喷嘴-平板直流电晕放电中的OH(A2Σ+→X2Π,0-0)光谱研究

为更深入地认识电晕放电低温等离子体中自由基的生成机理,以发射光谱测量为基础并结合背景气体淬灭率影响,研究了常压下喷嘴-平板电晕自由基簇射过程中放电参数、背景气体、电极气成分等因素对OH(A2Σ →X2Π,0-0)发光的影响。结果表明:在放电参数影响中,放电电压及放电电流都会影响OH生成量,OH发光随功率增加而大大增强;在加湿氮气直流电晕放电中有明显的OH(A2Σ →X2Π,0-0)光谱存在,但加湿空气条件下OH生成较少;载气增湿后OH生成量明显增多,而Ar和O2的存在分别增强和减弱了OH(A2Σ →X2Π,0-0)发光,可能的原因是这两种物质影响了放电和OH(A2Σ )的淬灭。     

沿面型介质阻挡放电喷枪的发光特性及气体温度研究

利用氩气作为工作气体,采用正弦电压驱动沿面型等离子体喷枪,在大气压空气环境中产生了均匀的等离子体羽。电学和光学测量结果表明,等离子体羽放电只存在于外加峰值电压的正半周期,并且正半周期的放电脉冲个数随气体流量的增加而增加。通过对正半周期不同位置的发光脉冲信号进行比较,发现等离子体羽均按子弹形式传播,其中每一个发光脉冲均对应一次等离子体子弹传播过程。通过对比放电电流和等离子体羽的发光信号,发现等离子体羽的发光脉冲滞后于放电电流脉冲,且该延迟时间基本服从正态分布。该延迟时间随着外加电压峰值及气体流量的增大而减小。利用光纤测温仪测量了等离子体羽的气体温度,发现气体温度随外加峰值电压的增大而升高,随工作气体流量的增大而降低。通过分析放电过程,对上述现象进行了定性解释。     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

介质阻挡放电等离子体中OH自由基的光腔衰荡光谱原位诊断

研制了一套等效噪声吸收可达3×10^-9cm^-1的连续波光腔衰荡光谱装置。用该装置对介质阻挡放电等离子体中的OH自由基和水进行了原位定量测量,考察了OH自由基数密度随气压和放电电压以及放电频率的变化情况。实验结果表明,在(2.13~22.0)Χ10³Pa范围内,随着气压增加,OH自由基数密度在气压较低时增加;而在较高气压时由于H₂O的解离吸附作用使得体系中电子密度减小,OH自由基数密度随之减小。随放电电压和放电频率增加介质阻挡放电等离子体中电子密度和电子能量增加而导致OH数密度增加。     

高压氮气亚纳秒开关放电特性实验研究

 利用幅值约220 kV、脉宽约4 ns的高压纳秒脉冲源，对高压氮气亚纳秒气体开关放电特性进行了实验研究。实验结果表明：当气压在3~10 MPa间变化，间隔距离在0.6~1.2 mm间变化时，氮气间隙击穿电压随气压和间隙距离的增大而增大，并随气压的增大略呈饱和趋势,最高击穿电场约为2 MV/cm。开关输出电压波形的上升时间变化范围为145~190 ps，该上升时间随气压、击穿电场以及间隙距离增大而减小。     

纳秒脉冲放电等离子体射流特性

采用单针式电极,使用单极性重复频率脉冲电源,在常压氦气、氩气、氮气和空气中得到等离子体射流,并改变电压、流量和气体种类,分别观察不同的实验条件对等离子体射流的影响。实验结果表明:射流长度随施加电压的增加而增长;随着流量的连续变化,射流长度先逐渐变长,达到峰值后由于湍流影响,长度又逐渐缩短,达到一定流量后趋于饱和。此外,不同工作气体中的等离子体射流呈现截然不同的外观,氦气和氩气中射流呈针状模式,长度可达7 cm以上;而在氮气和空气中,射流呈现为长度不超过2 cm的刷状模式。     

沿面放电中的辉光和赝辉光放电

利用沿面放电发生器装置，在流动氩气中实现了大气压辉光放电。放电电流波形表现为外加电压每半周期只有一个电流脉冲。驱动电压频率是60kHz时，放电电流脉冲持续时间大于1微秒。氩气中的辉光放电，功率消耗随着外加电压增加或者是气压减小而增大，这种关系可以用汤生击穿理论定性解释。与此对比，大气压空气中的放电电流波形为外加电压每半周期放电为许多脉冲，每个电流脉冲为高频阻尼振荡，这就是赝辉光放电。大气压空气中的赝辉光放电可能是由于气体的流光击穿造成的。     

