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1.
搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程.基于三脉冲“抽运-探测”方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm-1的光谱分辨率,光谱检测范围为300—4000cm-1.对全反式β-胡萝卜素电子激发态的飞秒时间分辨拉曼光谱研究表明,β-胡萝卜素被激发到S2态后,经由寿命约为0.3ps的中间态SX态实 相似文献
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基于飞秒时间分辨瞬态吸收和多元瞬态光栅光谱技术对全反式Astaxanthin(AXT)在DMSO溶剂中的超快激发态弛豫动力学进行了观测.结果表明,光激发后AXT/DMSO体系直接发生S_0→S_2跃迁,基态漂白对应光谱范围为420~550nm.由S_2→S_1的内转换过程发生的时间常数为120~160fs.S_1态激发态吸收对应的光谱范围为550~740nm,基态漂白恢复过程对应的是S_1→S_0的内转换过程,其时间尺度为4.50~5.50ps. 相似文献
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实验测定了CaO-Al2O3二元系中晶体和玻璃的拉曼光谱,并利用密度泛函理论(DFT)计算了CaAl4O7晶体的拉曼光谱活性振动波数和散射活性。结果表明CaAl4O7的中波数区(400~700 cm-1)对应Al-Ob-Al的弯曲振动,高波数区(700~1 000 cm-1)则对应Al-Onb的伸缩振动。采用激光悬浮加热装置制备了一系列玻璃样品,对其进行拉曼光谱研究发现,550和780 cm-1附近观察到两个明显的特征峰,分别对应Al-Ob-Al的弯曲振动和Al-Onb的伸缩振动。随着CaO/Al2O3比例的增加,550 cm-1特征峰发生蓝移,而780 cm-1特征峰发生红移,表明复杂网络结构逐渐解聚。此外,随Al<... 相似文献
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具有对称结构和四极矩性质的给体-受体-给体分子在激发态通常展现出从离域的电荷转移态向局域的电荷转移态转化的电荷重分布过程,该现象已被多种超快时间分辨光谱技术进行了大量研究. 飞秒受激拉曼光谱是一种常用的超快时间分辨光谱,该光谱可以通过检测分子内特定的振动模来研究分子激发态动力学. 本研究采用的4,4''-(1,3-丁二炔-1,4-二基)双(N,N-二(4-甲氧苯基)苯胺)含有位于中间位置的两个相邻炔基(电子受体)和对称分布在分子两侧的N,N-二(4-甲氧苯基)苯胺(电子给体). 研究发现,飞秒受激拉曼光谱能够实时观测该分子在溶剂中发生的激发态电荷重分布过程. 该结果将有助于深入研究具有相邻特征官能团的对称四极矩分子光致电荷局域/离域动力学. 相似文献
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研究了液芯光纤内不同体积比的甲苯和间二甲苯二元混合溶液的受激拉曼散射.实验结果表明:在不同的体积比之下二元溶液的环呼吸振动模式1002 cm-1,甲基的CH伸缩振动模式2920 cm-1 以及芳香环CH对称伸缩振动模式3058 cm-1的拉曼带同时产生受激拉曼辐射,并且2920 cm-1 和 3058 cm-1 拉曼带的一阶受激拉曼散射阈值要低于1002 cm-1拉曼带的二阶
关键词:
分子间费米共振
二元溶液
受激拉曼散射
拉曼散射截面 相似文献
8.
本文通过分析不同几何配置下的偏振拉曼光谱对非线性光学晶体的晶格振动模式进行了研究. 首先根据因子群分析,将晶体的振动模按晶体对称群的不可约表示进行分类,其次测量了晶体在10–1600 cm-1范围内,不同几何配置下的偏振拉曼光谱,并在此基础上指认了晶体的晶格振动模式. 300 cm-1以下的振动峰,归结为晶体的外振动,来自[BiO6],[ZnO4],[BO4]和[BO3]原子基团的平动和转动;300cm-1以上为晶体的内振动,主要与Bi-O,和Zn-O键振动有关. 晶体拉曼光谱中最高振动频率达到1407 cm-1,被指认为[BO3]三角形中B-O键的伸缩振动,体现了[BO3]基团中高的电子非局域化程度.
关键词:
2ZnOB2O6单晶')" href="#">Bi2ZnOB2O6单晶
偏振拉曼光谱
振动模式 相似文献
9.
