铱单原子和纳米粒子在N2O分解反应中的协同催化

原子捕获法是在高温条件下制备高热稳定单原子催化剂的有效方法之一. 但该方法制备的单原子催化剂通常面临着催化活性低、 反应适用范围窄的问题. 因此, 拓展这类单原子催化剂的应用是亟待解决的难点. 本文采用高温捕获法制备的铱(Ir)单原子催化剂在氮氧化物分解反应中的催化活性较低, 但是在继续负载纳米粒子后, 单原子与纳米粒子之间表现出显著的协同催化作用. X射线光电子能谱(XPS)和CO吸附的原位漫反射红外光谱(CO-DRIFTs)表征结合反应动力学分析揭示了反应的活性中心是金属态的Ir纳米粒子. 虽然氧化态的Ir单原子不能直接活化N₂O分子, 但是可以改变Ir纳米粒子的电子结构和吸附性能. 氧气程序升温脱附(O₂-TPD)实验证实, 单原子的存在可以促进O₂从Ir纳米粒子上脱附, 从而提高催化剂的反应活性.     

ITO负载内凹AuPd合金纳米粒子形状的电化学调控

运用电化学方波电位法,在氧化铟锡(ITO)透明导电膜玻璃基底上实现AuPd纳米粒子的形状控制合成.当固定方波下限电位0.30 V,上限电位分别为0.64和0.70 V时,分别制备出内凹三八面体(TOH)和内凹六八面体(HOH)AuPd合金纳米粒子.运用扫描电镜(SEM)、X射线能量散射谱(EDX)和电化学循环伏安法表征所制备的纳米粒子,结果表明所制备的AuPd纳米粒子在ITO上分散均匀,具有清晰的内凹三八面体和内凹六八面体的形状,Au:Pd元素比均接近3:1.但由于Au比Pd的表面自由能低,导致Au在AuPd合金纳米粒子表面富集.发现从合成的TOH AuPd合金纳米粒子出发,对其施加下限电位0.30 V、上限电位0.70 V的方波电位处理,可实现由TOH向HOH形状转变;延长方波电位处理时间仅改变AuPd合金纳米粒子的尺寸,但HOH形状保持不变.     

负载型Pt模型催化剂中Pt纳米粒子的形貌对CO氧化活性的影响

采用简单的化学还原法制备了具有不同形貌特征的Pt纳米粒子,并利用浸渍法将其负载到SiO2上,得到了粒子分散均一的负载型Pt催化剂,考察了其催化CO氧化反应性能.X射线荧光分析、X射线光电子能谱、红外光谱和透射电镜结果表明,Pt/SiO2模型催化剂上CO氧化活性的不同来源于Pt纳米粒子不同晶面的贡献,即Pt纳米粒子的晶型...     

Ir/ZrO2催化剂对甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了ZrO₂为载体负载Ir的催化剂(Ir/ZrO₂), 考察了催化剂的CH₄催化燃烧性能. 采用X射线衍射(XRD), 拉曼光谱(Raman), X射线光电子能谱(XPS), 氢气程序升温还原(H₂-TPR)等技术对催化剂的结构和Ir物种的存在形式进行了表征. 结果表明, Ir/ZrO₂催化剂中Ir是以IrO₂形式存在的, Ir/ZrO₂催化剂的CH₄燃烧表观活性随着Ir负载量的增加而提高, 并且催化剂表现出较高的催化活性和良好的反应稳定性. 在低Ir负载量(≤1%)时, CH₄燃烧的转换频率(TOF)随着Ir粒子的增大而提高|然而高Ir负载量(≥1%)时, TOF随着Ir粒子的增大保持不变.     

