渡金属硫化物由于其特有的激子效应以及强自旋-谷耦合性质,在光电子学及谷电子学等方面有着很广阔的应用前景.利用超快时间分辨光谱,本文系统地比较了两类钨基单层硫化物(WS_2和WSe_2)的A-激子动力学和谷自旋弛豫特性.实验结果表明, WS_2单层膜的A-激子弛豫表现为双指数过程,而对于WSe_2,其A-激子衰减表现为三指数过程,且激子的寿命远长于前者. WS_2谷自旋极化弛豫表现为单指数衰减,其寿命约0.35 ps,主要由电子-空穴交换作用所主导.而对于WSe_2,谷自旋弛豫表现出双指数弛豫特性:一个寿命为0.5 ps的快过程和一个寿命为28 ps的慢过程.快过程的弛豫来源于电子-空穴交换作用,而慢过程则由于自旋晶格散射形成暗激子的过程.通过调谐抽运光波长,进一步证实WSe_2较WS_2更容易形成暗激子.     

LA声子对激子qubit纯退相干的影响

在一个抛物量子点中,以激子的真空态和基态作为量子比特(qubit),采用求密度矩阵元的方法,计算了由形变势下声学声子引发的激子量子比特纯退相干.找到了激子量子比特纯退相干因子对时间、温度和量子点受限长度的依赖关系.研究发现,激子量子比特的退相干因子在2.5ps的时间范围内随时间的增加而迅速增加,其纯退相干时间在ps量级;在温度即使为绝对温度0K时由LA声子引发的退相干依然存在,在温度大于3K后退相干因子随温度的增大而开始迅速增大;并同时发现量子点受限长度对退相干因子有重要影响,激子越受限退相干越快.研究结果表明,对激子量子比特使用适当大小量子点,且保持环境低温,并采用低能超快光学操作可以有效地抑制声子对激子量子比特纯退相干的影响. 关键词： 量子点 量子信息 量子比特     

偏置电场对聚对苯乙烯激发态弛豫特性的影响

为探讨洞悉电场对有机发光二极管电致荧光量子效率的影响,通过激发-探测超快光谱技术研究了激子在电场下的瞬态行为.与单重态激子相应的激发态在230 μJ/cm2激发强度下,显示了快慢两个弛豫过程. 快慢组分的权重因子及快组分弛豫时间常数是电场相关的, 在6.4×10⁵ V/cm的电场下,与无偏置电场相比,激子的快组分弛豫时间加速,快组分的权重因子由22%增加为72%,约50%的初始激子又通过电场而离解. 慢组分是电场无关的,其弛豫时间常数为890 ps. 实验结果还揭示了由激发光所产生的长程声学声子,其声速为17 /ps. 关键词： 聚对苯乙烯 超快光谱 激子 有机发光二极管     

结构乱序对二维有机-无机杂化钙钛矿材料中激子行为和动力学的影响

本文合成了2-苯基乙基铵碘化铅(PEPI)和4-苯基-1-丁基铵碘化铅(PBPI)两种二维有机-无机杂化钙钛矿薄膜样品，并采用稳态吸收光谱、温度依赖的光致发光光谱和超快瞬态吸收光谱开展了细致的比较性研究. 由于含有较多的乙基基团，PBPI比PEPI具有更长的有机链，其无机骨架发生变形，从而引入结构乱序. 通过能域光谱线形和时域动力学的比较分析，揭示出PBPI中更大程度的结构乱序会导致更多缺陷态的形成，这些缺陷态可作为陷阱态以促进激子动力学. 另外，温度依赖的超快光谱揭示出激子共振的精细结构，并表明其与无机骨架而非有机链相关. 更进一步，在PEPI和PBPI中均观察到光激发相干声子，并揭示出结构乱序对无机骨架低频拉曼振动的微妙影响. 该工作为二维杂化钙钛矿材料的光学性质、激子行为和动力学以及相干声子效应提供了有益的见解.     

