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SAPO-34和SAPO-44分子筛上吸附甲醇的TPSR-MS研究 总被引:5,自引:0,他引:5
采用程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)和程序升温脱附(TPD)技术考察了SAPO-34和SAPO-44分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系. 结果表明,SAPO分子筛表面存在两种活性中心,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性中心相对应. 表面吸附的甲醇在不同强度的酸性中心上进行不同的反应,在弱酸中心上主要进行甲醇脱水生成二甲醚的反应,在强酸中心上主要进行二甲醚进一步转化为低碳烯烃的反应. 同时,探讨了SAPO分子筛表面的酸强度对低碳烯烃生成温度的影响. 相似文献
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详细研究了Ti─Si沸石在H_2O_2存在下对氯丙烯的环氧化、苯乙烯的氧化和环己烯的氧化等反应的催化作用.发现上述三种结构的烯烃其主要定向产物并不一致:氯丙烯氧化产物主要为环氧氯丙烷,苯乙烯氧化主要产物为苯乙醛、环己烯氧化主要产物为环己二酮.说明烯烃氧化的主要定向产物的结构依赖于有机底物的结构,并不全都给出环氧产物.在三个反应中,Ti─Si沸石均表现出显著的催化活性,这可能与沸石骨架中钛的存在有关.发现在氯丙烯环氧化反应中,只有TS-1及TS-2表现出环氧化活性.推测沸石骨架位中存在的钛在氧化反应中起重要作用. 相似文献
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为了探明在NiX沸石催化剂上乙烯二聚反应诱导期的成因和活性中心的本质,考察了在反应过程中镍离子与乙烯分子的相互作用。发现诱导期随催化剂的预处理温度的提高而缩短,也随Ni_(2+)离子交换度的增加及反应温度的升高而缩短。用H_2进行NiX催化剂预还原,且在ESR谱中证实Ni~+存在的情况下反应诱导期并不消失,而在反应条件下用乙烯进行样品预处理后则没有诱导期。并且伴随着诱导期的消失和二聚反应的开始,在NiX的ESR谱上出现一组新信号。这组新信号可能是Ni~+离子与乙烯相互作用形成的表面活性物种引起的,它的生成导致了诱导期的消失。提出了在乙烯二聚反应过程中催化剂的活化图式。 相似文献
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SAPO分子筛的酸性及其孔道分布对丁烷异构脱氢反应的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
合成了四种磷铝及硅磷铝系列分子筛,并用XRD表征了分子筛的晶体结构,用X荧光光谱测定了其元素组成,用NH3-TPD和物理吸附考察了其酸性和孔道分布.考察了以合成的分子筛为基质制备的催化剂上丁烷异构脱氢反应的性能.结果表明,以弱酸性的SAPO-5分子筛和孔口狭窄的SAPO-34分子筛为载体的催化剂,它们的催化性能较差;以十元环的SAPO-11分子筛为载体的催化剂显示出较高的活性和选择性.同时,考察了不同分子筛催化剂上Pd金属粒子的分散状态,分析了分子筛的酸性和孔道结构对反应性能的影响. 相似文献
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