良分散性磁性壳聚糖纳米粒子的制备及吸附性能研究

采用原位共沉淀法,在碱性条件下以环氧氯丙烷为交联剂,制备出了具有超顺磁性、分散性良好的磁性壳聚糖纳米粒子。用红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)对纳米粒子的组成、形貌和磁性能进行了表征。结果表明:用原位共沉淀法制备得到的磁性壳聚糖纳米粒子平均粒径约7nm,饱和磁化强度为73.5emu/g。与活性炭相比,磁性壳聚糖纳米粒子对偶氮染料具有很高的吸附容量和快速的吸附速率。     

Ag∶InP/ZnSe纳米晶的合成与生物成像

采用高温热注入法,以P[N(CH_3)_2]_3为磷源合成了具有近红外荧光的Ag∶InP/ZnSe纳米晶.采用紫外-可见-近红外吸收光谱(UV-Vis-NIR)、荧光光谱、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等对产物的结构和光学性质进行了表征,并分析了Ag掺杂浓度和温度对InP纳米晶荧光性能的影响.通过调节Ag掺杂浓度和反应温度,发现当Ag掺杂量为6%,反应温度为200℃时,Ag∶InP纳米晶的发光效率最高.将制备的Ag∶InP的表面包覆ZnSe,粒子的荧光效率从原来的20%提高到45%.将具有近红外荧光的Ag∶InP/ZnSe纳米晶应用于细胞成像,结果表明制备的荧光纳米晶在细胞成像中清晰可见且毒性较低.     

磁性Fe3O4纳米晶的电化学制备及在线混凝过程研究

以铁片和碳纤维为电极,采用电化学法实现了磁性Fe3O4纳米晶混凝剂的快速制备、在线混凝和磁性过滤的预处理过程.采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等对磁性Fe3O4纳米晶进行了表征.结果表明,所制备的磁性Fe3O4纳米晶具有均匀的晶体尺寸,粒子尺寸分布在30~100 nm之间.利用Fe3O4纳米晶对高浊度高岭土悬浊液进行了混凝研究,并在外加磁场的作用下实现了絮凝体和水体的快速分离.结果证实电化学法磁混凝技术能够快速高效去除污水浊度,省去了机械过滤过程.理论研究结果表明,磁性Fe3O4纳米晶去除浊度的过程是电荷中和与沉淀卷扫共同作用的结果,而电荷中和过程发生是由于电化学制备Fe3O4纳米晶时表面电荷种类的均一性.     

单质铁纳米颗粒的液相还原制备

采用水合肼作还原剂, 在有柠檬酸存在的情况下, 以FeCl2为铁源, 通过液相化学还原制备粒径为15~50 nm的单质铁纳米颗粒. 采用X射线衍射(XRD)、X射线能谱仪(EDS)和场发射扫描电镜(FESEM)对制备的Fe纳米粒子的结构、组成和形貌进行了表征, 并使用超导量子干涉仪(SQUID)对制备的Fe纳米粒子的磁学性能进行了表征. 研究结果表明, 在柠檬酸存在下, 可以用肼在常温常压下液相还原亚铁离子制备出单质铁纳米颗粒, 改变络合剂后还原无法进行, 并对可能的反应机理进行了讨论.     

银纳米粒子-介孔菱沸石-无纺布复合材料的构建及其止血和抗菌性能分析

以无纺布(NW)为基质,采用原位生长法制备了介孔菱沸石-无纺布(mCHA-NW),再以其为载体,复合银纳米粒子(AgNPs),最终得到银纳米粒子-介孔菱沸石-无纺布(AgNPs-mCHA-NW)复合材料.利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)、全自动物理吸附仪(BE...     

乳液聚合法制备纳米金/聚苯乙烯复合粒子

以氯金酸为前驱体,十二烷基硫醇和硼氢化钠分别作为稳定剂和还原剂,采用相转移法制备了单分散的金纳米粒子.将金纳米粒子通过乳液聚合的方法制备了纳米金/聚苯乙烯复合粒子.通过紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)研究了纳米金和纳米金/聚苯乙烯复合粒子的光吸收特性,使用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和动态光散射(DLS)对产物的组成、晶体结构、形貌、以及粒径进行了表征.结果表明,复合粒子为粒径分布较窄的球形,其中的金纳米粒子为面心立方结构.热失重分析(TGA)说明制备的纳米金/聚苯乙烯复合粒子具有很好的热稳定性.     