Fe/Si薄膜中相干声学声子的光激发研究

本文通过抽运-探测技术, 利用飞秒激光脉冲激发并探测了Fe/Si薄膜中的高频相干声学声子. 通过经典的阻尼谐振函数, 对声学声子的动力学行为进行了拟合. 实验及拟合结果表明, 该声学声子的共振频率约为0.25 THz, 其退相时间约为12 ps, 且都与激发光的波长和能量密度无关. 声学声子的振幅随着激发光能量密度的增加而线性地增强. 临界参数12_τe-ph/T约为0.6, 表明相干声学声子的驱动力主要来源于电子热应力的贡献. 最后, 结合薄膜的厚度和质量密度, 可以得到室温下垂直于该Fe/Si薄膜表面(out of plane) 的弹性常数C_⊥约为283 GPa.     

2-甲基吡嗪分子激发态系间交叉过程的飞秒时间分辨光电子影像研究

飞秒时间分辨光电子影像技术和飞秒时间分辨质谱技术相结合,研究了2-甲基吡嗪分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用323 nm光作为泵浦光,把2-甲基吡嗪分子激发到第一激发态S_1,用400 nm光探测激发态演化过程.通过时间分辨质谱技术测得S_1态的寿命为98 ps.实验中,实时观察到了单重态S_1向三重态T_1的系间交叉过程.通过分析发现,跟吡嗪分子S_1态的动力学过程不同,2-甲基吡嗪分子激发到S_1态后,不仅S_1→T_1系间交叉过程是S_1态主要衰减通道,S_1→S_0内转换过程也是S_1态另一个主要衰减通道.发挥飞秒时间分辨光电子影像技术的优点,实验上得到不同泵浦-探测时间延迟的光电子角分布,从角分布信息结合光电子能谱信息,尝试观察2-甲基吡嗪分子的非绝热无场准直,但由于2-甲基吡嗪分子对称性比吡嗪分子更低,对称性更低分子准直现象的观察更有挑战性,在实验中未能观察到非绝热准直动力学.本工作为2-甲基吡嗪分子S_1态非绝热弛豫动力学提供了较清楚的物理图像.     

三维a-IGZO薄膜中的电子—电子散射

本文利用射频磁控溅射法制备了一系列厚度约800 nm的非晶铟镓锌氧化物(a-IGZO)薄膜,并对其电输运性质和低温的电子退相干机理进行了系统的研究.研究发现,所有a-IGZO薄膜中,载流子浓度均不随温度变化,高温区的电阻-温度系数为正,说明样品具有类金属导电特性.通过对薄膜低温磁电阻的测量,获得了电子退相干散射率与温度的关系.分析表明,薄膜中电子-声子散射率远小于小能量转移电子-电子散射率,小能量转移电子-电子散射率主导电子退相干散射率与温度的依赖关系.     

非对称量子点中强耦合束缚磁极化子的基态寿命

采用线性组合算符和幺正变换方法,研究了非对称量子点中电子和体纵光学声子强耦合下束缚磁极化子的性质.得到了非对称量子点中强耦合束缚磁极化子的基态能量.讨论了量子点横向和纵向受限长度.磁极化子基态能量,电子-声子耦合强度和外界温度对磁极化子基态寿命的影响.由于电子-声子相互作用和外界温度的影响导致了量子体系的跃迁,即磁极化子吸收了声子的能量由摹态跃迁到激发态,造成极化子在基态的寿命发生变化.通过计算发现束缚磁极化子基态寿命随基态能量的增加而变大,随电子-声子耦合强度,量子点横向和纵向受限长度,外界温度的增加而变小.     