光谱方法研究大气压氩气等离子体喷枪的放电特性

利用同轴介质阻挡放电喷枪,通过氩气的流动在大气压空气中产生了均匀的等离子体羽。等离子体羽沿气流方向较为均匀,但在喷嘴处为白色且亮度较高,远离喷嘴处为蓝色,亮度较低。研究了等离子体羽长度与外加电压幅值、驱动频率和气体流速的关系,气流小于4 L·min-1时等离子羽的长度随气流的增大而增大,而当气流大于4 L·min-1时长度随气流的增大而减小。当气流保持恒定时,等离子体羽的长度随外加电压幅值或驱动频率的增大而增大。结合气体放电理论以及分析湍流和平流对放电的影响,对等离子体羽长度随实验参数的变化进行了定性解释。光学方法研究发现在外加电压正半周期等离子羽有一个发光脉冲,而负半周期没有发光信号。同轴介质阻挡放电正半周期有两个发光脉冲,负半周期有一个发光脉冲。通过对该N₂现象的分析,为等离子体羽的产生机制提供了一种可能的解释。采集了同轴介质阻挡放电和等离子体羽的发射光谱,研究发现除等离子体羽存在明显的OH和N₂的发射谱线外,其发射光谱没有明显差别。利用光学发射谱N+₂第一负带系,对等离子体羽转动温度进行了测量,发现转动温度沿远离喷嘴的方向逐渐降低,且转动温度随电压幅值的增大而增大。     

大气压空气中重复频率纳秒脉冲气体放电模式研究

利用上升沿100ns、脉宽150ns的单级磁压缩纳秒脉冲电源,通过电压电流测量和放电图像拍摄实验,研究了大气压空气中极不均匀电场结构重复频率纳秒脉冲气体放电的放电模式。结果表明纳秒脉冲气体放电存在三种典型的放电模式:电晕放电、弥散放电和火花放电。施加的脉冲电压幅值对放电模式影响显著,随着电压幅值的增加,放电依次经历电晕、弥散和火花放电。固定电压幅值时,放电可能同时存在两种模式。重复频率加强了放电强度,弥散放电的激发电压随重复频率的增加变化不大,但火花放电的激发电压随着重复频率的增加而降低。因此降低重复频率有利于在较大电压范围获得大气压空气弥散放电。     

介质阻挡放电羽的等离子体参数光学诊断

利用介质阻挡放电装置在大气压下产生了稳定的氩气等离子体羽,利用示波器对等离子体羽的外加电压、电流和发光信号进行了记录。光学诊断结果表明,等离子体羽由高速运动的等离子体子弹组成。基于碰撞辐射模型,利用300~800nm范围的光学发射谱诊断了等离子体羽的电子密度。结果表明,电子密度随外加电压和气体流量的增大而增大,随驱动频率的增大而减小。利用光谱法对等离子体羽的振动温度和转动温度进行了研究,发现其振动温度和转动温度均随外加电压和气体流量的增大而升高,随驱动频率的增大而降低。通过分析放电电场,对以上现象进行了定性解释。     

线板式脉冲电晕放电反应器OH自由基二维分布的光谱学研究

脉冲电晕放电过程中OH自由基等活性基团的空间分布特性对燃煤烟气污染物的氧化脱除具有重要作用。为了探索脉冲电晕放电污染物控制技术的机理,采用激光诱导荧光法检测线板式反应器内部脉冲电晕放电过程中OH自由基的空间二维分布特性,主要研究了不同相对湿度和含氧量对OH自由基空间二维分布特性的影响。实验表明,脉冲电晕放电过程中OH自由基主要存在于线电极下方的区域中,并以线电极为中心面向板电极呈现扇形分布,并且其扇形分布区域的纵向长度和横向宽度的最大值均小于1 cm;相对湿度的增大有利于OH自由基的生成,促进OH自由基空间二维分布区域面积的扩大,当相对湿度为65%时OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值;当含氧量为2%时最有利于OH自由基的生成,并且OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值,当含氧量超过15%时对OH自由基的生成及其空间二维分布主要起抑制作用。同时,相对湿度和含氧量的增加均提高了激发态OH自由基中猝灭部分所占的比重,从而降低了OH自由基的荧光产率,其中含氧量对OH自由基荧光产率和OH自由基空间二维分布的影响作用大于相对湿度。     