Ag∶InP/ZnSe纳米晶的合成与生物成像

采用高温热注入法, 以P[N(CH3)2]3为磷源合成了具有近红外荧光的Ag∶InP/ZnSe纳米晶. 采用紫外|可见|近红外吸收光谱(UV|Vis|NIR)、 荧光光谱、 透射电子显微镜(TEM)、 X 射线衍射(XRD)等对产物的结构和光学性质进行了表征, 并分析了Ag掺杂浓度和温度对InP纳米晶荧光性能的影响. 通过调节Ag掺杂浓度和反应温度, 发现当Ag掺杂量为6%, 反应温度为200 ℃时, Ag∶InP纳米晶的发光效率最高. 将制备的Ag∶InP的表面包覆ZnSe, 粒子的荧光效率从原来的20%提高到45%. 将具有近红外荧光的Ag∶InP/ZnSe纳米晶应用于细胞成像, 结果表明制备的荧光纳米晶在细胞成像中清晰可见且毒性较低.     

超声雾化反应法制备CeO2纳米粉体

以硝酸铈和碳酸氢铵为原料,采用超声雾化反应法制备了纳米CeO2粉. 用红外光谱(IR)、 X射线衍射分析(XRD)和透射电子显微镜(TEM)技术,对制得的纳米CeO2纳米粒子的物相结构、形貌特征、成分等进行了表征. 结果表明,双液超声雾化法能制备出颗粒分散性好,粒度分布均匀的纳米CeO2粒子,所得CeO2粒子为萤石型结构,粒径约为3～5 nm左右. 初步探讨了用超声雾化反应法制备纳米粉的机制,认为CeO2纳米粒子的成核和长大受到液滴大小的限制,是一个液相的微区反应过程,正是液滴的微小体积保证了更小纳米粒子的形成.     

醇热解法合成超顺磁性氧化铁纳米粒子及其性能

以甲氧基聚乙二醇同时作为溶剂、还原剂及修饰剂,在高温下分解乙酰丙酮铁,制备了纳米Fe3O4粒子,采用透射电子显微镜和X射线衍射分析表征材料的形貌和相组成,傅里叶变换红外光谱仪表征材料的表面修饰物,超导量子干涉仪测试合成的纳米粒子的磁性能,纳米粒度与zeta电势分析仪测试磁性纳米粒子在水中的zeta电势。 结果表明,纳米Fe3O4粒子的大小为（10.1±1.6） nm,粒度均一,单分散性好,在300 K下具有超顺磁性,饱和磁化强度为45 A·m2/kg。 红外结果表明,-COO-共价结合在粒子表面。 zeta电势为-25 mV。 其在水中的稳定性与以三甘醇为反应介质、高温分解法制备的纳米Fe3O4粒子作比较,表现出长时间（60 d以上）的良好分散性。 静电作用及空间位阻效应是其高稳定分散性的原因。     

硼掺杂碳化硅负载Pt催化剂的甲醇电催化氧化性能

以硼掺杂碳化硅(B0.1SiC)为载体,采用循环伏安法在B0.1SiC载体上电沉积Pt纳米粒子制备了Pt/B0.1SiC催化剂。利用X射线光电子能谱、X射线衍射、氮气吸附-脱附、扫描电镜及透射电镜等测试方法对催化剂的晶型、表面性质及形貌进行了表征。结果表明,硼原子掺杂进入SiC晶格并取代了Si位点,使B0.1SiC载体的导电性增强;Pt纳米粒子均匀地分布在B0.1SiC载体上,平均粒径为2.7 nm。与相同条件下制备的Pt/SiC催化剂相比,Pt/B0.1SiC具有较大的电化学活性表面积、更高的甲醇催化氧化活性和稳定性。     