通过拉曼散射光谱,吸收光谱,荧光发射寿命和808 nm LD激发下的红外荧光光谱的实验测量,系统研究了Nd3+:SrMoO4晶体的自受激拉曼光谱性质.分析指认了拉曼散射光谱中各拉曼峰所对应的晶格振动模式,得出了其SRS活性最强的声子频率约为898 cm-1,对应于(MoO2-4)离子团的完全对称光学伸缩振动Ag模;通过J-O理论对晶体的吸收谱进行了全面的光谱参数计算,得出4F3/2→4I11/2跃迁的积分发射截面达0.57×10-18 cm2,自发辐射概率为141.06 s-1;同时,实验测得该跃迁的荧光发射寿命约为0.2 ms.最后,结合808 nm LD激发下的红外波段荧光光谱,论证了SrMoO4晶体中Nd3+离子1068 nm发射通过拉曼频移获得1180 nm一级斯托克斯激光发射的可能性,为Nd3+:SrMoO4晶体的自受激拉曼激光器研究提供了理论依据.
关键词:
3+离子')" href="#">d3+离子
4 晶体')" href="#">SrMoO4 晶体
自受激拉曼散射 相似文献
10.
利用单色双光子(1C2P)技术得到了高精度的溴乙烷分子的质量分辨阈值(MATI)光谱,精确给出了溴乙烷分子的绝热电离势和离子振动频率.从中性基态到离子基态两个自旋-轨道分量X1 2E1/2和X2 2E1/2的绝热电离势分别为83097±3 cm-1和85452±3 cm-1,离子基态两个自旋-轨道分量的间隔为2355±6 cm-1,这些值与文献报道值符合得较好,且精度更高.溴乙烷分子的单色双光子质量分辨阈值光谱展现出丰富的振动结构,这是在溴乙烷分子相继吸收两个光子的过程中波包在解离态势能面上演化的结果.以已有的离子振动谱标识为参考,以中性分子的振动频率为基础,标识了溴乙烷分子的质量分辨阈值光谱,发现观测到的振动模几乎都和溴乙烷分子的解离运动有关,其中还包括一些非全对称模.
关键词:
质量分辨阈值光谱
振动模
单色双光子零动能光谱技术
溴乙烷 相似文献
11.
制备了xNa2O-(1-x)K2O-Al2O3(x=0.33, 0.50, 0.66, 1)三元系固体,实验利用拉曼光谱技术获得了xNa2O-(1-x)K2O-Al2O3三元系固体的常温拉曼光谱和升温拉曼光谱,使用CASTEP软件优化晶体结构和计算拉曼光谱,获得了xNa2O-(1-x)K2O-Al2O3三元系样品的常温拉曼光谱,结果表明低波数区(100~400 cm-1)的拉曼特征峰为Na—O键的振动。中波数区(400~700 cm-1)的拉曼特征峰为铝氧四面体中桥氧键的振动。高波数区(700~1 000 cm-1)的拉曼特征峰为Al-Onb的振动。对三元系样品的拉曼特征峰进行有效归属。获得了0.5Na2O-0.5K<... 相似文献
12.
应用舍Davidson修正的多参考组态相互作用(MRCI)方法,在aug-cc-pVTZ基组水平上对HF基态及最低的多个单重和三重电子激发态进行了势能扫描计算.结合群论原理及分子的离解极限,分析了电子态势能曲线的特征,得出激发态B1S+对应的离解极限为H++F-(1S).基于势能曲线,数值求解核运动的径向Schrodinge方程,得到J=0时束缚电子态X1S+,B1S+,C1P和D1S+的振动能级和转动常数,继而进行数据拟合得到电子态的光谱常数,基态X1S+:ωe=4146.94 cm-1,ωeze=88.08 cm-1,Be=21.22 cm-1,a=0.785 cm-1;B1S+态:ωe=1131.37 cm-1,ωexe=17.28 cm-1,Be=3.96 cm-1,ae=0.0215 cm-1,C1P态:ωe=2696.37 cm-1,ωexe=73.43 cm-1,Be=15.91 cm-1,ae=0.776 cm-1,D1S+态:ωe=3104.22 cm-1,ωexe=118.92 cm-1,Be=17.25 cm-1,ae=0.992 cm-1,拟合结果与实验值吻合的较好. 相似文献
13.
