低温等离子体分解N2/O2/NO气氛中NO试验研究

利用自行设计的介质阻挡放电型低温等离子体反应器,研究了NO初始浓度、O₂初始浓度、放电功率、电源频率等因素对NTP转化N₂/O₂/NO气氛中NO的影响规律。研究发现,NO去除率随功率增大而升高,到达一最大值后随功率增大而降低;NO去除率随O₂初始浓度增加而降低,随NO初始浓度增大而减小。相同放电功率下,同一组分中NO去除率随电源频率的增加而降低,因此相同放电功率下降低电源频率可提高NO去除率。O₂初始浓度不高于5%时,NO_x大部分为NO,NO₂和O₃浓度均随放电功率增大而降低,NO₂、O₃生成量随O₂初始浓度升高而增多。     

城市干化污泥循环流化床燃烧过程中NO和N2O的排放特性

在15 kW循环流化床实验台上进行了城市干化污泥的燃烧实验,研究了污泥含水率、燃烧温度、过量空气系数、二次风比率等因素对NO和N₂O排放特性的影响。实验结果表明:污泥含水率从4.5%增加至17.5%时,NO排放浓度明显降低,N₂O排放浓度明显升高;燃烧温度升高,NO排放浓度呈上升趋势,N₂O排放浓度则呈下降趋势;增大过量空气系数会促进NO和N₂O的生成;提高二次风比率可以降低NO和N₂O的排放浓度。城市干化污泥在循环流化床燃烧过程中NO和N₂O的排放浓度高于污泥与煤混烧时的排放浓度,但燃料N向NO和N₂O的转化率低于与煤混烧过程。     

空气电晕放电发展过程的特征发射光谱分析与放电识别

局部空气放电是导致高压输变电设备绝缘劣化的重要因素。空气放电中丰富的发射光谱信息与放电特征存在直接映射关系。采用针-板电极模拟了空气电晕放电的发展过程,并检测了放电由弱变强过程中的“紫外-可见光-近红外”波段在200～980 nm范围内的发射光谱。放电初期的发射光谱主要由氮气分子N₂的带状光谱组成,分别为N₂第二正带系(second positive system, SPS)和N₂第一正带系(first positive system, FPS)。放电程度加深后,发生能级跃迁的粒子种类更加丰富,由此产生了带状光谱与线状光谱相互交叠的复杂谱线,光谱范围也由放电初期的280～460 nm扩展至200～980 nm。放电处于临界击穿时,发射光谱的强度急剧增加,强度最高值出现在500.715和777.202 nm处,分别对应氮离子N⁺和氧原子O的辐射谱线,这意味着微观放电过程再次发生改变。基于空气放电机理分析得到：放电初期、放电加深、放电临界击穿三个阶段中强度占优的谱峰或谱带分别由N₂...     

使用发射光谱对感应耦合CF4/CH4等离子体中C2基团形成机理的研究

利用强度标定的发射光谱法，研究了感应耦合CF4₄/CH4₄等离 子体中空间基团的 相对密度随宏观条件（射频输入功率、气压和流量比）的变化情况. 研究表明：在所研究的 碳氟/碳氢混合气体放电等离子体中除了具有丰富的CF，CF2₂，CH，H和F等活 性基团外 ，还同时存在着C2₂基团，其相对密度随着放电功率的提高而增加；随着气压 的上升呈 现倒“U”型的变化. C2₂随流量比R（R=［CH4 _{关键词： 发射光谱 感应耦合等离子体 2}基团')" href="#">C2₂基团     

H2对N2直流辉光放电电子行为的影响

通过用Monte Carlo方法模拟N₂-H₂ 混合气体直流辉光放电等离子体快电子行为，从不同H₂浓度的电子能量分布函数，电子密度以及e_f-N₂碰撞率等方面，研究了加H₂对氮辉光放电等离子体过程的影响. 研究结果表明: 随着H₂浓度的升高，电子的平均能量增加, 电子密度及e_f-N₂的各种非弹性碰撞率减小; 但在 关键词： 2-H₂辉光放电')" href="#">N₂-H₂辉光放电 Monte Carlo模拟 2碰撞率')" href="#">e-N₂碰撞率     