Ir0.08Ti0.92O2及其载Pt催化剂的制备与电催化性能

采用TiN浸渍热分解法制备了低铱含量Ir0.08Ti0.92O2纳米粉体,再通过微波辅助制备Pt/Ir0.08Ti0.92O2催化剂,并与采用传统亚当斯法制备的IrO2和商品化Pt/C进行对比研究.利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(SEM)、X射线能量散射谱(EDS)和X射线光电子能谱(XPS)对产物进行了分析.结果表明,Ir0.08Ti0.92O2是一种纳米棒状金红石相固溶体,直径约15 nm,担载Pt粒度5~7 nm,其中本体Ir/Ti原子比为0.084∶0.916,表面Ir/Ti原子比为0.296∶0.704,表明Ir在表面发生富集.经稳态极化曲线和线性扫描伏安测试得到析氧反应的本征催化活性由高到低为Ir0.08Ti0.92O2>Pt/Ir0.08Ti0.92O2>IrO2,前两者性能相近;Pt/Ir0.08Ti0.92O2的氧还原反应活性低于Pt/C,需进一步优化载Pt粒度.研究结果表明,Ir0.08Ti0.92O2既是高效、低成本的析氧反应催化剂,也是高性能载体材料,这使Pt/Ir0.08Ti0.92O2作为双效催化剂在成本、催化性能和稳定性上具有更大优势,也可作为优异的析氢反应催化剂.     

沉淀溶解法制备纳米硫化锌

以烷基黄原酸锌和硫化钠分别为锌源和硫源，采用烷基黄原酸锌沉淀溶解法制备了粒度可调、粒径分布比较窄的面心硫化锌纳米粒子，利用比表面积(BET)测定、透射电镜(TEM)、粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FTIR)等方法对合成的硫化锌纳米粒子进行了表征。结果表明随着烷基黄原酸锌链长的增长，通过添加硫化钠而生成的硫化锌纳米粒子的粒径逐渐减小。本文还对沉淀溶解法制备纳米硫化锌的溶液化学反应机理进行了探讨。     

碳包铁负载纳米钯催化苯甲醇选择氧化

以碳包铁纳米晶(Fe@C)为载体,采用浸渍法制备了一种磁可分离的Pd/Fe@C催化剂,并运用X射线荧光光谱、透射电镜、X射线衍射和X射线光电了能谱对催化剂进行了表征,结果表明,纳米Pd颗粒的粒径分布在4～10 nm,平均粒径约为7nm,Pd物种以Pd0为主,其Pd 3d5/2结合能为335.6 eV.将该催化剂应用于苯...     

微乳法合成Pt/C、PtIr/C催化剂及其电化学性能表征

以碳纳米粉(XC-72R)作为载体,采用三种不同方法合成Pt/C负载型催化剂。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、循环伏安法(CV)、恒电位测试(Potentiostatic)以及线性极化分析（Potentiodynamic polarization）等手段进行催化剂表征,结果表明,微乳法制得的负载型催化剂,活性组分的颗粒尺寸为5～10nm,且均匀地分散在载体表面,其电化学性能良好。而微乳法进一步制备的含不同比例的负载型的PtIr/C催化剂,其中以Pt85Ir15表现出更为较好的电化学综合性能。     

不同形貌ZnO纳米结构的电子显微分析

控制实验合成条件,利用溶胶-凝胶法和化学溶液生长法制备出不同形貌的ZnO纳米结构。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜( SEM) 以及透射电子显微镜(TEM)等多种测试手段对ZnO纳米结构的微观形态及晶相进行了分析。结果表明:3种ZnO纳米结构形貌虽不同,但均具有Z nO六方纤锌矿晶相结构。ZnO纳米棒和花状ZnO纳米结构为单晶,生长方向均沿(0001)方向。ZnO纳米球则为多晶。     

镝掺杂铁氧体纳米晶的制备、表征和磁性

采用化学共沉淀法制备出了镝掺杂铁氧体纳米晶, 利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FTIR)、古埃磁天平、振动样品磁强计(VSM)、X射线能谱仪(EDX)等仪器对产物进行了表征, 研究了Dy^3＋掺杂量对铁氧体纳米晶的结构、磁性和粒度的影响. 结果表明: 适量稀土元素镝离子的掺杂可以提高尖晶石型铁氧体的磁性、降低矫顽力, 当n(Fe^3＋)∶n(Dy^3＋)＝14∶1时其磁性最强. Dy^3＋替代或充填进入了尖晶石晶格, 且主要占据B位. 掺杂了镝的铁氧体磁性纳米粒子粒度变小, 且分布更集中、均匀, 当Dy^3＋加入量为n(Fe^3＋)∶n(Dy^3＋)＝14∶1时铁氧体纳米粒子的平均粒径由掺杂前的14 nm降低到到8 nm. 这种具有超顺磁性的软磁铁氧体纳米晶可应用于纳米磁液领域.