多晶碲化锌薄膜载能子超快动力学实验研究

利用双波长飞秒激光抽运-探测实验方法测量了掺氮多晶ZnTe薄膜在飞秒激光加热情况下载能子超快动力学过程. 采用包含电子弛豫过程和晶格加热过程的理论模型拟合实验数据, 二者符合得很好. 拟合得到10 ps以内影响掺氮多晶ZnTe薄膜表面超快反射率变化的三个弛豫过程的时间常数均为亚皮秒量级. 其中, 正振幅电子弛豫过程是由电子-光子相互作用引起的载流子扩散和带间载流子冷却过程, 负振幅电子弛豫过程是由缺陷造成的光激载能子的俘获效应引起的, 晶格加热过程主要通过电子-声子耦合过程进行的.     

飞秒时间分辨拉曼光谱用于研究β-胡萝卜素单重激发态内转换和振动弛豫过程

搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程.基于三脉冲“抽运-探测”方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm^-1的光谱分辨率,光谱检测范围为300—4000cm^-1.对全反式β-胡萝卜素电子激发态的飞秒时间分辨拉曼光谱研究表明,β-胡萝卜素被激发到S₂态后,经由寿命约为0.3ps的中间态S_X态实 关键词： 飞秒时间分辨拉曼光谱 β-胡萝卜素 激发态内转换 振动弛豫     

基于电荷转移过程的PAN-C60共聚物薄膜的时间分辨荧光研究

利用吸收光谱和皮秒时间分辨荧光研究PAN－C60星状共聚物的电荷转移过程。PAN－C60共聚物的吸收和荧光光谱结果显示共聚物中存在着电荷转移过程。时间分辨荧光结果表明PAN的荧光衰减遵循双指数衰减规律（一快过程160ps和一慢过程1500ps)，快衰减过程主要来源于聚合物中主链间相互作用产生的空间间接极化子对的影响，慢变过程主要来源于单重态激子的辐射跃迁弛豫。在共聚物中，C60分子的存在除导致PAN激发态寿命缩短外，还影响聚合物链间的相互作用，C60分子对PAN荧光猝 灭作用主要通过慢变过程影响的，而对PAN的空间极化子对的影响主要与其快衰减过程有关。     

三维Al掺ZnO薄膜的低温电子散射机制

本文系统研究了厚度约1μm的Al掺ZnO(AZO)薄膜的低温电子散射机制.研究发现,薄膜在较高温区的电阻温度系数为正值,且载流子浓度在2~300K范围内不随温度而改变,表明薄膜具有简并半导体的电输运性质.通过测量薄膜在4~35K范围不同温度下的磁电阻,获得了低温下退相干散射率与温度的关系.与现有非弹性散射理论比较发现,仅由电子-声子散射并不能解释AZO薄膜低温下非弹性散射率与温度的依赖关系,除电子-声子散射外,必须同时考虑小能量转移电子-电子散射的贡献,这与薄膜较低的载流子浓度相关(我们的薄膜载流子浓度低于8×1020 cm~(-3)).我们的结果一方面表明电子-声子散射和电子-电子散射可以在三维无序导体中并存,另一方面从实验上定量地验证了关于电子-声子散射率与小能量转移电子-电子散射率的理论.     

三维Al掺ZnO薄膜的低温电子散射机制北大核心CSCD

本文系统研究了厚度约1μm的Al掺ZnO(AZO)薄膜的低温电子散射机制.研究发现,薄膜在较高温区的电阻温度系数为正值,且载流子浓度在2~300K范围内不随温度而改变,表明薄膜具有简并半导体的电输运性质.通过测量薄膜在4~35K范围不同温度下的磁电阻,获得了低温下退相干散射率与温度的关系.与现有非弹性散射理论比较发现,仅由电子-声子散射并不能解释AZO薄膜低温下非弹性散射率与温度的依赖关系,除电子-声子散射外,必须同时考虑小能量转移电子-电子散射的贡献,这与薄膜较低的载流子浓度相关(我们的薄膜载流子浓度低于8×1020 cm^(-3)).我们的结果一方面表明电子-声子散射和电子-电子散射可以在三维无序导体中并存,另一方面从实验上定量地验证了关于电子-声子散射率与小能量转移电子-电子散射率的理论.     