Ar/CH4等离子体射流发射光谱诊断研究

为了更加深入的研究大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电机理和其内部电子的状态,通过自主设计的针-环式介质阻挡放电结构,在放电频率10 kHz、一个大气压条件下产生了稳定的Ar/CH₄等离子体射流,并利用发射光谱法对其进行了诊断研究。对大气条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电现象及内部活性粒子种类进行诊断分析,重点研究了不同氩气甲烷体积流量比、不同峰值电压对大气压Ar/CH₄等离子体射流电子激发温度、电子密度以及CH基团活性粒子浓度的影响规律。结果表明,大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流呈淡蓝色,在射流边缘可观察到丝状毛刺并伴有刺耳的电离声同时发现射流尖端的形态波动较大;通过发射光谱可以发现Ar/CH₄等离子体射流中的主要活性粒子为CH基团,C,CⅡ,CⅢ,CⅣ,ArⅠ和ArⅡ,其中含碳粒子的谱线主要集中在400~600 nm之间,ArⅠ和ArⅡ的谱线分布在680~800 nm之间;可以发现CH基团的浓度随峰值电压的增大而增大,但CH基团浓度随Ar/CH₄体积流量比的增大而减小,同时Ar/CH₄等离子体射流中C原子的浓度随之增加,这表明氩气甲烷体积流量比的增大加速了Ar/CH₄等离子体射流中C-H的断裂,因此可以发现增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可明显的加快甲烷分子的脱氢效率,但增大氩气甲烷体积流量比的脱氢效果更加明显。通过多谱线斜率法选取4条ArⅠ谱线计算了不同工况下的电子激发温度,求得大气压Ar/CH₄等离子体射流的电子激发温度在6 000~12 000 K之间,且随峰值电压与氩气甲烷体积流量比的增大均呈现上升的趋势;依据Stark展宽机理对Ar/CH₄等离子体射流的电子密度进行了计算,电子密度的数量级可达1017 cm-3,且增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可有效的提高射流中的电子密度。这些参数的探索对大气压等离子体射流的研讨具有重大意义。     

均相条件下NO与CO、NCO的反应机理研究

基于量子化学密度泛函理论研究了NO与CO、NCO在均相条件下的反应机理并进行了动力学和平衡常数的分析. CO与NO的均相反应存在两条反应路径：两者首先反应形成中间体CNO₂,CNO₂不易稳定存在,其继续与CO、NO反应分别生成NCO、N₂O. NCO的生成速率大于N₂O,但两条反应路径的反应速率常数都很小.与已发现的反应路径相比,反应中间体CNO₂可以降低均相条件下CO与NO的反应能垒,分析发现CNO₂中的N原子是易发生反应的活性位点. NCO与NO的反应同样存在两条路径,优势反应路径随温度升高而改变,但非优势路径对反应的贡献不能忽略,分析平衡常数可知N₂的存在对反应影响可以忽略,因此燃烧环境中NCO与NO的反应既生成N₂O和CO,也生成N₂和CO₂.     

射频感应耦合Ar-N2等离子体物理特性的Langmuir探针测量及理论研究

分别通过Langmuir探针测量和动力学模型模拟方法研究了射频感应耦合Ar-N₂等离子体中电子能量分布、电子温度、电子密度等物理量随N₂含量的变化规律.实验研究结果表明：电子能量分布呈现出非Maxwell型分布,并由双温分布向三温分布过渡;电子温度在不同的气压下随N₂含量的增加呈现出不同的变化规律.在放电气压小于1.3 Pa时,电子温度随N₂含量的增加而下降;当气压大于1.3 Pa时,电子温度随N₂关键词： 感应耦合等离子体 2混合气体放电')" href="#">Ar-N₂混合气体放电 电子能量分布 Langmuir探针     

采用详细化学反应机理研究煤富氧燃烧NO_x生成机制

本文采用详细化学反应机理,建立氧煤燃烧气固反应模型,分析煤在富氧燃烧条件下NO_x生成机制,研究不同O₂浓度和分级燃烧对NO_x排放的影响。富氧燃烧时,NO_x生成主要路径为:HCN→CN→NCO→NO和HCN→CN→NCO→HNCO→HN₂→NH→HNO→NO。初始O₂增大,挥发分和HCN析出时间提前,高的O₂初始浓度对燃料N转化率有促进作用;煤富氧分级燃烧时,主燃区还原气氛有利于NO还原为N₂,其主要还原路径如下:NO+CO→N+CO₂、NO+H→N+OH和NO+N→N₂+O,当主燃区过量空气系数SR₁从1.15减小到0.6,N最终转化率（t=1000 ms）只是从0.379减小到0.339,相对于未分级燃烧时变化了10.55%,与煤空气分级燃烧相比,煤富氧分级燃烧对N转化率影响较小。     

微波ECR磁控溅射制备SiNx薄膜的XPS结构研究

利用微波电子回旋共振等离子体增强非平衡磁控溅射法在不同N₂流量下制备无氢SiN_x薄膜.通过X光电子能谱、纳米硬度仪等表征技术,研究了不同N₂流量下制备的SiN_x薄膜的化学键结构、化学键含量、元素配比及各元素沿深度分布.研究结果表明,N₂流量是影响SiN_x薄膜化学键结构、元素配比、元素延深度分布等性质的主要因素.在N_{2关键词： x}')" href="#">SiN_x 磁控溅射 XPS 化学键结构     