针对SHS探测仪的中高层OH自由基临边观测仿真研究

大气OH自由基是大气中各组分光化学反应的重要媒介,对大气其他成分的形成和转化起重要作用。利用MLS传感器2005年-2009年的OH全球浓度数据产品构建OH浓度时空数据库和Lifbase光谱分析软件构建OH发射光谱数据库,改进了SCIATRAN辐射传输模型,计算了基于空间外差光谱(SHS)技术的探测仪的临边探测仿真图像,并提取了大气OH自由基荧光发射在观测能量中的贡献。基于辐射传输理论,通过定量计算分析了仿真过程中各个参量不确定度对仿真结果和OH荧光能量的定量影响。该研究结果不仅能为我国构建中高层OH自由基探测仪提供科学理论支撑,还能为探测仪器相关参数设计提供依据。     

气液两相滑动弧放电中自由基的光谱研究

气液两相滑动弧放电是近年来出现的一种新型低温等离子体废水处理技术,对高浓度有机废水具有很好的降解效果。为了认识气液两相滑动弧放电降解有机废水的机理,用发射光谱法对气液两相滑动弧在空气中放电所产生的主要自由基进行了实验研究,分析了自由基持续再生的化学过程。通过对光谱线强度变化的分析,得到了OH和NO自由基谱线强度在放电反应空间的分布特点,以及输入电压和液相(水)流量因素对OH和NO自由基产生过程的影响。结果表明：OH是气液两相滑动弧放电的主导自由基;OH和NO自由基谱线强度沿着电极中轴均先增后减;在非平衡区域,自由基谱线强度随着输入电压的增大而增大;OH自由基谱线强度随水流量的增大而增大,NO自由基谱线强度则随着水流量的增大而减小。     

脉冲放电等离子体/活性炭联合体系中OH自由基的发射光谱研究

基于OH自由基的强氧化性(2.8 V)及脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)与活性炭(activated carbon, AC)联合体系的协同作用,依托于光谱检测技术简单、准确性高、灵敏度高等优点,利用发射光谱技术测量了以O2作为载气的PDP/AC联合体系中产生的OH自由基的相对发射光谱,用以表征体系中OH自由基相对生成量的变化。通过考察PDP水处理体系中不同AC添加量、脉冲峰值电压、电极间距对OH自由基相对发射光谱强度的影响,分析了影响OH自由基生成量的因素;通过比较,分析去离子水和酸性橙II(acid orange, AO7)溶液中OH自由基发射光谱强度的变化规律,表征了OH自由基生成量的变化,以说明PDP/AC的协同作用机理及OH自由基对有机物的氧化作用。研究结果表明,增加AC的添加量可以增强其在PDP体系中的催化效果,导致PDP/AC联合体系中OH自由基的相对发射光谱强度的增加;随着脉冲峰值电压的升高,注入PDP体系中的能量增加,从而增加了体系中OH自由基的产量;电极间距增加导致PDP体系能量效率降低,降低了OH自由基的产生量;无论是以去离子水还是以AO7溶液为溶液相,PDP/AC联合体系中OH自由基的产量均高于其在单独PDP体系中的生成量,且在PDP/AC联合体系和单独的PDP作用体系中,去离子水中OH自由基的相对发射光谱强度均高于其在AO7溶液中的强度值,这证明了AC对PDP体系中OH自由基生成的协同作用和有机物对OH自由基的消耗。     

线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

正庚烷燃烧反应中间自由基的光谱测量

采用ICCD瞬态光谱探测系统和化学激波管,在点火温度1 408K,点火压力2.0atm,燃料摩尔分数1.0%,当量比1.0的条件下,拍摄了正庚烷燃烧过程中不同时刻的瞬态发射光谱,光谱曝光时间6μs,拍谱范围200～850nm。确认了在所拍光谱范围内主要是OH,CH和C2自由基的特征辐射光谱,表明小自由基OH,CH和C2是正庚烷燃烧过程中重要的反应中间产物。所拍时间分辨光谱显示,在正庚烷燃烧反应中,OH,CH和C2自由基一出现很快就达到其浓度峰值,但CH和C2自由基随着反应的进行迅速减少至消失,OH自由基持续的时间却长很多。实验结果为了解正庚烷燃烧反应微观过程和验证其燃烧反应机理提供了实验依据。     