偏置电场对聚对苯乙烯激发态弛豫特性的影响

为探讨洞悉电场对有机发光二极管电致荧光量子效率的影响,通过激发-探测超快光谱技术研究了激子在电场下的瞬态行为.与单重态激子相应的激发态在230 μJ/cm2激发强度下,显示了快慢两个弛豫过程. 快慢组分的权重因子及快组分弛豫时间常数是电场相关的, 在6.4×10⁵ V/cm的电场下,与无偏置电场相比,激子的快组分弛豫时间加速,快组分的权重因子由22%增加为72%,约50%的初始激子又通过电场而离解. 慢组分是电场无关的,其弛豫时间常数为890 ps. 实验结果还揭示了由激发光所产生的长程声学声子,其声速为17 /ps.     

电子型掺杂高温超导体La2-xCexCuO4飞秒时间分辨动力学研究

利用飞秒时间分辨光抽运探测技术研究了电子型掺杂La2-xCexCuO4(LCCO)高温超导材料的准粒子超快动力学过程.得到低温(T＜0.7Tc)、转变温度附近(0.7Tc≤T≤Tc)和高温(T＞Tc)三个温区内的动力学行为.研究发现,低温时准粒子寿命随温度上升而下降,接近转变温度时出现反常的上升,正常态准粒子寿命受赝能隙影响明显大于金属中电声子的弛豫时间.还发现电子型掺杂LCCO光感生反射率变化△R/R动力学曲线存在皮秒量级的上升过程,它反映Cooper对被打散的时间较长,上升时间随温度增加而变短.采用Rothwarf和Taylar提出的理论模型对实验结果进行了分析.     

双能态自旋-晶格声子耦合量子隧道系统的非经典能态和量子相干耗散

采用关联表象变分波函数方案, 介入三个非经典关联效应, 求解有限温度双能态自旋-晶格声子耦合量子隧道系统的非经典态, 着重研究化解由于粒子自旋-单声子相互作用引起的量子涨落导致双能态系统的退相干性量子耗散. 这三个非经典关联效应是: 1) 声子位移-粒子自旋 (σ_z)间强非绝热关联; 2) 声子压缩态效应及其伴随发生的单声子相干态-声子压缩态两过程相干效应; 3) 由关联表象导致的声子位移(U_D)与声子压缩(U_S)的表象关联非绝热修正. 结果表明: 由于引入粒子自旋-双声子相互作用, 大幅度地增强了声子场压缩态, 特别是更进一步极大幅度地增强了非经典压缩-相干态效应. 因此, 由粒子自旋-单声子相互作用产生的Debye-Walle相干弹性散射效应导致量子隧道项(-Δ₀σ_x)的强烈指数衰减及其伴随严重的量子相干损失的极大幅度的抑制, 并且自旋-晶格声子耦合量子隧道系统的非经典态能量大幅度降低. 关键词： 非经典能态 量子隧穿相干损失 自旋-双声子相互作用 压缩相干态效应     

阿秒能谱与光谱技术在凝聚态物理中的应用

<正>1.引言凝聚态体系中电子、激子、声子、极化子等粒子与准粒子的超快动力学过程是决定物质基本物理性质的关键因素，处于基础科学与先进技术发展的重要地位。其中许多凝聚态体系中的动力学过程如界面电荷转移、界面电子输运、电子散射与屏蔽、电子集体振荡等都发生在亚飞秒(1 fs=10^-15s)时间尺度。对这些过程的实时探测和控制对于全面理解凝聚态物质中的基本物理机理和突破现代电子器件与光电子器件的极限有重要的研究意义。可以预见，对于超导体中库珀对的形成、光伏器件中电荷转移动力学、新型量子态形成及相变等超快物理过程的研究，将进一步促进这些新型量子态电子和光电子器件的发展。