Characterization of LaMnAl11O19 by FT-IR spectroscopy of adsorbed NO and NO/O2

The nature of the NO_x species produced during the adsorption of NO at room temperature and during its coadsorption with oxygen on LaMnAl₁₁O₁₉ sample with magnetoplumbite structure obtained by a sol-gel process has been investigated by means of in situ FT-IR spectroscopy. The adsorption of NO leads to formation of anionic nitrosyls and/or cis-hyponitrite ions and reveals the presence of coordinatively unsaturated Mn³⁺ ions. Upon NO/O₂ adsorption at room temperature various nitro-nitrato structures are observed. The nitro-nitrato species produced with the participation of electrophilic oxygen species decompose at 350 °C directly to N₂ and O₂. No NO decomposition is observed in absence of molecular oxygen. The adsorbed nitro-nitrato species are inert towards the interaction with methane and block the active sites (Mn³⁺ ions) for its oxidation. Noticeable oxidation of the methane on the NOx⁻-precovered sample is observed at temperatures higher than 350 °C due to the liberation of the active sites as a result of decomposition of the surface nitro-nitrato species. Mechanism explaining the promoting effect of the molecular oxygen in the NO decomposition is proposed.     

气体NO/N2系统等离子体反应NO还原机理研究

首先建立了气体放电等离子体发射光谱测量系统,获得了NO/N2和纯N2气体放电的发射光谱,然后用自洽场分子轨道从头计算法得到了N2基态和激发态分子轨道模型.发现NO/N2气体放电等离子体脱除NO主要是通过包括反应速度非常快的N+NO→N2+O以及e+N2(A3∑u+)→2N+e和e+N2→N2(A3∑u+)+e在内的一系列基元反应进行的,活性N原子是NO还原的基础.     

Soot and NO formation in counterflow ethylene/oxygen/nitrogen diffusion flames

Formation of soot and NO in counterflow ethylene/oxygen/nitrogen diffusion flames was numerically investigated. Detailed chemistry and complex thermal and transport properties were used. A simplified two-equation soot model was adopted. The results indicate that NO emission has negligible influence on soot formation. However, soot formation affects the emission of NO through the radiation induced thermal effect and the reaction induced chemical effect. When the oxygen index of the oxidant stream is lower, the relative influence of chemical reaction caused by soot on NO emission is more important, while the relative influence of the radiation induced thermal effect becomes more important for the flame with a higher oxygen index in the oxidant stream.     

Electrochemical promotion of NO reduction by propene on Pt/YSZ

The reduction of NO by C₃H₆ in the presence of oxygen, is of great environmental importance. Platinum-based catalysts are very active but not selective towards N₂ production and mainly convert NO into N₂O, which participates to the greenhouse effect. Moreover, their operating temperature window is quite narrow. Electrochemical promotion was used to improve platinum catalytic behaviour. Platinum was deposited on YSZ (Y₂O₃ — stabilised ZrO₂), an O²-conductor. It was found that a negative current increased the rate of NO reduction and CO₂ formation. This rate enhancement was non-Faradaic with an apparent Faradaic efficiency (Λ) close to 180 indicating the manifestation of a NEMCA effect. However, the current application had no effect on the N₂ selectivity Paper presented at the 8th EuroConference on Ionics, Carvoeiro, Algarve, Portugal, Sept. 16–22, 2001.     

MnOx/Ti-PILC低温NH3-SCR脱除NO研究

实验制备并测试MnO_x/Ti-PILCs的低温（80～260℃）SCR脱硝活性,发现当MnO_x负载量为10%,催化剂煅烧温度为300℃时催化剂表面酸性较强,活性成分分散较好,脱硝活性最佳,在180℃下,NO脱除效率接近100%。研究了氧浓度和空速等对脱硝效率的影响,发现O₂浓度为3%时,对催化剂最为有利;在65000 h^-1的高空速条件下,10 MnO_x/Ti-PILC（300）依然表现出较高活性。MnO_x/Ti-PILC与MnO_x/Al₂O₃活性相当,高于MnO_x/TiO₂。     

脉冲介质阻挡放电条件下NO/O2/N2/Hg0体系反应动力学模拟

利用低温等离子体净化烟气中NO2和Hg是一种极具前景的技术,本文对脉冲介质阻挡放电条件下的NO/O2/N2/Hg0体系建立了反应动力学模型,对高能电子参与N2、O2和H2O电离解速率常数采用碰撞反应截面方法求取,模拟预测了活性自由基元(O、OH)、和Hg0等组分在反应器内随时间的变化规律.模拟结果表明:脉冲介质阻挡放电可以有效地脱除烟气中的NO,并促进单质汞的氧化;脉冲电源特性对脱除效率有明显的影响,电源纳秒级脉冲峰宽时间越长,电源脉冲放电频率越高, NO净化及单质汞的氧化效率越好.