正癸烷燃烧反应中OH,CH和C2自由基的瞬态发射光谱

采用ICCD瞬态光谱测量系统和加热激波管,在点火压力2.0atm,点火温度1 100～1 600K,当量比1.0,燃料摩尔分数1.0%条件下,实时测得了正癸烷/氧气/氩气燃烧过程的瞬态发射光谱,光谱范围200～850nm。结果显示燃烧过程中主要发射光谱带归属于小分子中间产物OH,CH和C2自由基,光谱强度的变化反映了燃烧过程中三种自由基浓度的变化历程;正癸烷燃烧过程中光谱强度峰值之比大于同为链烷烃的正庚烷相应OH/CH峰强度之比,揭示出两种链烃燃烧反应机理有较大差异。实验还获得了正癸烷燃烧过程中能显示谱带转动结构的CH和C2高分辨特征发射光谱。实验结果对了解正癸烷燃烧性质和验证正癸烷燃烧反应机理很有意义。     

Quantifying OH radical generation in hydrodynamic cavitation via coumarin dosimetry: Influence of operating parameters and cavitation devices

Hydrodynamic cavitation (HC) has been extensively investigated for effluent treatment applications. Performance of HC devices or processes is often reported in terms of degradation of organic pollutants rather than quantification of hydroxyl (OH) radicals. In this study, generation of OH radicals in vortex based cavitation device using coumarin dosimetry was quantified. Coumarin was used as the chemical probe with an initial concentration of 100 µM (15 ppm). Generation of OH radicals was quantified by analysing generated single hydroxylated products. The influence of operating parameters such as pH and type of acid used to adjust pH, dissolved oxygen, and inlet and outlet pressures was investigated. Acidic pH was found to be more conducive for generating OH radicals and therefore subsequent experiments were performed at pH of 3. Sulphuric acid was found to be more than three times effective than hydrochloric acid in generating OH radicals. Effect of initial levels of dissolved oxygen was found to influence OH radical generation. Performance of vortex based cavitation device was then compared with other commonly used cavitation devices based on orifice and venturi. The vortex based cavitation device was found to outperform the orifice and venturi based devices in terms of initial per-pass factor. Influence of device scale (nominal flow rate through the device) on performance was then evaluated. The results presented for these devices unambiguously quantifies their cavitational performance. The presented results will be useful for evaluating computational models and stimulate further development of predictive computational models in this challenging area.     

液相隔膜辉光放电等离子体自由基发射光谱研究

为了更好了解液相隔膜辉光放电等离子体引发的化学反应机理,运用发射光谱法研究了稀硫酸溶液隔膜辉光放电等离子体产生的自由基,估算了电子温度与电子密度。结果表明：当电压超过700 V时,观察到了羟基自由基和氢原子的发射光谱;当电压超过750 V时,除了羟基自由基和氢原子外,还观察到了氧原子的发射光谱;这些自由基的发射强度随电压升高而升高;稀硫酸溶液隔膜辉光放电等离子体的平均电子温度与平均电子密度分别为1.3×104 K与7.8×1017 cm-3。     

喷嘴-平板直流电晕放电中的OH(A2S+→X2P, 0-0)光谱研究

 为更深入地认识电晕放电低温等离子体中自由基的生成机理，以发射光谱测量为基础并结合背景气体淬灭率影响，研究了常压下喷嘴-平板电晕自由基簇射过程中放电参数、背景气体、电极气成分等因素对OH(A²S⁺→X²p, 0-0)发光的影响。结果表明：在放电参数影响中，放电电压及放电电流都会影响OH生成量，OH发光随功率增加而大大增强；在加湿氮气直流电晕放电中有明显的OH(A²S⁺→X²p, 0-0)光谱存在，但加湿空气条件下OH生成较少；载气增湿后OH生成量明显增多，而Ar和O­2的存在分别增强和减弱了OH(A²S⁺→X²p, 0-0)发光，可能的原因是这两种物质影响了放电和OH(A²S⁺)的淬灭。