采用飞秒时间分辨质谱技术结合飞秒时间分辨光电子影像技术研究了苯乙炔分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用235 nm光作为泵浦光,将苯乙炔分子激发到第二激发态S2,用400 nm光探测激发态的演化过程.时间分辨的母体离子的变化曲线用指数和高斯函数卷积得到不同的两个组分,一个是超快衰减组分,时间常数为116 fs,一个是慢速组分,时间常数为106 ps.通过分析时间分辨的光电子影像得到光电子动能分布,结合时间分辨光电子能谱数据发现,时间常数为116 fs的快速组分反映了S2态向S1态的内转换过程.实验还表明S1态通过内转换被布局后向T1态的系间窜跃过程为重要的衰减通道.本工作为苯乙炔分子S2态非绝热弛豫动力学提供了较清晰的物理图像. 相似文献
14.
本文利用飞秒瞬态吸收光谱结合量化计算研究了反式-4-甲氧基偶氮苯的超快激发态动力学和光异构过程. 瞬态光谱中在400∽480 nm波段出现永久的正吸收,表明反式分子被激发到第二激发态后最终产生了顺式结构. 在乙醇和乙二醇溶剂环境中分别获得了三个衰减组分,时间分别为0.11、1.4、2.9 ps和0.16、1.5、7.5 ps. 快速的时间组分是源自第二激发态弛豫到第一激发态的内转换过程. 另外两个组分和第一激发态的弛豫相关:一个是经第一激发态的内转化和光异构过程,另一个是顺式结构的振动冷却过程. 基于不同溶剂环境中的动力学差别,证实了光异构路径是反转机制而不是旋转机制. 相似文献
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《化学物理学报》2018,(6)
本文利用飞秒瞬态吸收光谱结合量化计算研究了反式-4-甲氧基偶氮苯的超快激发态动力学和光异构过程,瞬态光谱中在400~480 nm波段出现永久的正吸收,表明反式分子被激发到第二激发态后最终产生了顺式结构.在乙醇和乙二醇溶剂环境中分别获得了三个衰减组分,时间分别为0.11、1.4、2.9 ps和0.16、1.5、7.5 ps.快速的时间组分是源自第二激发态弛豫到第一激发态的内转换过程.另外两个组分和第一激发态的弛豫相关:一个是经第一激发态的内转化和光异构过程,另一个是顺式结构的振动冷却过程.基于不同溶剂环境中的动力学差别,证实了光异构路径是反转机制而不是旋转机制. 相似文献
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通过偏振拉曼光谱和第一性原理计算对非线性光学晶体BaBPO5的 晶格振动模式进行了研究. 实验得到了不同几何配置下、在100–1600 cm-1范围内的晶体偏振拉曼光 谱与傅里叶变换红外吸收谱, 结合因子群分析方法研究了晶体的外振动与内振动模式特征. 分析表明拉曼振动主要来自于PO4四面体和BO4四面体的振动, 且PO4基团振动具有较强的拉曼与红外活性. 此外,根据第一性原理对晶体拉曼振动进行了数值模拟, 进一步明确了拉曼峰与晶体中原子振动的对应关系, 计算表明拉曼光谱中位于672 cm-1峰位来自晶体中B–O–P键的伸缩振动, 这是晶体中PO4四面体和BO4四面体共顶点连接的特征结构在光谱中的体现. 相似文献
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采用时间分辨线偏振光抽运-探测光谱研究常温下本征GaAs中载流子弛豫动力学,观察到饱和吸收和吸收增强现象.发现载流子浓度为2×1017 cm-3, 探测光子能量小于1.549 eV时,饱和吸收现象比较明显,反之,有明显的吸收增强现象出现.载流子浓度大于7×1016 cm-3的范围内,吸收增强信号随时间增大没有减弱的趋势,反而有继续增强的趋势.理论上,考虑带填充效应和带隙重整化效应的竞争,模拟得到与实验谱线相符合的结果.
关键词:
飞秒抽运-探测光谱
带填充效应
带隙重整化效应
载流子寿命 相似文献
20.
酞菁锌分子激发态的超快内转移和振动弛豫 总被引:3,自引:0,他引:3
用飞秒时间分辨荧光亏蚀法研究了四特丁基酞菁(BuPc)、四特丁基酞菁锌(ZnBuPc)和四丙氧基酞菁锌(ZnPrPc)激发态的超快弛豫过程,用波长为398nm的超短脉冲激光激发分子,观察了S2态到S1态的内转换,其特征时间约为30fs。在796nm先于398nm作用于样品分子时,观察到了荧光强度渐变的过程,通过分析认为这一过程反映了S1态的振动弛豫。通过对实验数据的拟合,得到了它们的振动弛豫特征时 相似文献