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SAPO—11分子筛用i—Pr2NH导向合成及其酸性研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以AlPO4、H3PO4、SiO2等为原料采用单一模板剂iPr2NH合成了SAPO11分子筛,利用Avrami方程等对合成过程进行了定量描述。还利用红外(IR)、程序升温脱附(TPD)、线性丁烯骨架异构反应催化活性测试等手段表征了SAPO11的酸性。结果表明,合成过程随温度有明显变化,晶化阶段的活化能远高于核化阶段的值。可用Avrami方程的参数来表征合成过程的难易程度。分子筛中存在B酸和L酸位,主要在中等强度范围,从而对线性丁烯骨架异构反应有较好的催化活性。提高分子筛中硅含量可明显增大酸位浓度,酸强度也有轻度增强。 相似文献
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采用水热法合成了SAPO-5、SAPO1-1、SAPO-41分子筛,并以间二甲苯异构化反应为模型反应,考察了SAPO-5、SAPO-11、SAPO-41的催化性能;运用XRD、BET、吸附吡啶的FT IR等手段表征了SAPO的结构和酸性。结果表明,在合成投料比相同的情况下,SAPO-11具有最大的较强B酸量,表现出了最好的间二甲苯异构催化活性。SAPO-5因为较强B酸中心数目少,异构催化活性最差。三种分子筛的间二甲苯异构化催化活性和较强B酸中心的分布均呈SAPO-5<SAPO-41≈SAPO-11顺序排列。较强B酸中心的分布是决定催化剂异构化活性的主要因素。中孔分子筛SAPO-11、SAPO-41孔道直径与对位产物的直径接近,对位选择性比大孔分子筛SAPO-5好。 相似文献
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Beulah Griffe Anibal Sierraalta Joaquín L. Brito 《International journal of quantum chemistry》2010,110(13):2573-2582
Quantum chemistry calculations were carried out, using ONIOM2 methodology, to investigate the CO adsorption and oxidation on gold supported on Silicoaluminophospates (SAPO) molecular sieves Au/SAPO‐11 catalysts. Two models were studied, one containing one Au atom per site (Au? SAPO‐11), and the other with two Au atoms per site (Au2? SAPO‐11). The results reveal that the CO adsorption and oxidation are exothermic on Au/SAPO11 with an ΔE of ?41.0 kcal/mol and ΔE = ?52.0 kcal/mol, for the adsorption and oxidation, respectively. On the Au2? SAPO‐11 model, the CO adsorption and oxidation reaction occur, with a ΔE of ?29.7 kcal/mol and ?52 kcal/mol, respectively. According to our results, the oxidation reaction exhibits an Eley‐Rideal type mechanism with adsorbed CO. The theoretical calculations reveal that this type of material could be interesting to disperse Au and consequently to strengthen its catalytic use for different reactions. © 2010 Wiley Periodicals, Inc. Int J Quantum Chem 110:2573–2582, 2010 相似文献
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SAPO-34和SAPO-44分子筛上吸附甲醇的TPSR-MS研究 总被引:5,自引:0,他引:5
采用程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)和程序升温脱附(TPD)技术考察了SAPO-34和SAPO-44分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系. 结果表明,SAPO分子筛表面存在两种活性中心,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性中心相对应. 表面吸附的甲醇在不同强度的酸性中心上进行不同的反应,在弱酸中心上主要进行甲醇脱水生成二甲醚的反应,在强酸中心上主要进行二甲醚进一步转化为低碳烯烃的反应. 同时,探讨了SAPO分子筛表面的酸强度对低碳烯烃生成温度的影响. 相似文献
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新型磷酸硅铝分子筛SAPO-56的合成与表征 总被引:4,自引:0,他引:4
以N,N,N',N'-四甲基-1,6-己二胺(TMHD)为模板剂,采用水热法在Al2O3-P2O5-SiO2体系中合成了SAPO-56分子筛.固定模板剂和水,得到Al-Si-P三元体系相图.当原料物质的量比为0.52)/n(M)<0.7(M=SiO2+Al2O3+P2O5),0.152O3)/n(M)<0.4及0.12O5)/n(M)<0.3时,出现SAPO-56合成的纯相区.固定合成凝胶中硅、铝、磷和水的量,模板剂的用量改变对合成影响较大.n(TMHD)/n(P2O5)≥2时,产物是纯SAPO-56.用XRD,SEM,IR,DTA-TG和吸附等方法研究了产物的物化性能.结果表明,SAPO-56分子筛具有较好的热稳定性(骨架坍塌温度为1150℃)和较大的水吸附量(41%).SAPO-56分子筛催化剂对甲醇转化制烯烃反应表现出了良好的催化活性和较高的C2和C3烯烃选择性. 相似文献
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SAPO-34和SAPO-44分子筛膜的制备与表征 总被引:5,自引:1,他引:4
在Al2O3-SiO2-H3PO4-H2O有机胺体系中,利用水热法在陶瓷基片上制得了SAPO-34和SAPO-44分子筛膜.通过XRD,SEM分析对所制备的分子筛膜进行了表征,并对膜制备中SiO2量、HF量以及不同陶瓷基片等影响因素进行了考察. 相似文献